Synthesis of SnO(Sn)/Ni foam monolithic catalysts and their catalytic activity

以泡沫镍为载体制备一系列活性组分为SnO和Sn的整体催化剂,测定了催化剂对邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DOP)合成反应的催化活性,研究了电镀电流密度、电镀温度和焙烧处理对催化性能的影响,以及整体催化剂的寿命和失活的原因. 结果表明,所制备的SnO(Sn)/泡沫镍整体催化剂对DOP的合成有很好的催化活性和选择性.用整体催化剂Sn/Ni-3(300)催化DOP的合成反应,在1h的反应时间内邻苯二甲酸酐的转化率达到96.75%;反应平衡时合成的产物中DOP的选择性达到97%以上.SnO(Sn)/泡沫镍整体催化剂使用后很容易从反应体系中分离,不需要任何处理即可重复使用多次.     

杂原子MCM-41分子筛的合成和催化性能

采用水热合成法合成了金属原子(Zn,Ni,Fe,Al,Cu,Ce)掺杂的MCM-41介孔分子筛(简称T-MCM-41),并将其应用于邻苯二甲酸二(2-乙基已)酯(DOP)的合成反应,研究了不同原子的掺杂对T-McM-41的结构,比表面积和孔径、酸性及催化性能的影响.结果表明,所制备的T-McM-41仍然具有六方有序排列结构,比表匝f积较高(550-900 m2/g)、孔径大(3 nm左右),杂原子的引入使T-MCM-41产生了酸中心,从而使其对DOP的合成具有很好的催化活性和选择性.用T-MCM-41(T=Zn,Fe,Al,Cu)催化DOP的合成反应,在5 h的反应时间内苯酐的转化率可以达到95.5%以上,DOP的选择性可达到96.5%以上.T-MCM-41催化剂具有很好的稳定性,Al-MCM-41在重复使用5次后仍具有较好的催化活性.     

Synthesis of MCM–41 mesoporous molecular sieves containing heteroatoms and their catalytic activity

采用水热合成法合成了金属原子(Zn, Ni, Fe, Al, Cu, Ce)掺杂的MCM--41介孔分子筛(简称T--MCM--41), 并将其应用于邻苯二甲酸二(2--乙基己)酯(DOP)的合成反应, 研究了不同原子的掺杂对T--MCM--41的结构、比表面积和孔径、酸性及催化性能的影响. 结果表明, 所制备的T--MCM--41仍然具有六方有序排列结构, 比表面积较高(550--900 m2/g)、孔径大(3 nm左右), 杂原子的引入使T--MCM--41产生了酸中心, 从而使其对DOP的合成具有很好的催化活性和选择性. 用T--MCM--41(T=Zn, Fe, Al, Cu)催化DOP的合成反应, 在5 h的反应时间内苯酐的转化率可以达到95.5%以上, DOP的选择性可达到96.5%以上. T--MCM--41催化剂具有很好的稳定性, Al--MCM--41在重复使用5次后仍具有较好的催化活性.     

堇青石负载的Fe-Ni基催化剂对合成气合成C_2烃的影响

以堇青石为载体,采用浸渍法制备了一系列不同镍负载量的新型Fe-Ni基催化剂,并利用SEM、TEM、XRD、EDX、XPS手段对催化剂的结构和形貌等进行表征。研究发现,当镍的负载量为0.6%(质量分数)时,Fe-Ni基催化剂的分散性达到最好,导致催化合成C2烃效果最明显。此外,研究不同温度、空速、H2∶CO比例对合成C2烃的影响。结果表明,在450℃,H_2∶CO比例为2,反应空速为2 800mL/g cat-h情况下,一氧化碳转化率达到58.5%,C2烃的选择性达到37.7%,其中乙烯的选择性达26.6%,具有优异的催化合成效果。综上所述,0.6%(质量分数)镍负载量的Fe-Ni基催化剂对合成气合成乙烯以及C2烃,具有高催化效果,为工业生产乙烯以及C2烃提供新的参考与依据。     

催化湿式氧化高浓度对氯苯基异氰酸酯生产废水催化剂的研究

以过渡金属氧化物CuO为主活性组分,通过对ZrO2的复合和掺入电子助剂CeO2的考察,研制出适用于催化湿式氧化处理高浓度对氯苯基异氰酸酯生产废水的复合催化荆.在固定床鼓泡式反应器连续反应装置上对废水进行处理,考察了各组分浸渍液浓度、焙烧温度、焙烧时间等制备条件对催化剂的催化活性的影响,确定了最佳制备条件.结果表明:优化制备的CuO-ZrO2-CeO2/TiO2催化荆,用于处理高浓度对氯苯基异氰酸酯生产废水时具有较好的催化活性,在反应温度T=240℃,反应压力P=6.5MPa,空速=2.0h-1,V(气):V(水)=230:1,进水pH=8条件下CODcr去除率达到96.9%,而在相同反应条件下未加催化剂的湿式氧化CODcr去除率只有40.8%.     

Sn掺杂MCM-41介孔分子筛的制备、表征及催化性能研究

在低模板剂浓度和弱碱介质中合成催化材料Si-MCM-41、Sn-MCM-41,并用XRD、N2物理吸附-脱附、FT-IR、ICP-AES和TEM等手段对催化材料进行了表征.研究了合成方法对制备Sn掺杂MCM-41介孔分子筛的影响,结果表明:水热晶化法(DHT)合成的Sn-MCM-41,Sn物种主要进入分子筛的骨架中;而模板离子交换法(TIE)合成的Sn-MCM-41,Sn物种主要位于分子筛的表面.Sn-MCM-41介孔分子筛催化环己酮Baeyer-Villiger氧化反应结果表明,n(H2O2):n(酮)=3:1,30g1,4-二氧六环为溶剂,H2O2为氧源,70℃反应6h,环己酮的转化率可达40.02%,ε-己内酯的选择性为45.69%.     

水杨醛亚胺共价修饰碳纳米管负载镍催化剂的合成及催化乙烯齐聚性能

以1,4-丁二胺为起始剂,4-羟基水杨醛和四水合乙酸镍为原料,经亲核加成和配位反应合成具有配位能力的水杨醛亚胺配体和含有活性羟基的水杨醛亚胺镍催化剂。通过缩合反应将水杨醛亚胺镍催化剂共价接枝到碳纳米管上,合成有机配体共价修饰碳纳米管催化剂。傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱、X射线衍射等表征结果证实了合成的水杨醛亚胺配体及催化剂结构与理论结构相符。经助催化剂MAO活化后,2种催化剂均表现出良好的催化乙烯齐聚性能。条件优化实验确定了2种催化剂的较佳聚合条件,Ni用量5μmol、Al/Ni为500、反应压力0.7 MPa、反应时间30 min,均相催化剂和负载催化剂最佳反应温度分别为25℃和35℃。此条件下,均相催化剂催化乙烯齐聚活性为1.99×10~5 g/(mol·Ni·h),齐聚产物C_8和C_(10+)选择性分别为30.38%和29.65%。负载催化剂催化乙烯齐聚活性为5.25×10~5 g/(mol·Ni·h),齐聚产物C_8和C_(10+)选择性分别为38.14%和15.28%。与均相催化剂相比,负载催化剂具有更好的催化活性和重复利用性。     

汽油氧化重整制氢反应镍催化剂的实验研究

在小型固定床反应器中,考察了汽油氧化重整制氢反应体系中镍催化剂 的催化性能。实验考察了镍/三氧化二铝催化剂,活性组分镍含量对汽油氧化重整制氢反应的影响,实验还考察了镍/三氧化二铝催化剂中加入贵金属助剂的催化性能。实验结果表明单组元镍/三氧化二铝催化剂对汽油氧化重整制氢反应在反应温度低于650℃时,其活性较低,生成氢气的选择性也不高;反应温度高于650℃时,其反应活性及生成氢的选择性有明显的提高。镍/三氧化二铝催化剂中加入贵金属组分作为助催化剂制成的双金属催化剂在汽油制氢反应中的催化活性及生成氢的选择性均有明显的提高。     

Ce掺杂TiO2薄膜电极光电催化降解甲基橙

用溶胶-凝胶法制备了泡沫镍负载TiO2及Ce离子掺杂TiO2薄膜电极,并以其为工作电极,建立了三电极光电催化体系。通过对水溶液中甲基橙的降解实验,考察了催化剂热处理温度、涂敷层数、外加电压、铈掺杂等因素对薄膜催化剂光催化性能的影响,结果表明,泡沫镍是光催化剂的优良载体;经500℃处理所得催化剂主要为锐钛矿相,催化活性最好;外加适当电压,有助于光催化降解;Ce的掺杂有易于TiO2催化活性的改善;外加适当电压有助于甲基橙的光催化降解。研究证明,500℃为铈掺杂TiO2薄膜的最佳热处理温度,外加一定电压、涂敷3层、掺杂n(Ce)/n(Ti)=2%的铈时催化剂的活性最高。     

用扩散理论解释激光选择性催化的原理(英文)

激光选择性催化(LISA)技术可用于高分子的选择性电镀,本文主要研究了Pd/Sn催化系统在这个过程中的原理.实验表明在催化后的清洗步骤对电镀的选择性有很大影响,由于激光处理后在高分子表面产生了多孔结构,相对于在未被激光处理的表面上,Pd/Sn催化胶团需要更长的时间才能被清洗掉.本文中,采用扩散理论描述催化和清洗后在样品表面催化胶团的浓度分布,其中催化胶团在多孔介质中的扩散系数是研究的难点.采用NanosightR颗粒检测仪器测量胶粒的尺寸,用AliconaInfiniteFocus显微镜对激光处理后的表面多孔结构进行了测量和表征.最后测得催化胶团的浓度百分比曲线,可用于表征催化和清洗时间对浓度的影响.