大连化物所制备出高温稳定的高载量单原子催化剂

<正>近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心研究员乔波涛和中科院院士张涛团队在单原子催化方面取得新进展:利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂。2011年,张涛团队与清华大学李隽教授以及美国亚利桑那大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了单原子催化剂的制     

大化所实现高热稳定单原子催化剂的千克级制备

<正>中科院大连化物所乔波涛研究员、李为臻研究员和张涛院士团队在单原子催化研究方面取得新进展,通过简单的物理混合方法,经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明,强共价金属-载体相互作用可促进单原子的生成。2011年,张涛院士研究团队与清华大学李隽教授和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了氧化铁负载铂单原子催化剂,并在此基础上提出了"单原子催化"的概念。短短几年时     

青岛能源所研发出高活性的生物质炭负载Fe/Pt单原子双功能催化剂

单原子催化剂因具有较大的原子利用效率、量子尺寸效应和活性中心的配位不饱和构型,在催化领域受到广泛关注.探索环境友好、廉价且高效的载体以及高金属载量催化剂的制备工艺,对于合成双金属单原子催化剂十分重要.     

中国科大研制出廉价高效电解水催化剂

<正>近日,中国科学技术大学发布重要科技成果,该校吴宇恩教授课题组研制出一种廉价高效电解水催化剂,他们创新性地提出利用抗氧化能力和抗溶解能力强的铂基合金为载体,利用表面缺陷工程技术捕获和稳定单原子的方法成功制备了钌单原子合金催化剂,该钌单原子合金催化剂相对于商业钌基催化剂的过电位降低大约30%,稳定性提高近10倍。该成果被选为该月的《自然·催化》(Nature Catalysis)封面文章。     

过渡金属单原子催化剂活化H2O2/PMS/PDS降解有机污染物的研究进展

单原子催化剂（SACs）是一种将金属以原子态负载于载体上的新型材料,具有原子利用率高、催化活性强和易回收等优点,使其在催化降解有机污染物方面备受关注。本文介绍了SACs的催化影响因素,总结了SACs催化降解有机污染物在环境领域中的应用。此外,着重综述了不同过渡金属（Fe、Co、Mn、Cu等）单原子催化剂在基于双氧水或过硫酸盐的高级氧化技术中的催化机理,单原子金属（M）一般与N键合形成活性位点M—N _x,活化氧化剂生成自由基或单线态氧,高效降解有机污染物。最后,提出未来SACs在催化降解有机污染物的研究方向是合成金属负载量高、稳定性高、pH适用范围更广的SACs,以及根据SACs的结构-性能关系和催化机理,对目标污染物设计特定催化剂。     

我国研发首例单原子铂催化剂

中科院大连化物所张涛研究员领导的航天催化与新材料研究组日前以氧化铁为载体,成功制备出首例具有实用意义的单原子铂催化剂。该单原子催化剂具有非常高的催化活性和稳定性,其催化活性是传统纳米催化剂的2～3倍,为开发低成本高效贵金属工业催化剂提供了新选择。据介绍,张涛研究员带领的课题组利用氧化铁和铂之间的强相互作用,采用简单的共沉淀法,通     

Cu-N/C单原子催化剂用于芳基硼酸羟基化反应

单原子催化剂中所有金属原子都能作为活性位点,故表现出极高的原子利用率和优异的催化性能.以铜-乙二胺四乙酸配合物作为前驱体,高比表面的活性炭作为载体,通过简单的吸附浸渍-高温焙烧法制备了一系列Cu-N/C催化剂.结果发现,当铜负载量为0.2 wt％时,铜以单原子的状态分散在载体上,得到0.2 wt％Cu-N/C(1:1)...     

氧化物负载型亚纳米金属催化剂的制备及其在有机催化中的应用

近几年来，亚纳米金属催化剂(单原子催化剂和团簇催化剂)由于具有高的催化活性和金属原子利用率，在各个领域里具有重要研究意义，尤其是在有机催化反应中表现出优异的催化性能。氧化物因其具有丰富的缺陷位点、表面酸碱位点和高温稳定性等多种优势，作为负载型亚纳米金属催化剂的载体材料。主要综述了氧化物载体负载型亚纳米金属催化剂的几种合成方法及其在氧化反应、加氢反应及偶联反应等有机催化中的应用。     

二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响

为了排除载体孔结构变化对催化性能的影响,研究了二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明,二氧化钛表面改性α-氧化铝载体对载体的比表面积、孔结构无明显影响;载体表面改性导致催化活性组分银在载体表面均匀分散,分散状况明显改善;经二氧化钛改性后载体表面与银的相互作用增强;对单负载银催化剂,由改性载体制备的银催化剂的活性和选择性均下降,改性对催化性能明显不利;对于共浸渍法制备的多组分银催化剂,低温焙烧对催化性能不利,而由经1000℃高温焙烧的二氧化钛改性载体制备的银催化剂的催化活性明显提高。研究表明,载体表面等电点降低及其与银的强相互作用是造成催化剂上金属银良好分散的主要原因;此外,银催化剂助剂的存在减弱了二氧化钛改性载体与银之间的强相互作用、抑制了环氧乙烷（EO）深度反应的活性,两者协同作用提升了多组分银催化剂的催化反应性能。     

二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响

为了排除载体孔结构变化对催化性能的影响,研究了二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明,二氧化钛表面改性α-氧化铝载体对载体的比表面积、孔结构无明显影响;载体表面改性导致催化活性组分银在载体表面均匀分散,分散状况明显改善;经二氧化钛改性后载体表面与银的相互作用增强;对单负载银催化剂,由改性载体制备的银催化剂的活性和选择性均下降,改性对催化性能明显不利;对于共浸渍法制备的多组分银催化剂,低温焙烧对催化性能不利,而由经1000℃高温焙烧的二氧化钛改性载体制备的银催化剂的催化活性明显提高。研究表明,载体表面等电点降低及其与银的强相互作用是造成催化剂上金属银良好分散的主要原因;此外,银催化剂助剂的存在减弱了二氧化钛改性载体与银之间的强相互作用、抑制了环氧乙烷(EO)深度反应的活性,两者协同作用提升了多组分银催化剂的催化反应性能。     

双功能催化剂在纤维素制多元醇中的研究进展

双功能催化剂的研究一直是纤维素降解制备高值化学品过程中催化剂研究的热点问题,但其在催化纤维素降解过程中还存在着催化机理不明确、目标产物选择性不高、水热稳定性不好等问题。本文简述了目前最受关注的含Ru、Ni、W、Pt等体系的双功能催化剂和不同载体影响下的双功能催化剂在纤维素制备C₆多元醇、低碳多元醇(C₂~C₃)等化学品中的研究进展,初步总结了单金属、双金属体系和不同载体的双功能催化剂研究的前沿进展,分析表明不同活性金属之间配比以及活性金属与载体之间的相互作用均对催化效果产生重大影响;最后对其在纤维素制备多元醇中的应用前景进行了展望,指出继续研究活性金属之间及其与载体之间的相互作用将是今后研究的重点方向。     

我国成功制备出首例具有实用意义的单原子铂催化剂

中科院大连化物所张涛研究员领导的航天催化与新材料研究组日前以氧化铁为载体,成功制备出首例具有实用意义的单原子铂催化剂。利用氧化铁和铂之间的强相互作用,采用共沉淀法,通过精确调控沉淀条件以及控     

制备方法对Ni-Al_2O_3催化剂乙酰丙酸加氢性能的影响

分别采用浸渍法、沉积-沉淀法和共沉淀法制备了Ni-Al_2O_3催化剂,采用H2-TPR/TPD、XRD、NH3-TPD等对催化剂进行表征,并研究其催化乙酰丙酸加氢性能。结果表明,共沉淀法制备的催化剂中存在强的金属-载体相互作用、活性金属分散度高以及丰富的酸性中心。该催化剂表现出优异的催化乙酰丙酸加氢合成%-戊内酯性能以及高的使用稳定性。在160℃和4 MPa氢气压力反应条件下,乙酰丙酸转化率与%-戊内酯选择性可分别达85.0%和78.0%,催化剂循环使用3次时活性仍基本保持恒定。     

氢氧直接合成过氧化氢用催化剂的研究进展

过氧化氢（H₂O₂）是一种高效的绿色氧化剂,广泛应用于化学品合成、印染纺织、污水处理等领域。近年来,氢氧直接合成过氧化氢作为一种简单、环保、原子效率高的合成方法,成为一大研究热点。本文系统性地介绍了近年来氢氧直接合成过氧化氢催化剂的催化反应机理,负载金属的不同结构和性质对直接合成过氧化氢的催化性能与作用机理,重点讨论了与催化剂载体相关的载体结构、载体酸性、载体添加物、载体与金属相互作用等方面对反应活性和选择性的影响。最后对比了近年来直接合成过氧化氢用催化剂的催化性能,认为合成高选择性、高产率的催化剂仍是未来直接合成过氧化氢工业化应用的发展方向。     

中国科大基于单原子催化剂研究金属—载体相互作用获新进展

正负载型金属纳米催化剂在产氢反应中有着优异的催化性能,影响其性能的关键因素甚至是决定性因素便是衬底的选择。因此,深入研究催化剂中金属—载体相互作用与其催化性能之间的关系至关重要。然而,由于缺乏在原子尺度上对多相催化产氢反应过程的详尽理解以及对活性位点的明确标识,定量理解金属—载体相互作     

贵金属催化剂理性设计在选择性加氢反应中的研究进展

从多相催化的特征出发,综述了多相催化理性设计中典型调控理论和方法的研究进展。同时,以芳香硝基化合物及不饱和醛/酮选择性加氢反应为特征反应,从多相催化剂表面的电子效应、几何效应、界面效应和协同效应等角度进行了全面综述。指出了筛选合适的载体、合成特定尺寸形貌的活性中心、调控金属-载体强相互作用是开发更高效的多相选择性加氢催化剂的重要方向,调控金属-载体强相互作用,优化活性中心的电子效应、空间效应和界面效应,微调N=O及C=O不饱和键的吸附与活化,是实现高效选择性加氢催化体系的理论设计的重要手段。进一步优化氢气的活化裂解方式、活性氢的稳定与迁移,可抑制选择性加氢的副反应。     

新型催化剂将二氧化碳高效转化为甲醇

<正>近日,中国科学技术大学曾杰教授研究团队与上海光源司锐研究员合作,通过构筑负载在金属有机框架MIL-101上的Pt单原子催化剂,揭示出其在CO_2加氢反应中的金属-配体相互作用,该相互作用通过调控反应路径提高CO_2加氢制甲醇的选择性。该成果近日发表在《自然·通讯》上。甲醇不仅是化学工业基础原料,还是一种清洁液体燃料。化石能源日益枯竭、全球变暖等能源和环境危机,成为人类今     

单原子催化剂制备方法及其应用

单原子催化在近年来取得了蓬勃发展,其理论100%金属原子利用率及其优异的催化性能正成为催化领域的研究热点,并将催化研究带入了更小的原子尺度范围。本文综合介绍了单原子催化剂的高温热解法、共沉淀法和浸渍法等制备方法,以及其在生物医学、环境污染和能源利用上的应用,并对单原子催化的未来发展进行了展望。     

水对载体型茂金属催化剂催化乙烯与1-己烯共聚合的影响

针对茂金属催化剂催化乙烯与1-己烯共聚合难以长周期运行的难题,研究了不同水含量时的聚合状态,探索了载体型茂金属催化剂催化乙烯与1-己烯共聚合体系中水含量对催化剂活性的影响以及水使其失活的机理。结果表明:载体型茂金属催化剂对水很敏感,水可使载体型茂金属催化剂失活。在保持反应压力、反应温度稳定的情况下,通过调整乙烯进料速率,在反应体系中水含量≤1μg/g时,反应状态稳定,且催化剂的活性较高。     

选择性催化加氢合成氯代苯胺最新进展

如何抑制脱氯氢解副反应是实现高效绿色合成氯代芳胺的核心问题。依据氯代硝基苯催化加氢合成氯代苯胺反应的抑制脱氯方法,选择性加氢催化剂设计思路可分为调变催化剂金属组分与载体的相互作用,制备双/多金属催化剂、非晶态合金催化剂、聚合物稳定的贵金属催化剂和杂原子修饰的贵金属催化剂等。本文分别综述了近年来各类抑制脱氯方法的研究进展及抑制脱氯机理,并进一步分析比较了不同反应介质对催化反应性能的影响。现有研究表明,杂原子修饰的贵金属催化剂表现出更好的催化性能,无溶剂条件下合成氯代苯胺彰显了绿色友好化工理念。两者有望成为今后的研究热点。