磁性Mn-Fe载体制备及其在合成碳酸二苯酯中应用

采用溶胶-凝胶法制备Mn-Fe复合氧化物前驱体,经过高温焙烧得到具有软磁特性的氧化羰基合成碳酸二苯酯的催化剂载体,并通过XRD,H2-TPR,BET,VSM等手段对载体和催化剂进行表征。XRD测试结果表明:低于500℃焙烧温度下Mn-Fe复合氧化物载体具有完整的尖晶石型结构,高于500℃时出现杂相且随温度升高杂相峰强不断增加;H2-TPR测试结果表明:Mn-Fe复合氧化物载体具有较好的低温氧化性能,但随着焙烧温度升高还原峰温度不断向高温偏移;BET法比表面积测试结果显示:500℃下焙烧得到的载体比表面积达到29.53m2/g,VSM测试结果显示经负载后催化剂比饱和磁化强度达到43.16Am2/kg。当负载质量分数为0.5%Pd后用于苯酚氧化羰基合成碳酸二苯酯,在反应总压为5MPa、CO与O2分压比为93∶7、反应时间4h、反应温度100℃时,碳酸二苯酯单程收率可达28.33%,选择性在99.1%以上。     

高储氧能力的Ce-Zr-La-Y-Al储氧材料的制备

采用共沉淀法制备了多组分储氧材料Ce0.5Zr0.15Y0.075La0.075Al0.2O1.825。在以氨水和碳酸铵为共沉淀剂、聚乙二醇为表面活性剂、pH值约10.0、H2O2与Ce的摩尔比为1∶1、聚乙二醇与氧化物的质量比为1∶1、陈化温度为90℃的条件下,500℃煅烧时储氧材料的储氧量达587.0μmol.g-1,1000℃煅烧时储氧量达399.9μmol.g-1。老化样品的储氧量远高于摩托车欧Ⅲ排放标准中对三效催化剂中储氧材料储氧性能的要求,且该储氧材料的储/放氧性能稳定。     

粉煤灰制备絮凝剂聚硅酸铝铁工艺条件研究

采用单因素和正交实验法对粉煤灰絮凝剂聚硅酸铝铁制备工艺进行优化研究,探讨了用Na2CO3作助溶剂时的固体原料配比、反应时间、反应温度等对粉煤灰中有效成分浸出率的影响。实验表明,最佳工艺条件为:在Na2CO3∶SiO2比为0.5时,保持温度900℃,焙烧1 h,取得初级固态产物,用30%盐酸,在100℃下搅拌浸取1 h,过滤,得到液态物质,调节pH值为1.1,Si与Al的摩尔比为1∶0.5,Si与Fe摩尔比为1∶0.3,熟化温度为60℃,可制备出粉煤灰基絮凝剂聚硅酸铝铁。     

锰铈固溶体复合氧化物用于CO和CH_4催化氧化

采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。     

SO42-/MnO2-SiO2固体超强酸催化剂的制备研究

以硫酸锰和水玻璃为原料,采用分别沉淀—浸渍法制备不同比例的SO42-/MnO2-SiO2.以催化合成乙酸苄酯为探针反应,考察Mn与Si的摩尔比、焙烧温度、焙烧时间等因素对其催化剂活性的影响.结果表明,催化剂的最佳条件为：Mn与Si的摩尔比为1.0∶1.5,焙烧温度为400℃,焙烧时间为3h,酯化率达最大,93.7％.     

柠檬酸微波加热法合成纳米二氧化锡

以SnCl4·5H2O为原料,用柠檬酸微波加热法制备了金红石结构的纳米SnO2粒子。用DSC、TGA、XRD、TEM和IR等技术对SnO2粒子进行了表征。结果表明,焙烧温度、金属与柠檬酸摩尔比对粒径影响较大,而焙烧时间、微波加热时间对粒径影响较小,对结晶度影响较大;在600℃,Sn4+与柠檬酸的摩尔比为1∶2时,制备的SnO2粒子平均晶粒尺寸为17.4nm,平均颗粒尺寸为22nm。     

钛-硅复合氧化物比表面积的影响因素研究

以无机盐为原料采用溶胶-凝胶法制备了钛-硅复合氧化物（TiO₂-SiO₂）。利用氮气吸附-脱附法对复合氧化物进行了比表面积分析。考察了原料配比、加料方式、表面活性剂、反应温度、老化温度、老化时间、焙烧温度等因素对复合氧化物比表面积的影响。综合结果表明：当二氧化钛质量分数为22%、添加剂为十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、反应温度为30 ℃、老化温度为70 ℃、老化时间为1 h、焙烧温度为150 ℃时,制备的复合氧化物的比表面积为361.4 m²/g、孔容为1.18 cm³/g、平均孔径为13.0 nm。不同因素对比表面积均有一定的影响,依据规律可以实现复合氧化物比表面积的可控调变。     

无水硅酸钠催化酯交换合成碳酸二甲酯

以廉价的Na2Si O3·9H2O为原料,通过简单的焙烧处理,制备了系列无水硅酸钠,并将其作为固体碱催化剂应用于碳酸乙烯酯(EC)与CH3OH酯交换合成碳酸二甲酯(DMC)的反应。采用TG-DTA、XRD和Hammett指示剂法对无水Na2Si O3进行表征。结果表明,焙烧温度对无水Na2Si O3的碱强度、总碱量及催化活性没有显著影响。当焙烧温度为200℃时,样品(Na2Si O3-200)的碱强度(Ho)为15.0~18.4,总碱量为10.9 mmol/g。以Na2Si O3-200为催化剂,考察了原料配比、温度和时间对酯交换合成DMC反应的影响。当CH3OH与EC的摩尔比为10∶1,在65℃反应2 h后,EC转化率与DMC收率可分别达到89%和88%。即使在室温条件下,Na2Si O3-200也能有效地催化EC与甲醇酯交换反应的进行。此外,经过4次使用后,Na2Si O3-200的催化活性没有出现明显下降的趋势。     

TiO_2-SiO_2复合氧化物载体的pH值和焙烧温度对催化剂的辛烷异构化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物载体,通过超声浸渍法制备Ni O和WO3改性负载的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂,考察不同p H值和焙烧温度条件下制备的载体对催化剂辛烷异构化性能的影响。结果表明,制备的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂呈多孔结构,平均孔径约5 nm,平均晶粒尺寸(10~20)nm。以焙烧温度500℃和p H=2条件下制备的TiO_2-SiO_2为载体,制得的催化剂比表面积达322.51 m2·g-1,在辛烷异构化反应中,正辛烷转化率为28.3%,选择性85.1%。     

锂基催化剂在酯交换合成碳酸二甲酯方面的性能研究

以Li为主要活性组分,采用沉淀法制备了LiAl催化剂,通过引入不同的金属元素(Mg、La、Ce和Y)对LiAl催化剂进行改性,同时对催化剂进行了XRD、TG-DTG、CO₂-TPD和BET表征,考察LiAl摩尔比、焙烧温度对甲醇和碳酸丙烯酯(PC)酯交换合成碳酸二甲酯(DMC)反应活性的影响。结果表明,催化剂Li/Al摩尔比为3∶1,焙烧温度为500℃时,催化剂具有最高的反应活性。其中,LiYAl催化剂在反应条件为65℃,甲醇和PC的醇酯摩尔比为10∶1,催化剂用量为2%的条件下反应2 h, DMC的产率为59.2%,重复使用4次后,仍具有较高的产率。     

改性粉煤灰陶粒的制备及其吸附SO2性能研究

以改性粉煤灰为主要原料,掺杂膨润土、石灰石及水泥,经造粒、烘干、焙烧等工艺制得陶粒。利用扫描电镜(SEM)、比表面和孔径分布测定仪等方法对其表征。考察了陶粒对SO2的吸附性能。结果表明:质量比为改性粉煤灰∶膨润土∶石灰石∶水泥=10∶1∶1∶0.4,在500℃下烧制10 min得到3～4 mm的陶粒,陶粒比表面积为32.8 m2·g-1,陶粒表面粗糙,内部多孔。该陶粒对SO2最大吸附容量为30.939.5 mg·g-1。     

TiO_2-ZrO_2-SiO_2复合载体催化剂制备及其负载磷化钼后的加氢脱芳性能

制备了不同配比的TiO_2-ZrO_2-SiO_2三元复合载体并对其负载磷化钼后的加氢脱芳性能进行了比较。XRD和BET表征结果表明,复合载体负载磷化钼后,晶型和表面结构、孔结构均发生较大变化;当Mo负载质量分数为20%时,晶相中有明显的MoO_3特征峰出现,但比表面积、孔径和孔容均有较大程度的降低。在反应温度320℃、压力3 MPa、体积空速2 h~(-1)和氢油体积比500:1的条件下,n(Ti)∶n(Zr)∶n(Si)=3∶1∶4的复合载体负载磷化钼后加氢脱芳效果最佳。     

合成碳酸二甲酯ZnO-Al2O3催化剂研究

在Al₂O₃载体上涂覆活性组分DMC11,采用浸渍法制备负载型ZnO-Al₂O₃催化剂,采用间歇式催化剂评价装置考察催化剂活性组分涂覆量、焙烧温度、反应温度和n(甲醇)∶n(尿素)对催化剂性能的影响。在焙烧温度700 ℃和活性组分涂覆质量分数50%~60%的最佳制备条件下,制得的催化剂堆积密度1.15 g·mL^-1,比表面积85.3 m²·g^-1,孔体积0.20 m³·g^-1,孔径10 nm。在反应温度175 ℃、反应压力0.8 MPa和n(甲醇)∶n(尿素)≈35∶1条件下,碳酸二甲酯单程收率为15%。     

焦化粗苯加氢脱硫脱氮催化剂工艺条件研究

对研制的焦化粗苯预加氢催化剂HDA016和主加氢脱硫催化剂HDB017进行工艺条件试验,在预加氢温度180 ℃、主加氢温度270 ℃、液体流速0.15 L·h-1、氢油体积比600∶1、预加氢段液体空速1.88 h^-1、主加氢段液体空速0.75 h^-1和反应压力2.5 MPa条件下,进行催化剂连续寿命考察。结果表明,产品中硫含量低于0.7 mg·L^-1,氮含量约维持在1 mg·L^-1。采用压汞法对催化剂的比表面积以及孔结构进行测试,结果表明,预加氢催化剂HDA016比表面积219.3 m2·g-1,平均孔径1.56 nm,最可几孔径1.71 nm,孔容0.19 mL·g^-1;主加氢催化剂HDB017比表面积196.6 m²·g^-1,平均孔径1.58 nm,最可几孔径1.88 nm,孔容0.15 mL·g^-1。XRD测试结果显示,活性金属组分负载在γ-Al2O3上,达到了非常高的分散度。     

高储氧能力的Ce—Zr—La—Y—AI储氧材料的制备

采用共沉淀法制备了多组分储氧材料ce0.5 Zr0.15 Y0.075 La0.075 O1.825。在以氨水和碳酸铵为共沉淀剂、聚乙二醇为表面活性剂、pH值约10．O、H202与Ce的摩尔比为1：1、聚乙二醇与氧化物的质量比为1：1、陈化温度为90℃的条件下,500℃煅烧时储氧材料的储氧量达587．0μmo1．g-1,1000℃煅烧时储氧量达399．9μmol·g-1。老化样品的储氧量远高于摩托车欧Ⅲ排放标准中对三效催化剂中储氧材料储氧性能的要求,且该储氧材料的储／放氧性能稳定。     

煤矸石和赤泥协同提取氧化铝过程矿相转变研究

开展了煤矸石和赤泥协同提取氧化铝研究，考察了添加赤泥对煤矸石活化提取氧化铝及对助剂碳酸钠消耗量的影响，并利用TG-DSC和XRD研究了赤泥添加对煤矸石活化过程的影响。结果表明，“煤矸石-赤泥-Na₂CO₃”混合样中氧化铝的溶出率随Na/Al摩尔比和煅烧温度的增加而增加，在Al/Si摩尔比为1的条件下，当Na/Al摩尔比为1.2、煅烧温度为850℃时，混合样的氧化铝溶出率可达到91.7%，与碳酸钠直接活化煤矸石相比，碳酸钠消耗量可降低77.9%。TG-DSC和XRD的结果表明，煤矸石、赤泥以及碳酸钠在低于700℃时相互作用比较弱，在高于800℃时三者发生相互作用，赤泥的加入由于调整了样品中的Al/Si摩尔比，使反应的最终物相选择性地向Na∶Al∶Si摩尔比为1∶1∶1的霞石和沸石相转化。     

ZSM-5沸石分子筛膜的制备及脱盐性能研究

淡水资源日益短缺,发展膜法海水淡化技术是满足世界淡水供应需求的重要途径,但是寻找合适的膜材料依然是人类面临的挑战。ZSM-5沸石分子筛膜（简称沸石膜）具有规则的孔道结构、合适的孔径尺寸（0.51~0.56 nm）以及可调变的硅铝比,在有机物脱水分离应用中展示了优异的选择性及良好的渗透性和稳定性。基于其孔径尺寸介于水分子和盐离子之间,其在海水淡化脱盐领域也具有应用潜力。在大孔α-Al₂O₃载体上采用二次生长法制备了ZSM-5沸石膜,考察了晶化时间与合成液的硅铝比对ZSM-5沸石膜成膜和渗透蒸发脱盐性能的影响,并采用XRD、SEM、EDS与水接触角表征了合成膜的相结构与结晶度、骨架组成表面特性等膜的结构性质。结果表明：通过二次水热法采用合成液摩尔配比为n（Al₂O₃）∶n（SiO₂）∶n（Na₂O）∶n（NaF）∶n（H₂O）=0.05∶1∶0.21∶1.01∶55的合成液在175℃下晶化48 h为最佳的合成条件,制备了Si/Al比为10、接触角为17.5°的亲水纯相致密ZSM-5沸石膜,并在75℃下对3.5%（质量）的NaCl水溶液进行了渗透蒸发测试,水的通量和盐离子截留率达到8.35 kg·m^-2·h^-1和99.99%,且性能在60 h的时间依存性测试后依然稳定,表现出了很高的海水淡化工业应用潜力。     

微生物-化学耦合法再生活性炭的研究(英文)

In this study,spent activated carbon(AC) saturated with caramel was regenerated by using yeast and NaOH.The efficiency of regeneration was evaluated under parameters such as amount,treatment time,temperature,pH value,stirring temperature of yeast and NaOH concentration.The optimum condition for AC regeneration was 8 h for yeast treatment time,35 ℃ for 0.075% yeast culture temperature,a pH value of 6 for the yeast dealing with the spent AC,90 ℃ for NaOH stirring temperature of AC and 6% NaOH for washing after the spent AC was treated by yeast.Under these conditions,methylene blue(MB) adsorption was 213 mg·g-1 in comparison with 60 mg·g-1 of spent AC.The micro structure and surface area of the regenerated AC were characterized by scanning electron mi-croscope(SEM) and N2 sorption,respectively.The pore size distributions of virgin and regenerated AC were ana-lyzed by means of H-K equation,resulting in a mean pore diameter of 1.28 nm and a pore volume of 1.13 cm3·g-1.This study provides data for theoretical support of the AC regeneration technology.