266nm激光作用下1,3-二溴苯的多光子电离和解离研究

在波长为266 nm的激光作用下对1,3-二溴苯分子的多光子电离解离过程进行了研究,获得了溴苯分子的MPIF-TOF质谱,并测得了各碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系.用这些实验结果分析1,2-二溴苯分子的多光子电离解离机理,得出1,3-二溴苯的MPI过程主要是母体分子解离-中性碎片电离C6H 4,C5H 3,C4H 2,C3H 等碎片离子主要是经过离子离解阶梯模式产生的,并给出了可能的解离通道.     

NO分子通过C~2π、F~2Δ等共振中间能级的多光子电离

共振增强多光子电离(REMPI)的信号中带有共振中间能级的信息。在364～370nm和475～487nm两个波长范围内的NO分子多光子电离光谱分别对应于NO的(2+1)和(3+1)REMPI过程。 我们对光谱作了分析。并得到了其它电子态的高振动激发态的信息。     

紫(外)激光作用下Si(CH_3)_4的MPI与Si原子的共振电离

在紫 (外 )激光作用下 ,利用平行板电极装置及飞行时间 (TOF)质谱仪 ,研究了Si(CH3 ) 4分子的多光子电离 (MPI)、多光子解离 (MPD)及由Si(CH3 ) 4解离产生的Si原子的共振电离。得到了 40 4～ 378nm内Si(CH3 ) 4的MPI光谱及某些波长点处的TOF质谱。根据实验结果 ,讨论了Si(CH3 ) 4的MPI机理 ,得到了一些有意义的结论。     

飞行时间质谱法研究Si（CH3）4分子的多光子解离和电离过程

采用超声分子束技术,以飞行时间（TOF）质谱仪,于410－371nm内,在不同能量的激光作用下,着重检测了气相Si(CH3)4分子在15个波长点处的多光子电离（MPI）TOF质谱分布。根据实验结果,讨论了Si(CH3)4可能的MPI机理,得到了Si^ 主要来自于母体分子及中性碎片的多光子解离－硅原子的共振电离、Si(CH3)n^ (n=1,2,3）主要来自于中性碎片Si(CH3)n(n=1,2,3）的自电离、而Si(CH3)4^ 则来自于母体分子的（3＋1）电离的结论。     

NoCl分子束紫外激光多光子离解和电离动力学研究

本文报道NOCl分子束在强XeCl准分子激光作用下多光子离解和电离的实验研究。在我们的实验条件下,只观测到离解碎片NO(m/e=30)的离子峰。动力学过程的分析表明,电离过程属于中性碎片电离类型。其主要通道是,NOCl分子同时吸收两个光子,立即离解为电子激发的中性碎片NO(A~2∑~+),然后NO(A)继续吸收又一个光子而电离为离子NO~+。     

超声分子束中NH_3的分子簇的多光子电离

NH_3/He混合气在超声分子束中形成NH_3的范瓦尔斯分子簇用染料激光在425—442nm波长范围它们进行多光子电离(MPI),以飞行时间质谱     

390.60nm激光作用下Si(CH3)4的多光子解离与硅原子的(1+1)电离

在390.60nm的紫外激光作用下，利用超声分子束技术与飞行时间（TOF）质谱仪相结合的方法研究了气相四甲基硅分子多光子电离（MPI）的TOF质谱，在较低能量的激光作用下主要检测到了Si(CH3)^ 、Si^ 、C2^ 等离子的信号，有时甚至只检测到了Si^ 离子的信号：在较高能量的激光作用下主要检测到Si(CH3)^ n(n=1,2,3,4)、Si^ 、C2^ 甚至还有SiC3^ ,SiC2^ 等离子的信号。据此并结合以前得到的结论，讨论了四甲基硅分子可能的MPI过程。得出了Si^ 主要来自于Si(CH3)4的多光子解离－Si原子的（1＋1）电离、Si(CH3)n^ (n=1,2,3)的（3＋1）电离、Si(CH3)^ 4来自于Si(CH3)4的（3＋1）电离的结论。     

接近于零色散的色散平坦光子晶体光纤的数值模拟与分析

基于标量近似理论利用有效折射率方法对低空气填充率的光子晶体光纤 (PCF)的色散特性进行了数值模拟。发现通过调节光纤包层的空气穴节距或空气穴大小可以有效地调节光子晶体光纤的色散特性 ,可以实现光子晶体光纤零色散波长向短波方向 (小于石英材料的零色散波长 1 2 7μm)移动 ,甚至在光通信波段出现两个零色散波长 ;可以设计在光通信波段接近于零色散的色散平坦光子晶体光纤 ,其色散系数D的绝对值在 1 2～ 1 7μm波长范围小于 2 0 ps·km-1·nm-1,其色散斜率D′的绝对值小于 0 0 2 ps·km-1·nm-2 。     

CS_2多光子电离过程的速率方程近似分析

利用速率方程近似方法分析了CS_2在XeCl准分子激光(波长为308nm)激发下多光子电离的动力学过程。速率方程近似方法的分析结果与实验结果的比较所得出的结论解释了CS_2多光子电离质谱的实验现象。     

激光场空间的横向分布对多光子电离过程的影响

多光子电离技术(MPI)使研究原子、分子体系单分子禁戒跃迁能级成为可能,同时是研究里德伯态的有效手段。激光场对MPI的影响已做了不少分析和研究,但是以往的工作中,在讨论激光场的空间横向分布对分子共振多光子电离(RMPI)过程的影响时,许多因素未加以考虑,使分析问题的前提条件与实现情况有较大的偏离。     

碘乙烷分子共振增强多光子电离飞行时间的质谱研究

在４７３～４８３ｎｍ波长范围内对碘乙烷分子共振增强多光子电离（ＲＥＭＰＩ）飞行时间（ＴＯＦ）质谱（ＭＳ）作了研究。分析结果表明在该波段碘乙烷（Ｃ２Ｈ５Ｉ）分子吸收双光子激光能量跃迁激发至Ａ带的３Ｅ,２Ａ１及１Ａ２态,激发态分子碎裂成中性碎片,中性碎片再吸收光子电离,产生了Ｃ２Ｈ＋５和Ｉ＋离子。Ｃ２Ｈ＋５离子进一步吸收光子并碎裂形成了碘乙烷分子ＲＥＭＰＩ－ＭＳ中其他的碎片离子。     

Si(CH_3)_4分子的多光子电离和解离研究

对Si(CH_3)_4分子在280.0nm波长的激光多光电子电离和解高产物离子的飞行时间质谱进行了测定,结果表明:Si(CH_3)_4分子解离和电离后的主要正离子产物为:Si(CH_3)_2~+、Si~+和CH_x~+(x=0,1,2,3)离子等。本文还讨论了不同激光功率下Si(CH_3)_4分子产生不同碎片产物离子的机理。     

基于多光子电离的氨/醇混合团簇的飞行时间质谱研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨/醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长为355nm条件下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（ROH）n（NH3）mH＋（n=1~6,m=0~4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。比较分析质谱图可知,当团簇离子比较小的时候二元团簇解离以失去醇类分子为主,随着团簇离子的增大,解离由失去醇分子为主逐渐变为失去氨分子为主。     

355nm激光作用下间甲苯酚的多光子电离质谱研究

利用355nm激光作为光源对间甲苯酚分子进行了多光子电离解离研究,得到了间甲苯酚分子的多光子电离飞行时间质谱图,实验中没有观测到母体离子信号。对其中的部分产物离子进行分析,得出了该波长下主要的解离电离通道。应用从头计算理论,在B3LYP/6-311++G(d,p)基组水平上对质荷比为109(C₇H₈OH⁺)离子及C₇H₈O的可能构型进行优化,得到了其稳定构型。对C₇H₈OH⁺离子势能面的研究得到,C₇H₈OH⁺离子的形成是一个无势垒的反应过程。     

260-285nm波段苯胺的共振增强多光子电离研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了260-285 nm波段气相苯胺分子的共振增强多光子电离／飞行时间质谱(REMPI-TOFMS)。结合在266 nm激发波长下得到的C6H7N 、C5H6 、C4H3 、C3H3 、C2H4 及H2CN 离子的光强指数及不同激光能量下各离子信号强度的分支比,对分子离子及主要碎片离子的生成机理进行了探讨:在此波段范围内,苯胺分子首先吸收一个光子跃迁至1B2第一激发态,处于激发态的苯胺分子再吸收一个光子电离生成分子离子C6H7N ,分子离子进一步吸收光子解离为C5H6 、H2CN 、C6H5 ,碎片离子C6H5 继续吸收光子解离产生C4H3 、C3H3 、C2H4 ,并给出了可能的解离通道。     

醇/水混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

利用多光子电离技术和飞行时间质谱仪实验研究了醇/水混合团簇的光电离质谱。在脉冲激光波长为355nm条件下,观测到以质子化(ROH)n(H2O)H+ 混合团簇离子和(ROH)nH+团簇离子为主的电离产物。醇水混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(H2O)H+是以(CH3OH)H+作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子。     

A first-order model for computation of laser-induced breakdownthresholds in ocular and aqueous media. I. Theory

An analytic, first-order model has been developed to calculate irradiance thresholds for laser-induced breakdown (LIB) in condensed media, including ocular and aqueous media. The model is derived from the simple rate equation formalism of Shen for cascade breakdown in solids and from the theory of multiphoton ionization in condensed media developed by Keldysh. Analytic expressions have been obtained for the irradiance thresholds corresponding to multiphoton breakdown, to cascade breakdown, and to initiation of cascade breakdown by multiphoton ionization of seed electrons (multiphoton initiation threshold). The model has been incorporated into a computer code and code results compared to experimentally measured irradiance thresholds for breakdown of ocular and aqueous media by nanosecond, picosecond, and femtosecond laser pulses in the visible and near-infrared. The code and comparison of code results to experiment have been documented in part II     

262～272 nm波段氯苯的激光质谱研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了262～272 nm波段气相氯苯的(1 1)共振增强多光子电离/飞行时间质谱(REMPI-TOFMS).研究表明,该波长范围内获得的光激发谱的光谱结构是氯苯第一激发态1B2(S1)振动能级的反映,对其中14条谱线进行了尝试性指认.分析了氯苯在266 nm波长处不同激光能量下的光电离质谱特点,讨论了造成77C4H5 质谱的非对称增宽的原因.实验研究了266 nm波长处氯苯分子离子信号强度与样品浓度之间的关系,估算出氯苯的探测限为ng/L量级.