基于衰变链计算的裂变产物缓发γ能谱分析

在军控核查技术中,缓发γ能谱是核材料的“指纹”。为计算和分析铀裂变产物的缓发γ能谱,本文将各种类型的衰变链简化为基态线性链和激发态线性链,推导了零时前后各级核素数目的变化公式,建构了计算缓发γ射线能谱的C语言程序代码,并通过实验对理论推导进行了验证。通过分析几种核素的缓发γ射线计数发现,计算结果与实验数据吻合较好。     

裂变产物核136Sn原子数的γ能谱法测定

裂变产物136Sn是一种长寿命纯β放射性核素,半衰期为（2．35±0．07）×10^5a。该核素是核工程对环境长期污染的重要指示核素,对于它的超高灵敏测量将为监测环境中的核污染提供重要的信息。     

铀及某些裂变产物的组分离

本工作是为测定铀的裂变产额而建立的组分离程序。在确定了铀靶的溶解方法和同位素交换条件下,研究了铀及其裂变产物在HNO_3-阴离子交换树脂和HCl-阴离子交换树脂上的吸附和解吸行为,选择并确定了这些元素在该体系中的吸附和解吸条件的基础上,建立了HNO_3-阴离子交换和HCl-阴离子交换为主的组分离程序。整个程序可将克量铀、几百毫克铝(包壳材料)和裂变产物分成十一组,各元素的回收率为60—95%。     

核部件缓发γ能谱时间演化行为模拟

在分析无外中子源照射条件下核部件中裂变产物的来源及其释放缓发γ射线机理基础上,提出了应用CINDER90程序计算核部件中裂变产物活度的方法,计算并分析了裂变产物的种类、活度及其随辐照时间和冷却时间的变化规律,继而根据裂变产物β^-衰变释放的特征γ射线的能量与分支比数据,计算得到了核部件中裂变产物缓发γ射线源项,并应用蒙特卡罗方法计算了核部件释放的缓发γ能谱随辐照时间和冷却时间的变化,分析了缓发γ能谱的时间演化行为。结果表明：核部件缓发γ能谱中强度最大的γ射线是裂变核素¹⁴⁰La β^-衰变发射的1 596 keV射线,且该γ射线的强度在部件组装一定时间后保持稳定,该结果与文献结果符合一致。本文提出的裂变产物缓发γ能谱模拟计算方法和结果可为核部件γ能谱的测量与分析提供参考。     

裂变缓发γ射线能谱的蒙特卡罗模拟

采用递次衰变路径搜索和遍历的递归算法编制一程序,该程序可用于计算裂变核素在中子辐照时和辐照后任意1种或1组裂变产物在任意时刻的放射性活度、γ能谱及其随时间的变化。计算了²³⁹Pu在池式堆快中子照射下的裂变缓发γ能谱。用MCNP软件模拟了高纯锗探头对裂变缓发γ射线的能谱响应。模拟结果可用于指导核材料裂变产额测量等研究工作。     

从混合裂变产物中分离铪

进行了从短期冷却的混合裂变产物中分离铪的研究。测定了在不同Zr,Hf载体量时的分离因子α和分离度R_3值,推荐了一个分离放化纯~(181)Hf的流程。方法简单,对裂变产物的去污因子为10~8～10_9,对~(95)Zr的分离因子为～10_6,化学产率为60～70％。     

裂变产物放射性时间特征模拟

利用放射性随时间衰变的规律,编制了239Pu裂变产物不同时刻γ放射性强度计算程序。该程序在衰变路径的处理上采用图的深度优先遍历计算方法,可以有效地计算停止辐照后不同时刻的裂变产物能量强度谱,计算任意时刻的放射性总强度,实现了裂变产物衰变链计算的程序化。     

放射化学分离裂变产物中^79Se的新流程

因加速器质谱法（ＡＭＳ）测定＾７９Ｓｅ半衰期的需要，建立了一个从裂变产物中放化分离＾７９Ｓｅ的新流程。流程以硝基苯萃取－二氧化硫沉淀为主要步骤，避免了经典的ＳｅＢｒ４蒸馏法带来的＾７９Ｂｒ对＾７９Ｓｅ的同量素污染。流程的化学回收率大于６０％，对所要分离的各种放射性核素的去污能力满足要求。采用液闪方法测量＾７９Ｓｅ的放射性活度，并对影响活度测量的各种因素进行了详细的研究。用本流程获得的＾７９Ｓｅ可成     

次模拟裂变中子源能谱测量

一、引言次模拟和模拟裂变中子源用于研究链式反应系统的各种性质,所以这些中子源的能谱测量是很重要的。源材料、源包壳材料和工艺过程不同,中子源能谱也不同,因而在制作过程中,对源中子能谱的监测是十分必要的。这些中子源的能量一般是几百keV,这一能区连续中子能谱测量一直是很困难的。中子飞行时间法不适于本工作;阈探测器活化法在     

P204树脂和阳离子交换树脂分离Sc与裂变产物

P204对Sc有很好的分离选择性和分离能力,但由于反萃困难限制了其在Sc纯化中的应用。本工作研究了从裂变产物中分离纯化Sc的方法,建立流程如下:首先利用P204树脂对Sc的强萃取能力,将Sc与大量裂变产物分离,再通过灰化方法破坏树脂官能团,解决了吸附在P204树脂上的Sc难以解吸的问题,最后通过阳离子交换树脂实现Sc与残留Zr和Mo的分离,从而实现了Sc与裂变产物的分离。该方法对样品体积和酸度要求低,流程步骤操作简单。通过对模拟样品进行分析,Sc的回收率大于65%,对主要裂变产物的去污因子大于10³,适用于Sc与裂变产物的分离。     

钚及其裂变产物钯 、银 、镉 、锡 、锑 、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组,然后再针对各组目标元素进行分离和纯化,可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证,结果表明,分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%,对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³,可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

MC法模拟核部件自发裂变中子活化瞬发γ能谱

在分析中子活化瞬发γ产生机理及瞬发γ射线强度计算方法基础上,提出了应用MCNP程序计算模拟核部件自发裂变中子活化放出瞬发γ能谱的直接模拟与分步模拟方法,对两种方法的计算结果及特点进行了比较分析。计算了模拟核部件核材料自发衰变产生的γ能谱,并与瞬发γ能谱进行了比较分析。本文结果可为核部件认证技术研究提供参考。     

钚及其裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组，然后再针对各组目标元素进行分离和纯化，可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证，结果表明，分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%，对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³，可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

裂变产物中^138Cs的放化分离

随着科学技术的发展,对衰变数据的准确度要求越来越高。为了获得138Cs更精确的衰变数据,首先需要制备出放化纯的138Cs样品。 138Cs样品必须从新的裂变产物中分离制备。为消除同位素的干扰,本工作以衰变链中同位素核及其前驱核寿命的差异为依据,采用“两步延迟分离法”,即先等裂     

HPGe测量气体裂变产物中微量~(123)Xe的理论模拟

利用MCNP模拟计算了大量气体裂变产物中微量123Xe的HPGeγ能谱,分析了气体裂变产物对123Xe测量的影响,结果表明:直接测量气体样品中的123Xe是不可能的,但可以通过测量其子体123I来推算123Xe,推荐的测量方法是:对原始气体样品不做Kr/Xe分离,衰变6.59 h后,将气体去除,再衰变2 h后,采用HPGe测量123I。     

SLEGS嬗变长寿命裂变产物135Cs的模拟

结合激光康普顿散射模拟程序4D-MCLCSS和Geant4软件包,模拟基于上海激光电子γ源（SLEGS）的γ光产生及其对长寿命裂变产物¹³⁵Cs的光核嬗变过程,研究嬗变率随嬗变靶几何参数的依赖关系,并初步诊断基于SLEGS的光核嬗变产物分布,获得¹³⁵Cs嬗变靶的最佳靶厚和半径分别为55 cm和0.6 cm,对应的嬗变率为1.62×10⁶ s^-1。研究结果表明,基于SLEGS的光核嬗变率较强激光驱动的轫致辐射的高1个量级,SLEGS非常适用于开展¹³⁵Cs等长寿命裂变产物的光核嬗变研究。     

利用LabWindows/CVI实现γ能谱的蒙特卡罗模拟

基于蒙特卡罗模拟思想,利用虚拟仪器开发工具LabWindows/CVI编制软件模拟了γ光子在NaI(T1)闪烁晶体中的输运过程.直接以γ光子在NaI(T1)闪烁晶体中的沉积能量近似对应实际γ能谱仪的脉冲幅度输出,从而得到NaI(T1)探测器中γ射线的响应谱线.结果表明,蒙特卡罗模拟得到的能谱能较好地拟合实验测量得到的能谱.     

α-安息香肟沉淀法分离低浓铀裂变产物中的钼

为研究α-安息香肟(α-BO)沉淀法从低浓铀裂变产物中提取裂变99 Mo工艺,考察了α-BO沉淀法提取99 Mo的条件,包括温度、HNO_3浓度、α-BO与Mo摩尔比、辐照剂量、U浓度对α-BO沉淀Mo的影响,探索了MoO_2(α-BO)_2沉淀的再溶解条件,测定了α-BO沉淀法对131I、Sr、Zr、Ru、Cs、Ce、U等杂质元素的去污系数,以及Mo回收率。结果表明,在室温下,当HNO_3浓度为1mol/L,α-BO与Mo摩尔比大于2时,在无水乙醇和0.4mol/L NaOH两种α-BO溶解体系下,Mo回收率均大于95%。保持辐照剂量率为5 000Gy/h,α-BO沉淀法提取Mo的回收率随α-BO辐照剂量的增大而降低。辐照剂量低于8.25×10~5 Gy时,两种α-BO溶解体系下,Mo回收率均大于85%。随着U浓度的上升,Mo回收率逐渐下降。MoO2(α-BO)2沉淀可在15min内溶于0.5mol/L NaOH溶液中。以上结果表明,采用α-BO沉淀法分离靶件溶解模拟液时,对Sr、Zr、Ru、Cs、Ce、I、U等杂质元素有较好的去污效果。研究结果可为低浓铀生产裂变99 Mo提供参考。     

干馏法从铀的裂变产物中分离131I

¹³¹I是一种重要的医用放射性同位素,但因湿法分离技术上的缺陷,使得从铀裂变产物中获取¹³¹I的工艺具有环境污染严重、提取效率低的缺点。因铀裂变产物中¹³¹I的产额较高,为拓展¹³¹I的获取途径,提高铀裂变产物的利用效率,开展铀裂变产物中¹³¹I分离的新工艺研究十分必要。与传统湿法分离工艺不同,本工作采用了干馏法进行铀裂变产物中¹³¹I的分离。为了得到高的¹³¹I分离效率,将分离过程分为低温粉化、高温干馏和中低温保温三个阶段,并研究高温干馏阶段温度对131I分离效率的影响。实验发现：当干馏温度高于950 ℃时,¹³¹I的分离效率≥98%。此外,研究结果还表明,在该干馏温度下,碘和¹⁰³Ru 均可挥发出铀靶片,但产物收集液中却仅含有碘。为了解释这一现象,对碘的分离过程进行分析,结合实验结果和理论计算,推测挥发物中碘和¹⁰³Ru分离的原因为：¹⁰³Ru与氧反应生成挥发性RuO₄,从铀的裂变产物挥发出;因加热管内温度较高,RuO₄在迁移过程中发生了分解,生成RuO₂沉积在加热管内部。因此,利用干馏法从铀的裂变产物中分离¹³¹I时,为了得到放化纯度高的碘产品,不仅要合理规划分离过程,还需科学设计加热管的长度。