高放废物地质处置库缓冲／回填材料性能测定

根据矿床位置、交通、矿区地质特征、矿床成因、矿床储量、我自然地理与开采技术条件等因素综合对比研究，研究内蒙古兴和县高庙子膨润土矿床为我国高放废物地质处置库缓冲／回填材料供给基地的首选矿床。本文对主要矿层进行了物质成分、物理化学性能等方面的研究。对测试结果分析可知，高庙子膨润土的蒙脱石含量较高，物理化学性能和物理水理性质较好。因此，高庙子膨润土矿床作为高放废物地质处置库缓冲／回填材料的供给基地是可行     

静力压实膨润土-砂混合物膨胀特性研究

为研究缓冲回填材料静力压实试样的膨胀特性,选用高庙子钠基膨润土(GMZ)为缓冲回填材料的主料,对不同掺砂率的膨润土-砂混合物静力压实试样进行了室内膨胀力和膨胀率试验,并与动力击实高庙子膨润土-砂混合物试样的膨胀试验数据进行对比。结果表明,静力压实的高干密度试样膨胀特性试验数据结果可以很好地分布在动力击实低干密度试样数据拟合曲线上,说明静力压实与动力击实两种制样方法获得试样的膨胀特性具有完全的一致性,在现场施工时可以根据需要自由选择;同时也验证了最大膨胀力随初始干密度呈指数增长,最大膨胀率随初始干密度呈线性增长的正确性,说明高干密度与低干密度试样的膨胀特性,随掺砂率增大符合相同的变化趋势。     

高庙子钠基膨润土静力学性能初析

膨润土是核废物处置多重屏障系统之缓冲材料的主要组成材料,对其工程物理性能和化学缓冲性能研究是缓冲材料屏障层工程设计的基础。膨润土具有适宜的力学性能,是保证多重屏障系统稳定的一个基本因素。内蒙古高庙子膨润土矿床是我国高放处置库缓冲材料的供应基地。对高庙子钠基膨润土样品GMZ-1室温条件下无侧限抗压强度随干密度（1．4,1．6,1．8g／cm^3）和含水率（9％,14％,17％）的变化进行了系统测试。测试表明：无侧限抗压强度随干密度增加而增大;特定压实密度的膨润土无侧限抗压强度随含水率增加而减小。     

高庙子膨润土悬浮液流变特性试验研究

缓冲/回填材料在地下水的作用下会形成凝胶体/胶体,有可能发生侵蚀。研究膨润土悬浮液的流变特性是评价土-岩界面缓冲/回填材料长期稳定性的必要条件。使用旋转流变仪对高庙子膨润土开展不同液固比、水化学条件,以及不同离子浓度和类型的一系列流变试验,为后期膨润土颗粒侵蚀数值模拟工作提供技术支持。研究结果表明：高庙子膨润土悬浮液随着液固比增大逐渐从假塑性流体向牛顿流体转变,Herschel-Bulkley模型可以很好拟合高庙子膨润土-北山地下水悬浮液的流变曲线;随着膨润土悬浮液中添加盐的浓度增大,悬浮液表观黏度先减小后小幅增大;相同浓度条件下二价阳离子比一价阳离子使得悬浮液的表观黏度有更明显的降低。     

高庙子膨润土胶体的基本性质

在高放废物处置库的演化过程中,地下水侵蚀缓冲回填材料膨润土会产生胶体。因此,有效提取膨润土胶体并表征其性质,对理解胶体对放射性核素迁移行为的影响具有重要意义。本工作以备选缓冲回填材料内蒙古高庙子膨润土和去离子水为实验材料,通过沸热分散方法提取膨润土胶体,并借助多种表征方法研究了膨润土胶体的性质。X射线粉末衍射和高分辨透射电子显微镜测试结果表明,膨润土胶体的主要成分为蒙脱石;动态光散射仪测试分析结果显示,膨润土胶体的水合动力学直径为94nm,zeta电位为-45mV,具有较好的稳定性;原子力显微镜测试结果表明,膨润土胶体的平均粒径和高度分别为(90±27)nm和(16.6±2.6)(1=0.1nm),且单片层膨润土胶体主要以附着双层和三层水分子的形式存在;电位滴定技术测得膨润土胶体的零电荷点的pH平均值约为9.9。     

U(Ⅵ)在缓冲回填材料高庙子膨润土胶体上的吸附

甘肃北山地区是目前我国高放废物地质处置库的重点预选场址,内蒙古高庙子膨润土为首选缓冲回填材料。在处置库安全评价中需要考虑可能存在的地下水侵蚀形成膨润土胶体负载核素迁移的情况。以产自内蒙古自治区兴和县高庙子矿区Ⅲ号矿层的膨润土为原料提取膨润土胶体,研究其稳定性,通过批式吸附实验研究了溶液pH、背景电解质浓度等对U(Ⅵ)在高庙子膨润土胶体上吸附的影响。结果表明:酸性条件下,高庙子膨润土胶体对U(Ⅵ)的吸附随pH上升而增强,吸附分配系数在pH≈7时达到峰值;碱性条件下,胶体对U(Ⅵ)的吸附则随pH上升而减弱;在本研究所选取范围内,背景电解质NaClO₄浓度对U(Ⅵ)在高庙子膨润土胶体上的吸附影响不大。     

中国高放废物处置库缓冲材料选择与基本性能

人类的许多生产、生活活动均可能产生不同活度的放射性废物。其中高放废物由于具有放射性水平高,发热量大,并含有对生物极有害的α放射性的长寿命核素等特点,其安全处置倍受全球科学家和广大公众所重视。目前深地质处置被国际上公认为处置高放废物的最有效可行的方法。借鉴国外成熟的技术和经验,我国采用多重工程屏障系统(包括废物固化体、废物容器及其外包装和缓冲/回填材料)和适宜的地质围岩地质体共同作用来确保高放废物与生物圈的安全隔离。膨润土由于具有极低的渗透性和优良的核素吸附等性能而被国际上选作缓冲材料的基础材料。经过全国膨润土矿床筛选,高庙子膨润土矿床被选作我国缓冲材料供应基地,我国高放废物深地质处置库缓冲材料的研究以产自该矿床的深部钠基膨润土作为基本组成材料。本文介绍了高庙子膨润土矿床的地质特征以及高庙子钠基膨润土的基本特征。该膨润土与国外同类型材料相比具有蒙脱石含量高(75%左右),杂质矿物相对较少的特点,这对系统和深入研究该材料以开发我国缓冲回填材料技术,确保高放废物的安全有效处置具有重要意义。     

碱性溶液对高庙子膨润土缓冲性能的影响

膨润土是高放废物地质处置库中重要的缓冲屏障。但在处置库运营过程中,地下水溶蚀衬砌混凝土产生的强碱性溶液会扩散进入膨润土缓冲屏障,使屏障性能发生退化。本研究设计了专门的接触扩散装置,模拟研究碱溶液在压实高庙子膨润土试样内的扩散过程及对膨润土矿物和微观结构的影响。试验发现随着反应时间增长,膨润土的缓冲能力会下降。膨润土中主要矿物蒙脱石的溶解与碱溶液pH值、温度、时间成正相关关系。相同pH值的KOH和NaOH溶液对膨润土具有相似的影响,从微观结构试验观察到蒙脱石的溶解使膨润土完整性丧失,产生大量的裂隙进而加速溶蚀进程。同时,与KOH溶液反应后观察到新生成的伊利石微晶,表明蒙脱石的溶解和相变是直接导致膨润土缓冲性能退化的主要原因。     

一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

研究放射性核素在饱和被压实缓冲/回填材料中的迁移对于核废物处置具有十分重要的意义,为了用数学模拟的方法准确地对放射性核素迁移进行描述和预测,首先必须精确地求出有关的放射性核素迁移参数——弥散系数、吸附系数等,其中最重要之一就是弥散系数。目前确定放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪实验。本工作结合放射性核素铀迁移的室内实验,应用概率理论计算了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数,讨论了被压实缓冲/回填材料水动力弥散系数和地下水流速对放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的影响。最后总结分析了具体的实现步骤。     

缓冲回填材料膨润土胶体的提取与分析

我国拟建造的高放废物地质处置库计划使用膨润土作为缓冲回填材料。有效提取膨润土在处置库地下水中形成的胶体,检测其各项物理化学参数,对理解胶体对关键放射性核素在处置库近场的吸附、扩散和迁移行为的影响具有重要意义。本工作分析了原状高庙子膨润土的矿物组成及其元素含量。对原状高庙子膨润土胶体预处理、提取方法进行了优化,建立了稳定、可靠获取膨润土胶体的实验方法。结果表明：超声振荡或沸热分散后再离心分离的方法不仅能在较短的时间内获得尺寸在100 nm左右的膨润土胶体,且有较好的单体分散性,此外,不同批次胶体样品的zeta电位均大于-60 mV,显示其良好的稳定性。能量色散X射线光谱分析结果表明,膨润土胶体主要成分为SiO₂。     

中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。     

Suction and water uptake in unsaturated compacted bentonite

Suction is an important process dominating water movement in unsaturated compacted bentonite. Suction measurements were carried out to investigate the characteristics of suction in unsaturated compacted bentonite for the buffer of a HLW repository. The suction values decreased with increasing the water content at a given dry density, and it revealed higher value at the higher dry density of compacted bentonite. The suction variation with an increase of temperature was negligible for the water content up to 17%. For the dry density of 1600 kg/m³, the suction value in the vertical measurement was a little lower than that in the horizontal one due to the microstructural anisotropy of compacted bentonite. The modeling of water uptake in unsaturated compacted bentonite is allowed to predict the re-saturation for the buffer of a HLW repository. To this end, water uptake tests were conducted to compare their results with those calculated using the coupled hydro-mechanical model of a computer code ABAQUS. Both results were in reasonably good agreement with each other, which suggests that the model can be used to predict the re-saturation of the bentonitic buffer in a HLW repository.     

缓冲/回填材料--膨润土研究国际进展

缓冲材料是高放废物地质处置库多重屏障系统重要组成部分。本文从膨润土特性、气体渗透性、膨润土中有机物、微生物腐蚀、孔隙水化学、蒙脱石向伊利石转化、核素迁移等方面简要总结了该领域的一些研究进展,旨在推动我国在这一领域的研究走向深入。目前,国内的工作主要集中于材料物理性能的测试,作者期待国家有关部门能加大经费支持力度。以推动这一领域的研究进展。确保高放废物的安全处置,为能源工业发展保驾护航。     

Ca^(2+)盐溶液在高庙子膨润土中的扩散研究北大核心CSCD

高放废物地质处置库近场地下水可能会对处置库内的屏障体系产生影响,降低处置库的安全稳定。为研究地下水中盐离子在处置库内缓冲回填体系的扩散规律,本文开展了静态无外荷载条件下内蒙古高庙子(GMZ)膨润土在Ca^(2+)盐溶液中自发渗吸的吸附扩散室内试验。从土的微观结构和经典扩散理论对Ca^(2+)在不同干密度和初始饱和度的膨润土试样中的自发扩散规律进行了分析。研究结果表明,在膨润土初始饱和度相同的情况下,试样阻滞系数随其干密度增加而增大,此时Ca^(2+)的扩散能力减弱;当膨润土干密度相同时,随着初始饱和度的增加基质吸力作用减弱,阻滞系数减小,Ca^(2+)的扩散能力减弱。     

集成缓冲材料对锶的长期阻滞效应

缓冲材料作为高放废物处置库中多重屏障体系的最后一道人工屏障,其对放射性核素的阻滞性能将直接影响到处置库的长期稳定性和安全性。以具有低渗透性和良好的膨胀自愈性的膨润土作为集成缓冲材料的基材,以沸石和黄铁矿作为矿物添加剂,三者按照质量比为63∶27∶10均匀混合构成集成缓冲材料B7ZP,并采用恒定源扩散实验分析了锶在干密度为1.70g/cm~3试样中的扩散特性,结果表明,B7ZP缓冲材料对锶具有良好的阻滞性能,其表观扩散系数为3.30×10~(-12) m~2/s。同时,以多孔介质污染物迁移理论为依据,建立了锶在集成缓冲材料B7ZP中迁移的对流-弥散-吸附多场耦合方程,并应用Matlab软件分析了不同的时间尺度、渗流速率、表观扩散系数和阻滞因子等因素下集成缓冲材料B7ZP对锶的长期阻滞性能,为高放废物处置库的缓冲材料设计和长期阻滞性能评价提供科学依据。     

辐射和热同时作用对膨润土物理化学性质和微观结构影响的初步研究北大核心CSCD

为了研究γ辐射和热同时作用对膨润土的影响,以高庙子改性钠基膨润土为研究对象,开展了90℃热作用下、不同剂量率和不同累积剂量的γ辐射老化试验。结果表明:γ辐射和90℃热同时作用引起了膨润土物理化学性质和微观结构的变化。在老化作用后,膨润土的吸水率、pH值、阳离子交换容量、层荷以及蒙脱石001晶面方向的微晶尺寸均减小,比参考样分别降低了(最大减幅)18.4%、7.8%、3.4%、2.9%和15.6%,且表现出剂量率效应;老化作用对膨润土的矿物成分及含量影响较小。在高放废物地质处置的工程屏障设计和安全评价中,应考虑膨润土性质变化的影响因素。