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开发了甲醇液相羰基化法合成碳酸二甲酯的新型CuBr3L2络合催化剂.实验结果表明,该催化剂在反应温度373~383 K、压力3.0~3.5 MPa、催化剂质量浓度0.15~0.20 g·mL-1、反应时间4~6 h的条件下,甲醇的转化率可达23%~25%,碳酸二甲酯选择性为96%~98%.且该催化剂性能稳定,可反复使用.XPS等表征发现配位剂四丁基溴化铵(简称L)的添加有助于表面活性物种Cu(Ⅰ)的形成,推导了可能的反应机理.对该催化体系进行动力学研究,推导出合适的动力学方程以及相关的动力学参数.该反应是一近似二级反应,反应表观速率常数Kp与催化剂质量浓度和反应温度有关,且Kp与催化剂质量浓度的平方成正比;高温高压不利于主反应的进行,导致目的产物选择性的下降. 相似文献
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碳酸二甲酯合成反应的工艺条件及动力学研究 总被引:12,自引:3,他引:12
碳酸二甲酯作为甲基化剂和羰基化剂是一种十分有用的有机合成中间体。本文研究了碳酸丙烯酯与甲醇反应合成碳酸二甲酯的工艺条件。优选了反应温度、催化剂种类和用量,原料配比等条件的最佳范围。根据实验结果得到此反应的反应热△H~0为-6926.2 J/mol,反应平衡常数与温度的关系为:lnK_p=-7.075698+6926.2/RT并提出了反应机理,建立了动力学方程:r=16551.8exp(-41373.5/RT)C_AC_B-19254.75exp(-28285.5/RT)C_CC_D/C_A 相似文献
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在间歇反应釜内,以甲醇钠为催化剂,对碳酸二甲酯与乙醇酯交换合成碳酸二乙酯反应进行了研究,考察了催化剂浓度、反应温度、乙醇与碳酸二甲酯的摩尔配比等因素对酯交换反应的影响,通过数据校正优化了实验原始数据,建立了动力学模型并进行严格的模型检验,得到了可靠的模型参数。结果表明,该反应为连串反应,中间产物为碳酸甲乙酯,反应焓分别为ΔH10=-1.595 kJ?mol-1,ΔH20=0.809 kJ?mol-1;两个反应均为可逆反应,活化能分别为Ea1+=45.633 kJ?mol-1和Ea1-=47.228 kJ?mol-1、Ea2+=55.058 kJ?mol-1和Ea2-=54.249 kJ?mol-1。 相似文献
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复合二氧化氯油井解堵剂是一种新型的油井解堵剂。本文主要对其释放动力学进行了研究。得到了其不同释放阶段所遵循的宏观动力学规律:释放初期,近似一级反应,动力学方程lnCA=0.6020t+1.8692;释放中期,近似零级反应,动力学方程CA=0.9t+0.695;释放末期,近似二级反应,动力学方程1/CA=-0.0079t+0.2460。 相似文献
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复合二氧化氯油井解堵剂是一种新型的油井解堵剂.本文主要对其释放动力学进行了研究.得到了其不同释放阶段所遵循的宏观动力学规律:释放初期,近似一级反应,动力学方程1nCA=0.6020t+1.8692;释放中期,近似零级反应,动力学方程CA=0.9t+0.695;释放末期,近似二级反应,动力学方程1/CA-0.0079t+... 相似文献
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臭氧法降解水中氟苯的动力学研究 总被引:4,自引:0,他引:4
采用臭氧法降解含氟苯模拟废水.研究了氟苯降解的影响因素和动力学,考察了反应液初始pH值、反应物初始浓度、臭氧投量、反应温度对臭氧氧化降解氟苯反应速率的影响.结果表明,氟苯初始浓度0.52 mmol·L-1,pH 9,臭氧投量1.25×10-6 mol·s-1,常温下反应60 min后氟苯降解率达95%以上.氟苯在臭氧氧化下的降解符合表观一级动力学,采用幂指数方程描述反应动力学,得到方程C = C0exp(-0.324exp(-7437/RT) QO30.41C0-0.372[OH-]0.0942t).通过GC-MS测定氟苯降解主要中间产物为苯酚、苯醌、呋喃二酮、亚联苯等. 相似文献
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在固定床等温积分反应器内进行了甲醇制烯烃反应动力学研究,借助集总动力学的概念,充分考虑到水和积炭对反应过程的影响,得到甲醇制烯烃反应动力学模型方程.采用Runge-Kutta法求解动力学微分方程,并优化动力学参数,最终得到了可计算各集总组分反应速率的总动力学方程.然后根据乙烯、丙烯、丁烯相互之间的比值随温度的变化规律,分别计算出乙烯、丙烯、丁烯在任一条件下的反应速率方程.通过统计检验及计算值与实验值的比较,结果较为满意. 相似文献
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采用浸渍提拉法制备发泡镍载二氧化钛薄膜电极,并以其为工作电极,建立三电极光电催化体系,对该体系降解苯酚的动力学进行了研究.考察了反应液初始pH值、反应物初始浓度、催化剂用量、光辐照强度、外加直流偏压值对光电催化反应速率的影响,采用幂指数方程描述反应动力学,得到方程C=C0exp(-0.5430 C -0.4241 0 E 0.2968 Q 0.5418 I 0.5877 t).方程计算值与实验值吻合较好,误差基本在15%以内. 相似文献
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缓释二氧化氯凝胶的释放动力学研究 总被引:1,自引:0,他引:1
缓释二氧化氯凝胶能通过长时间持续释放出二氧化氯气体对空气进行消毒。讨论了缓释二氧化氯凝胶的制备原理和释放机理,通过测定缓释二氧化氯凝胶释放曲线,研究了其释放动力学规律。结果表明,缓释二氧化氯凝胶二氧化氯的活化释放过程可简化为一个不可逆的扩散反应过程模型,并得到了其不同释放阶段所遵循的宏观动力学规律:释放初期,近似一级反应,动力学方程lgρ=-0.005 3t+1.649 3;释放中期,近似零级反应,动力学方程ρ=-0.678t+45.346;释放末期,近似二级反应,动力学方程1/ρ=0.000 9t+0.012 8。 相似文献
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一乙醇胺催化脱氢合成氨基乙酸钠反应动力学研究 总被引:3,自引:0,他引:3
探讨了以雷尼 (Raney) Cu为催化剂由一乙醇胺催化合成氨基乙酸钠反应的机理 ,推导了合成过程的动力学方程。实验结果表明 :该反应服从一级反应动力学规律 ,其反应速率方程为 r=kc A。根据线性化的Arrhenius方程拟合得到该反应的反应速率常数 k=6 .8111× 10 15exp(- 147.80× 10 3/ RT)。用所建立的动力学模型预测其他温度下的反应转化率 ,计算值与实验值比较平均误差小于 1.2 5 %。 相似文献
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以H_2O_2为氧化剂,磷酸为助剂,采用初始浓度法研究了钨酸催化过氧化氢氧化1,2-环己二醇合成己二酸的氧化动力学,建立动力学模型,得到了反应动力学方程。实验结果表明,1,2-环己二醇的反应级数为0.98,H_2O_2的反应级数为0.30,反应的活化能为46.92 k J/mol,指前因子为9.48×10~4 L~(0.28)/(mol~(0.28)·min)。通过实验验证氧化动力学方程,计算值和实验值的平均相对误差为0.2%,两者基本吻合。 相似文献
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非等温DSC法研究不饱和聚酯树脂/淤泥体系固化反应动力学 总被引:2,自引:0,他引:2
采用非等温DSC法对不饱和聚酯树脂/淤泥体系的固化反应动力学进行了研究.应用Kissinger-Crane法和Ozawa法求解固化反应动力学参数,得到不饱和聚酯树脂和不饱和聚酯树脂/淤泥两体系的固化反应动力学模型.结果表明,通过Kissinger-Crane法所得到的动力学参数与Ozawa法求解的结果相近,固化反应遵循一级反应机理.动力学方程的计算与固化反应热的分析结果均表明聚酯树脂固化反应历程不变,作为新组元成分的淤泥没有参与不饱和聚酯树脂的固化反应.从实验得到的DSC曲线可以确定不饱和聚酯树脂/淤泥体系固化工艺中的温度参数. 相似文献
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2-戊基蒽醌氢化本征动力学研究 总被引:2,自引:1,他引:1
采用商品化的Pd/Al2O3催化剂,在温度为313.15~343.15 K、压力为0.1~0.2 Mpa的条件下,研究了2-戊基蒽醌加氢本征动力学.反应在体积比为3:1的三甲苯/磷酸三辛酯混合溶剂中进行.采用幂指型方程表达加氢反应速率,并用多元线性回归分析对测得的动力学数据进行处理,得到了方程中的参数.结果表明,2-戊基蒽醌加氢反应对2-戊基蒽醌浓度为零级;对氢气分压为0.48级,反应活化能为15663 J·mol-1. 相似文献
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TiO2负载Pd-Fe催化3-氯-4-氟硝基苯常压加氢反应动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
以TiO2负载的Pd-Fe为催化剂,考察了反应温度和催化剂用量对3-氯-4-氟硝基苯常压加氢反应的影响,拟合实验数据并建立了动力学方程,然后对动力学方程进行了统计学检验.结果表明,在3-氯-4-氟硝基苯0.1 mol,乙醇80 mL,催化剂0.26 g,氢气分压0.1 MPa的条件下,加氢反应对3-氯-4-氟硝基苯表现为一级,加氢反应的活化能为19 959.4 J/mol,指前因子为56.79.所获得的动力学方程能较好地描述3-氯-4-氟硝基苯的常压加氧反应. 相似文献