Cu/Fe双金属负载PAN非织造布催化降解甲醛气体研究

采用偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)非织造布作为载体材料,将其与Cu~(2+)和Fe~(3+)的混合溶液进行反应制备双金属负载PAN非织造布催化剂。采用XPS和UV-Vis对催化剂的分子结构进行了表征,然后考察了其在甲醛气体氧化降解反应中的催化作用。结果表明,Cu~(2+)和Fe~(3+)均是通过与偕胺肟基团中的羟基和氨基的配位作用负载于PAN非织造布上,而且两种金属离子可能通过配体发生了相互作用。此外,与Fe~(3+)的单金属催化剂相比,适量掺杂Cu~(2+)能够有效提高催化体系在甲醛降解反应中的催化活性,尤其有利于其在暗反应时催化降解甲醛气体,这主要归因于Cu~(2+)/Cu~+价态转化促进了强氧化性中间体Fe(Ⅳ)=O的生成。     

改性PAN纳米纤维铁配合物的制备及其催化降解染料性能的比较研究

分别以聚丙烯腈(PAN)纳米纤维和普通PAN纤维为原料,经偕胺肟改性和Fe3+配位反应制备了两种改性PAN纤维铁配合物。考察和比较了偕胺肟改性和Fe3+配位反应中两种纤维的腈基转化率及其配合物中铁含量的变化。然后在表征的基础上分别将两种改性PAN纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于偶氮染料活性红195的氧化降解反应中,研究了两者在暗态和可见光辐射条件下的催化降解性能。结果表明,PAN纳米纤维比普通PAN纤维更容易发生偕胺肟改性和Fe3+配位反应。PAN纳米纤维铁配合物对可见光吸收性能略低于普通PAN纤维铁配合物。在染料的氧化降解反应中,PAN纳米纤维铁配合物具有更好的催化活性和稳定性,尤其在暗态时表现得更为突出。     

新型大孔仿生光催化剂Fe（Ⅲ）-taPc/SiO2的制备及其光催化降解性能

采用简单的一步溶液浸渍法在大孔SiO2材料上负载四羧基酞菁铁(Fe(Ⅲ)-taPc),制备出有较高催化活性并可重复使用的新型大孔仿生光催化剂Fe(Ⅲ)-taPc/SiO2,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、拉曼光谱(Raman)对该催化剂进行了表征,并以有机染料罗丹明B为目标降解物,考察了其可见光光催化性能及循环使用性。实验证明Fe(Ⅲ)-taPc分子与SiO2载体存在较为匹配的相互作用,因而负载后其分散性好、稳定性高,在可见光照射下该催化剂能快速催化降解罗丹明B,反应60min后的降解率最高达97.4%,经过6次循环使用后催化剂的活性没有明显变化。     

柠檬酸改性棉纤维铁配合物的制备及其对染料的光催化降解作用

使用工业化的轧-烘-焙工艺对棉织物进行柠檬酸改性以引入羧基,然后与Fe~(3+)进行配位反应制备柠檬酸改性棉纤维铁配合物。在经过SEM、FT-IR、DRS和TGA表征的基础上,将柠檬酸改性棉纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂应用于偶氮染料的降解反应中,重点考察了其催化性能。结果表明,Fe~(3+)初始浓度和反应温度的提高均有利于柠檬酸改性棉织物与Fe~(3+)之间的配位反应,并能够显著增加配合物的铁离子含量。柠檬酸改性棉纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂在暗态时能够促进偶氮染料的降解反应,辐射光能明显加强其催化活性,而增加其铁离子含量或引入Cu~(2+)具有进一步改善其催化活性的作用。     

AOPAN/RC纳米纤维膜的制备及对金属离子吸附性能

采用静电纺丝技术制备聚丙烯腈/醋酸纤维素(PAN/CA)纳米纤维膜,通过化学改性制备偕胺肟化聚丙烯腈/再生纤维素(AOPAN/RC)纳米纤维膜,研究了纳米纤维膜对单一金属离子(Fe~(3+))和混合金属离子(Cu~(2+)、Cd~(2+)、Fe~(3+))的吸附性能。通过扫描电镜、红外光谱、X射线能谱仪等测试对纳米纤维膜进行了表征,并通过静态接触角测定纳米纤维膜亲水性能。研究表明,改性后制备的AOPAN/RC纳米纤维膜的亲水性能得到较大改善,同时纳米纤维膜能够高效吸附溶液中的金属离子,纳米纤维膜对单一组分Fe~(3+)的饱和吸附可达411.21mg/g,对于混合金属离子溶液,纳米纤维膜对其吸附能力顺序为Fe~(3+)Cu~(2+)Cd~(2+),而且纳米纤维膜具备优良的重复使用能力。     

固定漆酶对对苯二酚的降解研究

以静电纺制备的PAN纳米纤维为原料,用盐酸羟胺水溶液对其进行化学改性后得到偕胺肟基PAN螯合纳米纤维(AOPAN),将其与Cu~(2+)配位得到金属配合纳米纤维为载体固定漆酶,并研究了固定漆酶对对苯二酚的降解。分别采用红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDAX)对不同处理阶段的PAN纳米纤维进行了观察分析,并对固定漆酶的性能进行了研究,通过测定不同降解阶段对苯二酚的吸光度变化来分析其降解情况。结果表明:改性后的PAN纳米纤维表面没有出现严重的裂痕或降解现象。固定漆酶的最适pH值为4,最适温度为50℃。铜离子配合螯合PAN纳米纤维膜(Cu-AOPAN)固定的漆酶,3次重复利用后,对对苯二酚的降解率分别为55.18%、50.75%、50.65%。     

Fe~(3+)/N共改性TiO_2可见光催化剂的制备及其对染料光催化降解性能研究

以偕胺肟纤维(AOCF)为载体,与TiCl_4进行配位后再水解,制得TiO_2/纤维复合物(N-TiO_2)。再将NTiO_2与FeCl_3反应,获得Fe、N共改性纳米TiO_2/纤维复合材料(Fe3+/N-TiO_2)。采用SEM、XRD、EDS等对复合物的形貌、晶态结构、表面元素进行表征。以染料降解率为指标,优化制备条件:Fe~(3+)初始浓度5.0mmol/L、pH=2.0、改性反应时间为20min。考察了Fe~(3+)/N-TiO_2对活性黄、活性红和甲基橙三种染料溶液的光催化降解性能,结果显示:在可见光下其对3种染料表现出良好的光催化性能,且可多次重复使用与再生,光催化反应过程符合一级反应动力学特征。PL和UV-Vis分析表明:Fe、N共改性使TiO_2禁带宽度窄化,吸收带边红移,其光谱响应范围变宽。     

静电溶液喷射Fe2O3/Al2O3超细纤维负载型光催化剂的制备及催化性能研究

利用静电溶液喷射法,结合浸渍焙烧工艺成功制备了Fe2O3/Al2O3超细纤维负载型光催化剂.采用SEM、EDS、XRD等技术对其进行表征,以酸性大红(RR 195)的光催化降解为目标反应,评价其光催化活性.结果表明,通过静电溶液喷射方法制备的氧化铝超细纤维毡柔性较好,纤维平均直径为3.78 μm.光催化实验表明,当煅烧温度为500℃、铁负载量为195.5mg/g时,催化剂的性能最佳.在紫外光照及H2O2存在的条件下,反应120 min后,该催化剂对RR 195的脱色率达到95％,3次循环反应后,120min内染料的脱色率可达70％.反应后该催化剂仍然保持良好的纤维形态,易于分离,避免了二次污染.     

聚苯胺改性纳米TiO_2的制备及其光催化性能

通过矿化接枝技术将溶胶-凝胶法制备的纳米TiO2负载在聚苯乙烯微珠裁体上,制成负载型纳米TiO2光催化剂.利用导电聚苯胺对负载型纳米TiO2光催化剂进行可见光改性,通过XRD、SEM等方法对改性纳米TiO2先催化剂进行表征,并用改性催化剂在太阳光照射下对3种工业含氰废水进行降解处理.结果表明,导电聚苯胺对负载型纳米TiO2光催化剂的涂膜改性,显著改善了负载型纳米TiO2光催化剂在可见光条件下的光催化性能,可有效降解废水中的大部分有毒氰根(CN-),使其含量远低于国家排放标准.     

Fe-AO-PAN纳米纤维催化剂的制备及其对活性橙K-GN染料降解的催化

采用静电纺制备聚丙烯腈纳米纤维,将其浸泡在盐酸羟胺溶液中进行改性,获得偕胺肟改性聚丙烯腈纳米纤维(AO-PAN),再将AO-PAN与三氯化铁溶液在室温下反应,得到聚丙烯腈铁的配合物(Fe-AO-PAN),并采用SEM、FT-IR和EDAX能谱分析方法对其进行表征。然后将其作为非均相Fenton反应催化剂用于活性橙K-GN染料的氧化降解反应中,同时研究了吸附不同Fe3+量的聚丙烯腈纳米纤维对脱色率的影响,并用可见光分光光度计测量不同降解程度的染料吸光度。结果表明,偕胺肟改性聚丙烯腈纳米纤维与Fe3+发生了配位反应,从而制成了Fe-AO-PAN纳米催化剂,而且催化剂中Fe3+含量的增加会促进活性橙K-GN染料的氧化降解。     

改性蛭石负载Fe、N共掺杂TiO_2光催化剂的制备及可见光降解苯酚研究

以改性蛭石为载体,采用水热反应-热处理方法合成了负载型Fe、N共掺杂二氧化钛(TiO_2)纳米光催化材料。利用XRD、UV-Vis DRS、BET和EPR对其结构进行表征。以苯酚溶液为目标降解物,研究所制备样品在可见光下(≥400nm)的光催化活性。结果表明,改性蛭石载体有利于锐钛矿相和大比表面积TiO_2纳米晶的形成;Fe3+和N原子的掺杂及相应产生的氧空位使TiO_2带隙变窄,将光响应范围拓展到了可见光区,同时有利于光生电子-空穴的分离;在可见光照射下,对苯酚具有良好的光催化降解去除效果。     

酒石酸铁改性废旧棉织物Fenton反应催化剂的制备及其应用性能研究

为了促进废旧棉织物的综合利用,使用酒石酸通过轧—烘—焙工艺对废旧棉织物进行改性反应以在其表面引入羧酸基,然后将改性后的废旧棉织物与Fe~(3+)反应制备酒石酸铁改性废旧棉织物,重点考察了酒石酸和NaH_2PO_4浓度以及焙烘温度对废旧棉织物表面羧酸基和Fe~(3+)含量的影响,并使用SEM和FTIR等对其进行表征。最后将酒石酸铁改性废旧棉织物作为非均相Fenton反应光催化剂对偶氮染料酸性红88进行氧化降解反应并评价其催化活性。结果表明,酒石酸与棉纤维表面羟基通过酯化反应而引入的羧酸基,能进一步与Fe~(3+)发生配位反应,由此可以制备酒石酸铁改性废旧棉织物。酒石酸和NaH_2PO_4浓度的增加以及焙烘温度的升高均能够显著增加酒石酸铁改性废旧棉织物表面Fe~(3+)含量。当酒石酸浓度为10%(质量分数)、NaH_2PO_4浓度为5%(质量分数)和焙烘温度为180℃时,废旧棉织物的改性效果最好。酒石酸铁改性废旧棉织物在光辐射条件下能够加速染料降解反应,其表面Fe~(3+)含量的增加能够提高其催化活性。此外,H_2O_2浓度为4.5mmol·L~(-1)、pH值为6及较高温度时染料降解效果最佳。棉纤维表面的染料对酒石酸铁改性废旧棉织物的光催化活性略有影响。     

PAN纳米纤维的改性及其应用于吸附金属离子

用盐酸羟胺溶液对静电纺聚丙烯腈(PAN)纳米纤维进行化学改性,制得偕胺肟PAN(AOPAN)纳米纤维,并用作吸附金属离子的基材。用SEM、FT-IR对化学改性前后PAN纳米纤维的表面形貌及分子结构进行表征。采用原子吸收分光光度计(AAS)测试溶液中金属离子的浓度,以此研究AOPAN纳米纤维对铜和铁金属离子的吸附性能。结果表明,AOPAN纳米纤维对Fe3+、Cu2+的饱和吸附量分别为206.36mg/g和118.38mg/g,且其吸附过程非常符合Langmuir吸附等温模型。此外,在1mol/L的硝酸溶液中反应60min后,Fe3+、Cu2+的洗脱率分别达到了90.6%和86%。     

负载型纳米TiO_2的制备及其对亚硝酸盐的光催化活性的研究

采用溶胶-凝胶法制备了Fe3+、Gd3+共掺杂纳米TiO2,并以空心玻璃微珠(HGM)为载体制备了负载型催化剂(Fe3+/Gd3+/TiO2-HGM)。用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)和紫外漫反射(DRS)对其进行了表征。考察了溶胶煅烧温度、煅烧时间对空心微珠负载效果的影响,并对负载次数、催化剂用量对亚硝酸盐的光催化活性的影响进行了测定。结果表明,与自制Fe3+/Gd3+/TiO2相比,负载型催化剂可显著提高催化剂的光催化活性;当以500℃下煅烧2h,负载两次,催化剂投入量为2.0g/L时,亚硝酸盐可得到最大降解,其降解率约为93.81%。     

静电溶液喷射Fe2O3/Al2O3超细纤维负载型光催化剂的制备及催化性能研究

利用静电溶液喷射法,结合浸渍焙烧工艺成功制备了Fe_2O_3/Al_2O_3超细纤维负载型光催化剂。采用SEM、EDS、XRD等技术对其进行表征,以酸性大红(RR 195)的光催化降解为目标反应,评价其光催化活性。结果表明,通过静电溶液喷射方法制备的氧化铝超细纤维毡柔性较好,纤维平均直径为3.78μm。光催化实验表明,当煅烧温度为500℃、铁负载量为195.5mg/g时,催化剂的性能最佳。在紫外光照及H_2O_2存在的条件下,反应120min后,该催化剂对RR 195的脱色率达到95%,3次循环反应后,120min内染料的脱色率可达70%。反应后该催化剂仍然保持良好的纤维形态,易于分离,避免了二次污染。     

C/La-TiO2纤维膜的制备及可见光降解甲苯气体

采用溶胶-凝胶法制备了碳(C)、镧(La)掺杂改性的TiO₂催化剂,并使用同轴静电纺丝法以聚乙烯醇(PVA)为模板剂制备成壳-核纤维膜。探究可见光下其对甲苯气体的光催化降解效果,考察了催化剂负载量、甲苯初始含量及C/La掺杂量对甲苯降解的影响。通过XRD、SEM、XPS、DRS及TGA证明C、La和TiO₂成功掺杂,改性后的催化剂光学吸收带边发生红移,可见光区域光吸收强度得到增强。可见光下降解甲苯气体的光催化降解实验结果表明,当纺丝液推进速度为2mL/h、甲苯初始含量为3mL/L及C/La掺杂量分别为0.9g/0.6g时,可见光下反应2h后,甲苯降解率最高可达92.9%。5次循环使用后,降解率没有明显下降,表明纤维膜具有良好的稳定性。     

改性玉米秸秆吸附Cu~(2+)的研究

研究了用磷酸改性的玉米秸秆吸附水溶液中Cu~(2+)的性能,考察了pH、温度、吸附时间、Cu~(2+)初始质量浓度和吸附剂用量对改性玉米秸秆吸附水溶液中Cu~(2+)性能的影响。结果表明:在实验条件下,改性玉米秸秆对Cu~(2+)的吸附率随改性玉米秸秆用量、吸附时间、溶液pH和温度增加而增大,随Cu~(2+)初始质量浓度的增大而降低,其对Cu~(2+)的吸附率可达78.3%。说明改性玉米秸秆对水溶液中Cu~(2+)具有良好的吸附能力。吸附过程的动力学模型拟合结果表明,改性玉米秸秆吸附Cu~(2+)的过程更符合准二级动力学模型。     

响应面法优化Fe/TiO2纳米管阵列的制备及其光催化性能研究

以钛片为基底、硝酸铁为铁源,采用阳极氧化法和常压热水自组装法制备铁掺杂改性的TiO_2纳米管阵列(TNTs)。以可见光下甲基橙(MO)的降解率为评价指标,考察了不同因素对MO降解率的影响,并采用响应面法优化了工艺条件,进一步通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线能谱(EDS)等测试手段对催化剂进行了分析表征。结果表明:当工艺条件为Fe(NO_3)_3浓度0.30 mol/L、反应温度75℃、反应时间8.42 h时,Fe/TNTs的光催化性能最佳,MO的降解率可达95.96%,与预测结果96.04%相符,较掺杂前提高了61.81%。所制备的Fe/TNTs为锐钛矿晶型,铁的掺杂并未破坏其有序的管状阵列结构,光响应范围拓展到了可见光区域。     

可见光响应型复合Fe_2O_3电极的研究进展

Fe2O3作为一种新型可见光响应型半导体催化剂,因在催化领域表现出优良的催化性能,受到了广泛关注。综述了近年来Fe2O3光催化电极的最新研究进展,重点介绍了目前国内外研究者常用的Fe2O3电极制备方式,以及通过对Fe2O3改性从而提高其对太阳能的利用率的最新方法,并指出部分实际应用中尚未解决的问题和未来可能的研究方向。     

Zn_(1-x)Cu_xO材料的制备及其光催化降解亚甲基蓝

以草酸-氨水两步共沉淀法制备了ZnO以及Zn_(1-x)Cu_xO(0.00≤x≤0.01)光催化材料,采用X射线衍射对其物相进行了分析,并将其用于光催化降解亚甲基蓝,详细考察了焙烧温度以及Cu~(2+)掺杂量等制备条件对ZnO结构与光催化性能的影响。结果表明:焙烧温度对ZnO的光催化性能有较大的影响,随着焙烧温度的增加,ZnO的光催化活性呈现先增加后减小的趋势。当焙烧温度为600℃时,ZnO表现出最佳的光催化活性,氙灯光照60min,降解率达到99.31%。同样,Cu~(2+)掺杂量影响了ZnO的光催化性能,其中,当x为0.006时,Zn_(0.994)Cu_(0.006)O表现出最佳的光催化活性,氙灯光照60min,降解率达到12.322%。Cu~(2+)掺杂降低了ZnO的光催化性能。