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《石油学报(石油加工)》2017,(3)
合成并表征了二苯基膦甲基-二苯基膦基-二甲基硅烷络合物(C1);考察了反应温度、nAl/nNi及溶剂的种类等对C1/EtAlCl2催化乙烯齐聚行为的影响。结果表明,以二氯乙基铝(EADC)为助催化剂、甲基环己烷为溶剂时,C1/EADC催化乙烯齐聚的活性可达4.32×10~6 g/(molNi·h),产物为C4和C6馏分,其中C_4馏分中1-丁烯的选择性大于94%;以甲苯为溶剂时,C_1/EADC催化乙烯齐聚得到的短链烯烃与甲苯发生原位Friedel-Crafts烷基化反应,产物为多取代烷基甲苯;EADC在该催化体系中起到了双功能的作用,一是齐聚反应的助催化剂,二是烷基化反应的催化剂。 相似文献
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乙烯原位共聚制线性低密度聚乙烯研究进展 总被引:3,自引:0,他引:3
综述了乙烯原位共聚法制备线性低密度聚乙烯研究的新进展。按照齐聚催化剂的类型,分别介绍了二聚催化体系、宽分布乙烯齐聚催化体系、三聚催化体系及四聚催化体系,并对共聚催化剂作了简要说明。提出了乙烯原位共聚的发展方向。 相似文献
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采用吡唑基配体、铬化合物和甲基铝氧烷(MAO)构建的三元催化体系催化乙烯齐聚反应,考察了反应温度、反应压力、n(Al)/n(Cr)、溶剂种类等条件对该催化体系催化乙烯齐聚性能的影响。结果表明,3,5-二甲基吡唑-CrCl3(THF)3-MAO三元催化体系催化乙烯齐聚表现出良好的催化活性和线性α-烯烃的选择性,催化活性可达4.19×106 g/(mol Cr?h),线性α-烯烃的选择性达到97.89 %,其中1-C6=~1-C12=线性α-烯烃的选择性达到66.28 %。 相似文献
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合成新型的PNP型膦胺配体,并采用核磁共振氢谱、质谱、元素分析对其结构和组成进行了表征。将不同配体、主催化剂乙酰丙酮铬和助催化剂MAO作为催化体系催化乙烯齐聚反应,考察配体类型、反应温度、反应压力等因素对催化活性和辛烯-1选择性的影响。结果表明,PNP型膦胺配体N上取代基的性质和工艺反应条件对该催化体系催化乙烯齐聚反应的催化活性和齐聚产物α-烯烃的分布有很大影响。催化活性最高可以达到5.6×106g/(molCr·h),辛烯-1的选择性达到64.6%。 相似文献
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设计了乙烯选择性齐聚连续化反应装置,将硅胺基桥联双膦型配体铬配合物(PNSiP/CrCl3(THF)3)、改性甲基铝氧烷(MMAO)组成催化体系,考察了其催化乙烯选择性齐聚连续化反应性能,并对该反应动力学进行研究。结果表明:当反应温度为60 ℃、乙烯压力为5.0 MPa、氢气分压为0.2 MPa、连续化反应20 h时,该催化体系的催化活性可达46.13×106 g/(mol Cr·h);产物中1-己烯和1-辛烯的总选择性最高达到88.52%,固体产物聚乙烯(PE)质量分数为0.09%。PNSiP/Cr(Ⅲ)/MMAO催化体系在乙烯选择性齐聚连续化反应中具有催化活性高、副产物(甲基环戊烷+亚甲基环戊烷)少、固体低聚物少、可实现长周期运行的优点。对PNSiP/Cr(Ⅲ)/MMAO催化乙烯选择性齐聚连续化反应动力学方程进行拟合计算,得到该反应对主催化剂浓度的反应级数为1.32、对乙烯压力的反应级数为1.92;当主催化剂摩尔浓度为7.09 μmol/L、反应温度为40~60 ℃、压力为5.0 MPa时,该反应的表观活化能为109.7 kJ/mol。 相似文献
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氯化2-乙酰基-6-(2-甲基苯亚胺基)乙基吡啶铁/MAO催化乙烯齐聚的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
合成了新型络合物氯化2-乙酰基-6-(2-甲基苯亚胺基)乙基吡啶铁,探讨了它与甲基铝氧烷(MAO)共同组成的二元催化体系催化乙烯齐聚的性能。在60℃、2.0 MPa、n(Al)/n(Fe)=1500、主催化剂浓度为20μmol/l的条件下,催化剂活性高达2.03×107g/(mol.h),且丁烯-1选择性小于10%,己烯-1选择性大于20%,辛烯-1选择性大于18%。 相似文献
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乙烯四聚生产1-辛烯主要采用铬系催化剂,铬系催化剂采用的配体多为双膦胺(PNP)系列配体。综述了PNP配体以及PNP配体骨架上的不同取代基对乙烯四聚制1-辛烯催化性能的影响。PNP配体上N,P取代基的选择会影响到催化剂乙烯齐聚催化剂的活性、1-辛烯选择性、副产物的生成等方面。其中以N取代基为异丙基,P取代基为苯基的PNP配体具有最好的乙烯齐聚活性和1-辛烯选择性。 相似文献
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合成并表征了三种新型双吡啶Schiff碱配体(Ligand1、Ligand2、Ligand3)。以甲苯为反应溶剂,研究了配体L1、L2、L3分别与CrCl_3(THF)_3和助催化剂甲基铝氧烷(MAO)原位合成催化剂后催化乙烯齐聚的性能。实验结果表明,随着反应温度和n(Al)/n(Cr)的升高,催化反应体系的活性呈先增大后减小的趋势;配体的结构对催化体系的反应活性有显著影响,N取代基上引入S原子(L2),会导致催化活性降低。在反应温度为80℃,n(Al)/n(Cr)=800,乙烯聚合压力为1.0 MPa的条件下,L3/CrCl_3(THF)_3/MAO催化乙烯齐聚的反应活性高达1.22×10~6 g/(mol·h),产物为高纯线性α-烯烃,且没有聚乙烯生成。 相似文献
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从乙烯选择性四聚催化体系铬配合物的配体结构(双膦胺型配体、乙基桥连双膦型配体、碳-氮桥连磷胺型配体)、助催化剂和反应机理等方面,综述了近年来乙烯选择性四聚领域内的研究进展,指出过渡金属铬配合物在乙烯选择性齐聚中具有高催化活性、产物高选择性的特点,是制备1-己烯、1-辛烯等线性α-烯烃的主要催化剂,配体结构是影响铬配合物... 相似文献
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综述了分子筛催化剂的种类、结构、性质、负载金属离子等对乙烯齐聚反应的影响。分析了影响乙烯齐聚的因素,并对分子筛催化乙烯齐聚的活性中心及反应中间体形成的机理进行了阐述。 相似文献
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合成了新型络合物氯化2乙酰基-6-(2-甲基苯亚胺基)乙基吡啶铁,探讨了它与甲基铝氧烷(MAO)共同组成的二元催化体系催化乙烯齐聚的性能。在60℃、2.0MPa、n(Al)/n(Fe)=1500、主催化剂浓度为20μmol/l的条件下,催化剂活性高达2.03×10^7g/(mol·h),且丁烯-1选择性小于10%,己烯-1选择性大于20%,辛烯-1选择性大于18%。 相似文献