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用超稳Y沸石(USY)负载SO2-4/ZrO2固体超强酸,并以此为载体制备含Pt双金属催化剂,用XRD和H2-TPR表征了催化剂的物化性质,并在常压固定床反应器上考察催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能.结果表明, USY负载了SO2-4/ZrO2和双金属以后仍能保持沸石原有结构;贵金属Pt、金属助剂以及ZrO2等在USY载体上能够高度分散.在含Pt的催化剂中掺杂了Cr或Al金属助剂以后,正庚烷异构化产物选择性有了明显的提高,且具有更好的稳定性和低温活性;在USY负载SO2-4/ZrO2和0.4%Pt的催化剂上,正庚烷的转化率为42.1%时,异构化产物的选择性只有69.6%,而在掺杂了与Pt摩尔比为5:1的Cr或Al后,正庚烷的转化率分别为44.3%和42.1%时,异构化产物的选择性分别可提高到88.9%和89.5%. 相似文献
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Pt/Ga_2O_3/WO_3/ZrO_2催化剂上正庚烷异构化反应动力学研究 总被引:3,自引:1,他引:2
在固定床微反应器上,研究了Ga对Pt/Ga2O3/WO3/ZrO2(Pt/GWZ)催化剂上正庚烷异构化反应性能的促进作用.在433~463 K、正庚烷液体空速0.5~4 h-1、氢/正庚烷摩尔比5~20范围内,研究了Pt/1.0GWZ和Pt/WZ催化剂上正庚烷异构化反应动力学.结果表明,引入适量Ga提高了催化剂对正庚烷异构化反应的催化活性,以及异构化产物中多支链异庚烷与单支链异庚烷的比值.Pt/1.0GWZ和Pt/WZ催化剂上正庚烷异构化反应对于正庚烷均为一级,H2反应级数分别为-1.4和-0.9,表观活化能分别为1.0717×105J·mol-1和1.2957×105J·mol-1.研究分别得出了用Pt/1.0GWZ和Pt/WZ两种催化剂时正庚烷异构化反应的动力学方程. 相似文献
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用超稳Y沸石(USY)负载SO2-4/ZrO2固体超强酸,并以此为载体制备含Pt双金属催化剂,用XRD和H2-TPR表征了催化剂的物化性质,并在常压固定床反应器上考察催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能。结果表明, USY负载了SO2-4/ZrO2和双金属以后仍能保持沸石原有结构;贵金属Pt、金属助剂以及ZrO2等在USY载体上能够高度分散。在含Pt的催化剂中掺杂了Cr或Al金属助剂以后,正庚烷异构化产物选择性有了明显的提高,且具有更好的稳定性和低温活性;在USY负载SO2-4/ZrO2和0.4%Pt的催化剂上,正庚烷的转化率为42.1%时,异构化产物的选择性只有69.6%,而在掺杂了与Pt摩尔比为5∶1的Cr或Al后,正庚烷的转化率分别为44.3%和42.1%时,异构化产物的选择性分别可提高到88.9%和89.5%。 相似文献
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采用浸渍法制备了Pt-SO4 2-/ZrO2-Al2O3(PSZA)催化剂,考察了黏结剂拟薄水铝石的来源对PSZA异构化活性和机械强度的影响,确定了较为适合的黏结剂来源。对氢氧化锆母体制备进行从25g放大10倍至250g,研究放大催化剂的异构化性能。在此基础上考察了Al2O3黏结剂含量对PSZA异构化活性和机械强度的影响。采用XRD、TG、XRF等手段对催化剂进行了表征,结果表明:拟薄水铝石的来源不同,结晶度不同,制备的催化剂的异构化活性与机械强度均有差别,拟薄水铝石的结晶度越高,制备的催化剂上的硫含量越低,异构化活性越高,机械强度也越高。此外,放大10倍制备的催化剂异构化性能没有明显变化。黏结剂含量对催化剂的初始异构化活性没有明显影响,而反应稳定性随着黏结剂含量的提高大幅度降低。兼顾催化剂的异构化活性与机械强度,较适宜的Al2O3质量分数为5%~10%。 相似文献
5.
采用共浸渍法制备稀土元素Ce、La修饰的Pt/Hβ催化剂,通过比表面积测定(BET)、X线衍射(XRD)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂进行表征,在连续流动常压固定床反应器上考察催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能。结果表明:催化剂中Ce或La的引入提高了正庚烷转化率,同时还在很大程度上提高了异构化产物的选择性。CePt/Hβ催化剂的最佳组成为Pt负载量(质量分数)0.4%,n(Ce)∶n(Pt)=5∶1,催化剂在230℃的反应温度下表现出很高的正庚烷转化率(61.5%)和异构化选择性(96.7%),明显高于相应的Pt/Hβ催化剂性能(50.6%和82.4%)。另外,在脱铝β沸石及预先负载杂多酸(磷钨酸)的脱铝Y沸石载体上也发现了Ce或La对其催化性能的促进作用。稀土元素Ce和La通过改善催化剂酸性和Pt分散度而起到了助催化作用。 相似文献
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采用静态水热法合成一系列Mn骨架改性的杂原子β分子筛,将其作为载体通过浸渍法负载Pt制备双功能催化剂,用X线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、电感耦合等离子发射光谱(ICP)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、CO-化学吸附等手段对催化剂进行表征,并在常压固定床反应器上考察催化剂的正庚烷临氢异构化反应性能。结果表明:由骨架Mn改性的β分子筛负载Pt的催化剂显示出良好的催化活性,选择性明显高于通过Mn浸渍或Mn交换β分子筛得到的催化剂。催化剂最佳的组成为Pt负载量0.4%,n(MnO)/n(SiO2)=0.011,在230℃、空速2.7 h-1、氢料摩尔比值7.9时,正庚烷的转化率为62.1%,异构化选择性达到92.0%。骨架中引入杂原子Mn不仅可以调节孔道结构,还可以提高催化剂表面Pt的分散度,从而提高催化剂的异构化选择性。 相似文献
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制备了Ni-PMo12/MCM-48中孔分子筛催化剂并用于正庚烷异构化反应研究。采用XRD、BET吸附、红外吡啶吸附等方法对催化剂进行表征。研究了反应温度、还原温度、 还原时间和还原氢气流速对异构化催化性能的影响,并考察了催化性能随时间的变化。结果表明,当镍(Ni)和磷钼酸(PMo)质量分数分别为3%和30%、Ni-PMo/MCM-48对正庚烷异构化反应具有较好的异构化性能,还原温度400℃、还原4h、氢气流速为30 mL/min、反应温度300 ℃时,催化剂性能最好,转化率为14.2%时,异构化选择性达到65.6%。 相似文献
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以生物质油加氢脱氧得到的长链正构生物烷烃为原料,考察了H-MCM-49、H-ZSM-5、H-ZSM-22和 H-ZSM-35这4种不同分子筛催化剂的物化性质及其加氢裂化/异构化制生物航空煤油的性能。在此基础上,以H-ZSM-35分子筛为载体,制备并表征了一系列低负载量(0.1%、0.2%和0.3%)的Pt/ZSM-35双功能催化剂,以长链正构生物烷烃转化率、C9~C16产物选择性、生物航空煤油收率和异正比为指标,对其加氢裂化/异构化制生物航空煤油反应性能进行了评价,并对反应工艺条件进行优化。结果表明:H-ZSM-35的强酸中心强度高、酸量大,其结构中较小的孔口和较大的球型笼使其具有一定的容烃量和较好的择形性能,0.1%~0.3% Pt负载后, Pt/ZSM-35双功能催化剂表现出很好的加氢裂化/异构化活性和选择性。采用0.1% Pt/ZSM-35双功能催化剂在反应条件为320℃、1MPa、0.7h-1、氢油比840∶1时,长链正构生物烷烃的转化率为84.3%,生物航空煤油收率达41.1%,产物异正比为1.34。81h长运转测试结果表明,该催化剂具有很好的稳定性。 相似文献
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采用SAPO-11分子筛制备Pt/SAPO-11双功能加氢异构催化剂,以n-C8、n-C12和n-C16为模型化合物考察正构烷烃的加氢异构反应性能。结果表明,所制备的催化剂具有较好的异构化活性和选择性,其中单甲基支链异构产物收率和总异构产物收率分别可达60%和75%以上,是低凝柴油和高档润滑油基础油的理想组分。不同链长正构烷烃的异构化产物分布基本一致,但链长较长的正构烷烃更容易发生异构化反应和裂解反应,在保证相同转化率条件下长链烷烃裂解产物收率偏高且异构选择性降低。 相似文献
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生物质气化焦油裂解用颗粒催化剂的再生性能 总被引:3,自引:2,他引:1
为开发适用于生物质气化焦油裂解的多孔白云石颗粒催化剂,以乙酸为生物质气化焦油的模型化合物,讨论了积炭对多孔白云石颗粒催化能力以及再生性能的影响。结果表明,在积炭率0~4.4%时,多孔白云石颗粒的催化能力随积炭率呈线性下降。当积炭率从0增加到4.4%时,颗粒的孔隙率从0.74 cm3·g-1减小到0.48 cm3·g-1,乙酸裂解率从99.3%降至32.3%。采用900 ℃和2 h焙烧法对积炭多孔白云石颗粒进行再生处理后,多孔白云石颗粒的强度基本不变,孔隙率增至0.55 cm3·g-1。在再生多孔白云石颗粒上,乙酸裂解率达到99.5%。多孔白云石颗粒催化剂具有良好的再生性。 相似文献
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不同沉淀剂对制备邻苯基苯酚的Cu-Mg催化剂性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了用于环己烯基环己酮脱氢合成邻苯基苯酚的Cu-Mg催化剂,考察了不同共沉淀剂Na2CO3、NaOH、NaHCO3、(NH4)2CO3和H2C2O4 制备的Cu-Mg催化剂对催化活性和选择性的影响,利用XRD、BET、H2-TPD、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对催化剂进行表征。研究表明,催化剂制备中共沉淀剂种类对催化剂晶形结构、比表面积、表面酸、碱性和对氢吸附能力等影响显著,从而影响催化剂的活性和选择性;采用NaCO3作共沉淀剂制备的Cu-Mg催化剂具有较大的比表面积,有利于MgO和活性组分Cu的分散,催化剂表面低温吸氢中心多,因而催化剂活性大,反应物转化率高,有利于降低催化剂表面强酸和强碱中心数,有利于抑制副反应,从而有利于提高生成邻苯基苯酚的选择性,在空速0.12 h-1、H2空速33 mL·(g·h)-1和反应温度360 ℃条件下,环己烯基环己酮转化率达99.95%,邻苯基苯酚收率达95.23%。 相似文献
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改进柠檬酸络合法制备CuO-CeO2及其CO低温氧化催化性能 总被引:1,自引:1,他引:0
采用改进的柠檬酸络合法即以乙醇代替水作溶剂制备CuO-CeO2催化剂,应用N2物理吸附、XRD和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,并采用微反-色谱装置考察了其对CO低温氧化反应的催化活性。结果表明,常规柠檬酸络合法所制备的CuO-CeO2催化剂中仅存在一种与CeO2相互作用较弱、粒子较大的CuO,而采用改进的柠檬酸络合法所制备的催化剂中除此之外还存在与CeO2相互作用较强、粒子较小的高度分散的CuO,从而具有更高的CO低温氧化活性。 相似文献
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研究了铜锰系催化剂并流共沉淀法的制备条件对二乙醇胺催化脱氢反应性能的影响。结果表明,在铜锰原子比为1、溶液浓度0.4 mol·L-1、沉淀pH为12、沉淀温度70 ℃、焙烧温度550 ℃和还原温度210 ℃时,催化剂性能最好。在反应温度150 ℃和压力0.8 MPa,催化剂用量为二乙醇胺质量10%的反应条件下反应 5 h,亚氨基二乙酸盐收率可达93.2%。 相似文献
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采用共沉淀法制备γ-Al2O3载体和不同Ce添加量的CeO2-Al2O3载体,然后用浸渍法制备Ni负载质量分数10%的Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂。在固定床微反装置中考察了反应温度、原料气配比和CH4空速等工艺条件对Ni/γ-Al2O3和Ni/Ce30Al70Oδ催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,添加Ce的催化剂催化性能有较大提高,在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,反应温度750 ℃时, CH4转化率94.3%,与Ni/Al2O3催化剂相比,提高20%。Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂的CH4转化率均随反应温度的升高而增大。原料气中n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的增加均能提高各催化剂的CH4转化率。但n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的变化对各催化剂的催化性能的影响不同。随着n(O2)∶n(CH4)的增大,产物中n(H2)∶n(CO)降低,n(CO2)∶n(CO+CO2)升高;而n(H2O)∶n(CH4)增大时,产物中n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均升高。随着CH4空速的增加,Ni/Al2O3催化剂上CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均较大程度下降;而在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,随着CH4空速的增加,CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)变化不大。 相似文献