焙烧温度和时间对磷化钨催化剂重整反应活性的影响

采用柠檬酸络合法通过程序升温还原方法制得磷化钨(WP)催化剂,在常压连续微型化固定床反应装置中,以物质的量比为1∶1的甲烷和二氧化碳的混合气为反应气,在不同反应温度下对催化剂的重整活性进行了评价。考察了不同焙烧温度和焙烧时间等制备条件对WP催化活性的影响。实验结果表明,催化剂活性随焙烧温度先增加后降低,773 K为最佳焙烧温度;同时,焙烧时间对催化剂活性也有明显的影响,5 h为最佳焙烧时间。     

络合剂对加氢脱硫催化剂活性相影响的研究进展

论述了油品加氢脱硫催化剂制备过程中络合剂的引入改变催化剂最终活性相的研究进展。介绍了常见络合剂以及其不同使用方法对催化剂性能提升的作用。系统阐述了络合剂对催化剂微观结构的影响，解释了络合剂的使用可以提升催化剂性能的原因。     

制备过程对磷化钨催化剂重整性能的影响

采用程序升温还原的方法制备磷化钨(WP)催化剂,以物质的量比为1∶1的甲烷和二氧化碳的混合气为反应气,对催化剂的重整活性进行评价。考察了用溶胶凝胶法、高温固相法和水热法等不同方法制备催化剂前体对WP催化性能的影响。实验结果表明:溶胶凝胶法和高温固相法所制备的WP催化剂都具有较好的重整活性,甲烷的转化率都可达到88%以上。这3种方法所制备催化剂前体经程序升温还原后都可以得到较纯的WP粉体晶相。     

络合沉淀法制备高纯白色二氧化铈及其光催化的研究

以乙二胺四乙酸二钠盐为络合剂和沉淀剂,采用络合沉淀法制备CeO2并用于光催化降解亚甲基蓝。实验考察络合剂用量、反应时间和反应温度对产物的影响。采用XRD、SEM、IR、UV对产物进行表征。结果表明,制备CeO2最佳条件为硫酸铈与络合剂的物质的量比为1∶3,反应时间1h,反应温度60℃,络合沉淀法制备的氧化铈为白色、纯度较高。同时对CeO2进行了光催化研究,考察了催化剂用量、双氧水用量、pH、催化时间对光催化实验的影响。结果表明,光催化最佳条件为,100mL亚甲基蓝溶液中催化剂用量20mg,双氧水6mL,pH为6,光照时间120min。     

NiO/Pr_xZr_(1-x)O_y催化剂的制备及催化性能研究

以碳酸氢铵为沉淀剂,采用共沉淀法制备Pr_xZr_(1-x)O_y系列载体(其中,x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5),再用浸渍法负载镍制备镍基催化剂.分别用XRD,H_2-TPR及TPO表征催化剂的结构和氧化还原性质,在微型固定床反应器上考察了催化剂在甲烷水蒸气重整制氢反应中的活性.结果表明:所制备的催化剂在甲烷水蒸气重整制氢反应中有良好的活性和抗积炭能力,镨锆元素的摩尔比为2∶8时,催化剂的活性是最好的,650℃时甲烷转化率达到94%,氢气的摩尔百分数达到78.4%.     

LaCoO3催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧反应中的催化活性

采用3种有机络合剂(葡萄糖、柠檬酸、酒石酸),通过溶胶-凝胶燃烧法制备钙钛矿结构的LaCoO3催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、激光粒度分析仪、低温N2吸脱附等温线(BET)、程序升温还原(H2-TPR)以及程序升温脱附(O2-TPD)表征催化剂的结构,考察了3种络合剂合成的样品对甲烷催化燃烧反应的催化活性.结果表明,在600℃焙烧下,以葡萄糖为络合剂合成的LaCoO3催化剂呈现单一的钙钛矿结构,且颗粒粒度最小、分散度最高,具有较高的催化活性;以酒石酸为络合剂合成的催化剂以LaCoO3物相为主,并伴有La2 O3和Co3O4物相,催化活性也较好;以柠檬酸为络合剂合成的样品以LaCoO3物相为主,伴有少量的La2O3和Co3O4物相,分散度最差,催化活性最低.     

超临界CO2浸渍技术制备糖加氢Ni/Al2O3催化剂的研究

以超临界CO2流体为浸渍介质,活性氧化铝为催化剂载体,硝酸镍为活性前躯体,用超临界流体CO2浸渍沉积技术制备了负载型Ni/Al2O3催化剂,并以葡萄糖加氢为模型反应考察了负载镍基催化剂的加氢性能.研究了超临界CO2流体的温度、压力及氢气还原温度对镍负载量及催化剂加氢活性的影响,用XRD对Ni/Al2O3催化剂进行了表征.结果表明:与传统水介质浸渍制备方法相比超临界流体浸渍可以有效提高活性组分镍的负载量,进而提高负载Ni/Al2O3催化剂的催化活性;在试验范围内,当超临界CO2的温度为60℃、压力为8 MPa时镍的负载量最佳,催化剂的还原温度为600℃时催化剂的活性最好,其活性为普通水浸渍方法制得样品的1.34倍.     

Au-NiO/TiO2催化剂上甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢的比较研究

研究了共沉淀法制备Au—NiO／TiO2甲醇制氢催化剂,考察了甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢反应条件如反应温度、氧（或水）醇比等对甲醇转化率、氢气产率和二氧化碳选择性的影响。研究结果表明：对于甲醇自热重整反应,当温度为200℃,进料空速（WHSV）为3．42h^-1,n（O2）：n（CH3OH）=0．30时,催化剂活性最好;对于甲醇水蒸汽重整反应,最佳反应条件为：反应温度275℃,n（H2O）：n（CH3OH）=1．0,液体进料空速为3．42h。     

有机溶胶法制备PdFe/C氧还原催化剂

以柠檬酸钠为络合剂,利用有机溶胶法制备了PdFe/C氧还原反应(ORR)催化剂,XRD研究结果表明催化剂具有面心立方结构,粒度小,分散性好,同时元素铁的加入使催化剂的Pd-Pd间距缩小.应用旋转圆盘电极(RDE)法评价了PdFe/C催化剂的ORR活性,测试结果表明,PdFe/C催化剂的性能优越,具有比纯钯更强的ORR催化能力.研究表明,在该催化剂表面ORR主要按照"直接四电子"反应机理进行.     

Ni／Al2O3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究

为提高用于燃料电池的乙醇水蒸气重整制氢反应催化剂的活性,采用壳聚糖扩孔以Al2O3为载体,Ni为活性中心的催化剂。利用X射线衍射（XRD）、BET比表面测试手段对催化剂的结构进行了表征。考察了反应温度、水醇物质的量的比、液体进料空速等对反应的影响。结果表明,经600℃焙烧2h的催化剂,在水醇物质的量的比为3：1,液体进料空速（WHSV）为4．8h^-1,反应温度500℃时,产气量接近40mL／min,H2选择性达到68％。乙醇水蒸气重整制氢Ni／Al2O3催化剂的最佳反应温度为500～550℃,水醇物质的量的比一般控制在3：1～5：1范围内较好。     

基于Cu-Zn/Al_2O_3-ZrO_2催化剂的甲醇水蒸汽重整制氢试验

模拟内燃机尾气余热在非贵金属催化剂Cu-Zn/Al2O3-ZrO2的作用下,进行甲醇水蒸汽重整制氢试验.采用自行设计的燃料重整制氢装置,通过调整燃料重整的试验条件来提高产氢率,并得到较优的重整制氢方案.结果表明:反应温度是甲醇水蒸汽重整反应中最关键的因素,重整气中氢气的体积分数随着温度的升高而逐渐加大.空速会直接影响反应原料滞留在催化剂表面的时间,因此空速为最小值376 h-1时,重整制氢效果更好.最佳的水醇物质的量比和原料流量分别为6∶1和0.4 mL/min.在最佳的试验条件组合下,当反应温度为600℃时,重整气中氢气的体积分数可以达到56.61%.因此,基于Cu-Zn/Al2O3-ZrO2催化剂的车载甲醇水蒸汽重整制氢技术具有实际应用的可行性.     

基于Cu和Pt基催化剂的乙醇水蒸气重整制氢试验研究

乙醇水蒸气重整制氢的车载应用不但可在线产生富氢气体,解决氢气的储运问题,还可实现混富氢气燃烧,降低排放.为得到较优的重整制氢方案,模拟内燃机尾气温度条件,在燃料重整试验台上实现乙醇的水蒸气催化重整制氢过程.在不同催化剂Cu49Zn21Al18Zr12和Pt/CZO/Al2O3条件下,考察了反应温度、水醇摩尔比和空速对重整气中φ(H2)的影响.研究表明:当反应温度为723～973 K、空速为720 h-1、水醇摩尔比分别为6∶1和4∶1时,二者φ(H2)的平均值分别为47.78%和40.26%.催化剂Pt/CZO/Al2O3重整制氢的产量高于Cu49Zn21Al18Zr12,尤其是在823 K以上的高温区域.但是与Pt/CZO/Al2O3相比,Cu49Zn21Al18Zr12成本低廉,在873 K以上的温度区域,重整气中φ(H2)也相当高.因此,基于Cu49Zn21Al18Zr12催化剂的乙醇水蒸气重整对于车载制氢更加具有可行性.     

氧化铝担载的不同铂原子簇化合物催化正庚烷转化反应(英文)

考察了氧化铝担载的铂金属原子簇化合物 Pt3 ( μ2 -CO) 3 ( PPh3 ) 4 和 [Pt3 ( CO) 6 ]5[N( C2 H5) 4 ]2 (分别标记为 Pt3 和 Pt15)催化正庚烷转化反应的性能 ,并与常规铂催化剂 (标记 Pt1)在相似条件下的催化行为进行比较。正庚烷转化反应在内循环无梯度反应器内进行 ,转速 1 1 0 0 r· min- 1,催化剂装量 3 m L ,反应产物的出口与气相色谱仪相连 ,由计算机控制进行全程分析。反应条件为 50 0℃ ,1 .2 MPa,V( H2 )∶V( n-C7) =1 0 0 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1,测定催化剂的性能。再将压力由 1 .2 MPa降至 0 .4MPa,V( H2 )∶ V( n-C7) =70 0∶ 1 ,空速为 3 .0 h- 1初步考察催化剂的稳定性。测定数据表明 ,Pt3 和 Pt15的反应活性、异构化选择性和稳定性均高于常规铂催化剂 Pt1,Pt3 的活性和异构化选择性优于 Pt15。所得结论对于工业过程具有实际意义     

NiO对Au/TiO2催化甲醇水蒸汽重整制氢性能的影响

采用沉积沉淀方法制备了一系列Au—NiO／TiO2催化剂,考察了助剂NiO的加入量、焙烧温度对催化活性的影响。研究表明：助剂NiO的加入可以明显提高Au—NiO／TiO2催化甲醇水蒸汽重整制氢的活性;Au与NiO的配比存在最佳值,当Au负载量（质量分数）为2％,Au与NiO的质量比为1：5时,催化效果最佳;2％Au-10％NiO／TiO2催化剂的催化活性随焙烧温度的升高而降低。     

Development of an Internally Circulating Fluidized Bed Membrane Reactor for Hydrogen Production from Natural Gas

An innovative Internally Circulating Fluidized Bed Membrane Reactor (ICFBMR) was designed and operated for ultra-pure hydrogen production from natural gas. The reactor includes internal catalyst solids circulation for conveying heat between a reforming zone and an oxidation zone. In the reforming zone, catalyst particles are transported upwards by reactant gas where steam reforming reactions are taking place and hydrogen is permeating through the membrane surfaces. Air is injected into the oxidation zone to generate heat which is carried by catalyst particles to the reforming zone supporting the endothermic steam reforming reaction. The technology development process is introduced: cold model test,pilot plant and industrial demonstration unit. The process flow diagram and key components of each unit are described.The ICFBMR process has the potential to provide improved performance relative to conventional SMR fixed-bed tubular reactors.     

天然气、CO_2转化制合成气催化反应性能的研究──(Ⅰ)催化反应性能的研究

以ＣＨ４、ＣＯ２转化反应所筛选出的Ｎｉ－５和Ｎｉ－５ＰＭ为催化剂,在固定床石英反应器上 考察了天然气及天然气主要成分与ＣＯ２转化反应的活性,并将考察筛选出的消炭剂加入到原料 气中,考察了Ｎｉ－５ＰＭ的活性和稳定性。结果表明：对于ＣＨ４、ＣＨ４（含４．８％Ｃ２Ｈ６）、Ｃ２Ｈ４与 ＣＯ２反应体系,低空速时Ｎｉ－５和Ｎｉ－５ＰＭ活性相似、合成气接近平衡,高空速时Ｎｉ－５ＰＭ的活 性大于Ｎｉ－５;对于天然气、ＣＯ２转化反应体系Ｎｉ－５ＰＭ仍具有高活性和高抗积碳性能,加入适 当消碳剂后,产物合成气（Ｈ２＋ＣＯ）摩尔百分含量保持在９６％左右,接近理论值,表明 Ｎｉ－５ＰＭ对天然气、ＣＯ２反应体系具有高的活性、选择性及良好的稳定性．     

A301型氨合成催化剂还原动力学的研究

在热天平上研究了Ａ３０１型铁基氨合成催化剂的还原动力学，考察了还原条件对Ａ３０１型催化剂还原速率的影响，分析了氢对还原速率的反应级数在还原进行中发生的变化，以及Ａ３０１型和Ａ１１０－２型二种催化剂还原过程中反应级数变化规律不同的内在原因。实验结果表明：Ａ３０１型催化剂具有极易还原的性能，还原速率对温度及氢浓度的变化的敏感性比Ａ１１０－２型催化剂弱，其还原反应动力学方程上。文中（４）式。