放射性核素迁移的包气带-饱和带耦合模拟研究

为了使地下水环评结果更加真实,通过试验和拟三维方法数值模拟开展包气带-饱和带耦合模拟工作。为进一步说明包气带对核素迁移的迟滞(延迟和滞留)作用,开展了不考虑包气带的模拟并与耦合模拟结果对比。结果表明:(1)由于包气带对核素迁移的迟滞作用,吸附性较强的Se-79、Pd-107、Cs-135和Sn-126迁移至潜水面处的浓度远小于泄漏的放射性液体核素浓度,所致公众食入年待积有效剂量已小于剂量限值0.1 mSv,只有吸附性较弱的C-14所致公众食入年待积有效剂量大于0.1 mSv,需进行耦合模拟;(2)C-14在对流作用下不断向下游迁移,在弥散作用下污染范围逐渐增大,在地下水稀释及衰变、吸附作用下浓度逐渐降低。通过耦合模拟得到的地下水中放射性核素所致公众食入年待积有效剂量小于剂量限值0.1 mSv;(3)包气带对核素迁移的迟滞作用使地下水中C-14的浓度大大降低、迁移距离明显变小:地下水中C-14峰值浓度在考虑包气带时为2.15 Bq/L,不考虑包气带时为9.4×10⁴ Bq/L;事故发生后第1、5和10年,考虑包气带时C-14迁移距离分别为1.5 m、4 m和4.2 m,不考虑包气带时分别为3 m、12 m和17 m。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

典型铀矿区包气带砂质黏土在不同流速下的水动力弥散规律研究

铀化学性质活泼,兼具放射性和化学毒性,易发生活化、迁移与富集。铀矿退役后存在的污染物迁移扩散涉及范围广,各核素和其他重金属之间的相互关系复杂,长期影响环境质量和人体健康。水动力弥散是核素在土中迁移的重要形式,弥散度是污染物迁移模拟中最常用的参数。针对我国某典型铀矿区包气带砂质黏土,以³H溶液为示踪剂,进行不同流速下的土柱穿透试验,并运用对流-扩散方程拟合溶质穿透曲线得到弥散度,结果表明,随着流速增大,³H穿透曲线向左移动,且逐渐变陡,且土柱越早到达峰值浓度,峰值浓度也越高;水流速越慢,穿透曲线的后半段³H浓度下降越慢,穿透曲线的“拖尾”现象越严重;1倍、5倍、10倍最大年降雨量条件下,土柱的水动力弥散度D_L分别为1.25、3.60、15.00 cm。     

241Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究

为科学评估处置场的环境风险,需了解放射性核素在地质环境中的迁移行为和规律。以西北干旱地区包气带粉质黏土介质为研究对象,通过室内静态批式法及动态土柱迁移实验,结合数值模拟技术,利用Hydrus-1D建立溶质迁移数值模型模拟相关实验参数,开展²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究。研究结果表明：²⁴¹Am的迁移曲线呈单边下降形态,核素比活度主要分布在2.5 cm内,峰值比活度为342.38 Bq·g^-1。拟合得到弥散度D_L为0.8 cm,分配系数为3 000 mL·g^-1,一级速率系数β为0.015d^-1。静态批示法测量与动态土柱迁移实验模拟分别得到的²⁴¹Am分配系数值相差不大。给出的²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究可为现阶段放射性废物处置场安全全过程系统分析提供数据与理论支持,为新建近地表处置场的选址、建设等工作构建技术基础。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

甘肃省某石煤提钒企业伴生放射性污染的调查及分析

本文对甘肃省石煤资源的伴生矿物天然放射性核素的活度浓度水平以及开发利用过程中产生的辐射问题进行了调查,石煤伴生矿放射性主要来自铀系核素²³⁸U和²²⁶Ra,部分矿区的²³⁸U和²²⁶Ra的放射性活度浓度的平均水平超过了1 Bq/g。并对甘肃省某石煤提钒企业的测量数据,评估了工作人员以及公众接受的照射剂量率,分析了放射性污染以废水、废气、放射性固体废物等形式向环境转移的可能性。最后对石煤伴生放射性矿现存的各类放射性污染问题提出相应的建议。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

低中放固体废物处置场下伏地层包气带中63Ni的测量

为明确⁶³Ni在低中放废物处置场下伏地层包气带中的吸附能力以及迁移规律,本文建立了一种包气带土壤中⁶³Ni的快速分析方法：包气带土壤样品在300℃灰化3 h后,用9 mol/L HCl浸取处理,处理后的样品采用2次丁二酮肟沉淀分离纯化⁶³Ni,纯化后的⁶³Ni用液体闪烁计数器测量。结果表明：镍的平均化学回收率为(97.6±2.4)%,0.5 g土壤样品测量1 h检测限为0.18 Bq/g,对⁶⁰Co、⁶⁵Zn、⁵⁴Mn、⁵⁵Fe等潜在干扰核素的去污因子均大于10~3,2 h可完成放化分离过程。用加标样品对分析方法进行验证,结果表明,预期值和测量值的相对偏差小于±3%。     

γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。     

广东省铀矿山周围环境样品的天然放射性核素水平监测

本文报道2013—2015年广东省环境辐射监测中心采用γ能谱法对广东省内铀矿山周围气溶胶、稻田土、菜地土、河底泥、稻谷、青菜等环境样品中天然放射性核素(²¹⁰Pb、²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K、⁷Be等)的监测结果。     

铀尾矿渗滤液中铀在地下水中的迁移模拟

选择某铀尾矿库作为研究对象,采集尾矿坝中的铀尾矿样品、含水层砂土样品及隔水层粘土样品,研究U在关键地层土壤样品上的等温吸附规律及降雨条件下U的浸出过程,得到U在关键地层的吸附迁移参数及源项释放规律,并运用FEFLOW6.2软件建立铀尾矿评价区地下水三维模型,模拟U的迁移行为及浓度分布。实验结果表明U在砂土与粘土上的吸附符合线性等温吸附模型,分配系数K_d分别为20.41 L/kg、45.92 L/kg;实验周期内酸雨淋浸与去离子水淋浸条件下U浸出平衡浓度分别为0.83 mg/L、0.79 mg/L,浸出率分别为46.07%、20.92%。模拟结果表明经过30年的迁移,U污染晕峰值浓度为0.595 mg/L,峰值浓度迁移距离为36.44 m;经过50年的迁移,U污染晕峰值浓度为0.440 mg/L,峰值浓度迁移距离为42.93 m。     

铀、钍在花岗岩单裂隙中的运移

利用自制花岗岩水平单裂隙实验装置与有机玻璃裂隙对照装置,采用脉冲注入法,研究了饱水单裂隙中铀(Ⅵ)和钍(Ⅳ)混合元素作为溶质的运移情况。获得了两个元素浓度随时间的变化曲线及核素的运移参数,得到以下结论:(1)元素在花岗岩单裂隙中的运移能力与裂隙中水流流速有关,流速越小,峰现时间越晚,元素的相对浓度越小,拖尾现象越明显;(2)花岗岩单裂隙中,等流速、等运移距离条件下,钍的相对浓度小于铀,并且随着流速减小和运移距离增长,差异逐渐增大,表明铀在花岗岩中的运移能力强于钍,主要与元素化学性质有关;(3)对比空白裂隙,元素在花岗岩单裂隙中的穿透曲线有明显的峰值削弱、峰现时间滞后和拖尾现象,表明花岗岩对铀、钍运移的阻滞效果十分理想。     

高放废物处置库野马泉预选地段地下水铀存在形式及迁移特征

甘肃北山野马泉地区是我国高放废物处置库预选场址之一。本文以该预选场址为例,在地下水铀、钍含量及其同位素比值测试、分析基础上,计算了铀存在形式。结果表明,地下水中的铀主要以U(OH)₄(aq)形式存在。探讨了铀的迁移特征,认为在当地的地质、水文地质等环境条件下,铀的迁移能力很低。     

某铀尾矿库区地下水238U迁移模拟

将铀尾矿库核素迁移问题概括为均质多孔介质中稳定的二维水流条件下的三维溶质迁移问题,利用Visual Modflow软件(MT3D)采用全隐式差分法对某铀尾矿库放射性核素迁移进行了模拟研究,模拟值结果与浓度实测值较吻合,揭示了尾矿库放射性核素时空迁移规律。     

红壤胶体对U(Ⅵ)的吸附性能及机理

采用静态法研究了某铀矿山附近土壤中的红壤胶体在不同pH值、离子强度、吸附平衡时间、铀溶液初始浓度、胶体用量、胶体粒径和有机质条件下对U(Ⅵ)的吸附影响,从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析,并通过元素分析、红外光谱（FT-IR）和扫描电镜（SEM）对吸附机理进行了初步探讨。实验结果表明：离子强度越小,胶体粒径越小,胶体对U(Ⅵ)的吸附量越大;单位质量红壤胶体对铀的吸附量随铀初始质量浓度的增大而增大,随红壤胶体用量的增大而减少;在25 ℃、pH值为3.5、离子强度为0.001 mol/L时,粒径小于1 μm的红壤胶体的饱和吸附量q_max为76.76 μg/mg。红壤胶体吸附铀酰离子前后的红外光谱表明,与吸附相关的主要基团为羟基、羰基、Si-O、Si-O-Fe等。红壤胶体对铀的吸附遵循Langmuir吸附等温线,符合准二级吸附动力学方程。     

铀尾矿库区浅层地下水中U(Ⅵ)迁移的模拟

在详细分析中国南部某大型铀水冶尾矿库的结构特点、运营情况和库区水文地质条件的基础上，对库区水文地质条件进行概述，运用溶质反应-运移模拟软件PHREEQC-Ⅱ，建立研究区U(Ⅵ)在浅层地下水中迁移的一维溶质反应-输运耦合模型，并分析在不同时间、距离、扩散系数、弥散度等条件下铀在铀尾矿库区浅层地下水中的迁移，即铀浓度随时间及距离的变化。模拟结果与现场观测资料基本吻合，表明该软件能较好地模拟U(Ⅵ)的迁移情况，证明了该模型的可行性。研究还表明，弥散作用对铀迁移有显著影响，弥散度的取值是模拟可靠与否的关键参数，而分子扩散对本模拟的影响可忽略不计。      

不同地浸采铀工艺主要元素迁移强度与饱和状态研究

针对新疆某铀矿床矿石碳酸钙含量高的特点,为掌握酸法、碱法及CO₂+O₂中性3种原地浸出采铀工艺条件下主要元素的迁移强度和矿物饱和状态,开展了3种工艺条件下的室内及现场浸铀对比试验,并应用水文地球化学原理对碳酸钙与硫酸钙的饱和指数进行了计算。结果表明,酸法浸出时U、Ca、Mg、Al、Fe的迁移强度高于碱法及中性时的;碱法与中性浸出时,U的迁移强度基本相同,中性浸出Ca、Mg的迁移强度大于碱法,两种工艺下Fe、Al的迁移强度均弱于U、Ca、Mg。中性浸出时,硫酸钙始终未发生沉淀,pH值控制在6.6以下时,碳酸钙不会发生沉淀;碱法浸出时,碳酸钙不可避免地会发生沉淀;酸法浸出时,硫酸钙不可避免地会发生沉淀。对于该矿床,CO₂+O₂中性浸出工艺为首选,控制pH值在6.6以下可有效避免碳酸钙沉淀,确保铀正常浸出。     

花岗岩单一裂隙中Na、Cu、U的迁移试验

花岗岩作为高放废物处置库的地质屏障,其所含裂隙形成大量"通道"为废物在地下水运移提供条件,研究其迁移规律可为管控高放废物等问题提供理论数据。试验使用自制花岗岩裂隙溶质迁移试验设备,进行了以Na、Cu、U为示踪剂的迁移试验,得出以下结论:(1)裂隙中各示踪剂随迁移距离增加,相对浓度峰值逐渐减小,峰面积逐渐增大,时间-相对浓度曲线"缩首"现象减弱且"拖尾"现象明显;(2)对比三种示踪剂迁移曲线发现,曲线"缩首"现象程度UNaCu,曲线"拖尾"现象程度CuNaU;推测出花岗岩对三种示踪剂阻滞作用CuNaU;(3)使用配线法分别求出Na、Cu、U的纵向弥散度分别为:0.084 2~0.107 7m、0.092 1~0.116 2m、0.095 8~0.133 7m;横向弥散度为:0.000 77m、0.000 66m、0.000 30m。     

冶炼废渣综合回收铀、铌、钽和锡

根据某冶炼尾渣的成分和矿物特性,研究了铀、铌、钽和锡的回收工艺.开发出酸浸提铀-重选抛尾-弱磁选回收铌、钽-强磁选除铁回收锡的联合工艺流程.铀浸出率大于80％;铌、钽品位大于31％,回收率大于80％;锡精矿品位大于62％,回收率大于65％,锡精矿经放射性去污后,其放射性水平基本符合有色冶金行业标准.