新型等离子体光催化剂Au/Cd2Nb2O7的制备和性能研究

通过沉积-沉淀法将纳米Au颗粒负载于宽带隙的Cd2Nb2O7光催化剂上,利用纳米金的表面等离子体效应,使其具有可见光响应。样品通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)和液体荧光(PL)等表征了其晶相结构、形貌、光吸收性能、表面化学态和活性物种。结果表明,催化剂中的金是以金属态的形式存在,其粒径大约为5nm,并且在载体表面的分散性良好;催化剂在可见光区540nm处有明显的Au纳米粒子的表面等离子体共振吸收峰。光催化降解罗丹明B结果表明所合成的Au-Cd2Nb2O7具有良好的可见光光催化活性,同时对其可能的光催化降解机理也进行了探讨。     

CoFe2O4/BiOI磁性光催化剂的制备及其六价铬去除应用

水体中的重金属六价铬离子对人体、环境均有严重影响，其含量是水体质量优劣的重要指标之一，需要对其进行严格控制.以BiOI为光催化剂，CoFe₂O₄(简称CFO)作为复合材料的磁性成分，合成CFO/BiOI纳米磁性光催化材料，研究不同摩尔比的CFO/BiOI对六价铬去除性能的影响.研究发现，CFO/BiOI复合材料在六价铬催化去除中，表现出比纯CFO和BiOI更好的性能.此外，CFO的引入赋予了材料磁性，可将催化材料通过磁力快速分离.     

纳米碘氧化铋/偕胺肟纤维的合成、表征及光催化性能研究

以Bi(NO3)3和KI为铋源和碘源,偕胺肟纤维为载体,通过液相合成制备出了纳米碘氧化铋/偕胺肟纤维(BiOI/AOCF)复合光催化材料.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、能谱(EDS)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、电子能谱(XPS)和热重(TG)等手段对样品进行了分析表征.实验结果表明,BiOI呈薄片状均匀分布于纤维表面,属于四方晶相.BiOI以配位方式固载于偕胺肟纤维表面,BiOI/AOCF具有很好的稳定性.以罗丹明B为模拟污染物,考察BiOI/AOCF光催化性能,结果显示,纳米BiOI/AOCF展现出优异的光催化活性.重复使用结果表明,纳米BiOI/AOCF重复使用5次后对罗丹明B的降解率仍然可以达到97%.由于BiOI/AOCF具备制备简单、光催化性能优良、易于从降解体系中分离等优点,同时可以多次重复使用,因而具有广阔的应用前景.     

铋/炭纳米粒子的合成及其催化还原对硝基苯酚

以纳米炭球为载体,采用一步液相还原法合成Bi/C纳米催化材料,并利用XRD、EDX、XPS、SEM和TEM对产物的物相、组成、形貌和元素化学态进行详细表征。结果表明:通过该方法成功合成粒径为3-5 nm的金属Bi纳米粒子,该纳米粒子均匀地负载在纳米炭球表面上,无明显团聚现象。所得到的Bi/C纳米复合粒子对硼氢化钠还原对硝基苯酚(4-NP)具有明显的催化活性;当Bi负载量为26.5 wt.%时,该反应在室温下的反应速率常数可达到0.204min-1;通过阿仑尼乌斯方程得到的表观活化能为39 k J·mol-1。与常见的贵金属催化剂相比,该Bi/C纳米复合粒子具有价格低廉、合成简单以及活性较高的优点。     

分级微球BiOI的制备及其可见光光催化性能

通过水热合成法在乙二醇溶液中合成分级微球BiOI可见光光催化剂。在一定范围内,提高水热反应温度,减少表面活性剂PVP投加量,BiOI在模拟可见光下的光催化活性有所提高。分级微球BiOI对罗丹明B的光催化降解结果显示,在140℃、50mL反应液中PVP投加量为0.15g、I与Bi摩尔比为1.0的条件下,制备的BiOI光催化性能最好,可见光照射45min后对罗丹明B降解率达到98%。     

分子筛封装型催化材料净化VOCs研究进展

挥发性有机化合物(VOCs)种类繁多，具有很强的毒性和致癌性，不仅带来了严重的大气污染问题，还给生态系统和人的生命健康造成了严重的威胁。目前，处理VOCs的方法有多种，其中最有效的方法之一是催化氧化，可以将VOCs完全转化成无毒无害的CO₂和H₂O,并且不会产生二次污染，但该技术反应过程中的高温易导致催化剂发生聚集和烧结从而失去活性，因此设计制备抗烧结、稳定性和催化性能优异的催化剂是VOCs催化氧化中亟须解决的难题。介绍了多种分子筛封装型催化材料净化VOCs的研究现状，分别从金属物种在分子筛中的位置和金属物种在分子筛中的类型2个方面进行综述，着重介绍了分子筛中孤立的金属位点、分子筛封装金属纳米团簇及分子筛固定金属纳米颗粒，并对分子筛封装型催化剂应用于VOCs催化降解反应中的催化性能进行了阐述，最后对应用于VOCs催化降解的高性能分子筛封装型催化剂开发的未来发展方向进行了展望。     

AgBr/TiO2（001）纳米片可见光光催化剂的制备

以暴露高能面（001）面的TiO2纳米片为载体,NaBr和CTAB分别为溴源,通过浸渍-沉积法合成AgBr/TiO2（001）纳米片复合可见光催化剂。采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见光谱（UV-Vis）等手段对其进行了表征。在可见光（λ〉420nm）的辐照下,通过降解甲基橙来评价合成样品的可见光催化性能,探讨AgNO3的用量、不同溴源和F-在TiO2纳米片表面残留对催化性能的影响。结果表明,以NaBr为溴源制备Ag/AgBr@TiO2复合催化材料,当AgNO3添加量为0.313 5g时,其综合效果最优;而以CTAB为溴源制备的样品其催化活性明显高于以NaBr为溴源制备的样品;TiO2纳米片表面残留F-离子对活性略有影响。     

Pd纳米晶修饰TiO2纳米管阵列光电极的制备及性能

为提高TiO₂的可见光催化性能,采用阳极氧化法在Ti箔上原位生成TiO₂纳米管阵列,再利用阴极电沉积法制备了贵金属Pd纳米晶修饰的TiO₂纳米管阵列光电极,并利用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线光电子能谱（XPS）及紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）对其表观形貌、表面形态及光吸收性能进行表征．结果表明:Pd纳米晶有效地修饰在TiO₂纳米管阵列的表面,且以Pd⁰形式存在．此外,Pd纳米晶修饰明显拓展了TiO₂纳米管阵列的可见光响应范围．以甲基蓝为模型污染物,重点考察阴极沉积电压及沉积时间对其光催化性能的影响．结果表明:阴极沉积电压为-0.8 V、沉积时间为10 min对甲基蓝的光催化降解效果最佳,且符合拟一级反应动力学模型．模拟太阳光下光照120 min对甲基蓝的降解率可达71.4％,是纯TiO₂纳米管阵列光电极的1.5 倍．     

碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂的萘加氢抗硫性能

催化生长的碳纳米纤维经过的浓硝酸和浓硫酸液在不同的温度下进行了氧化处理．采用等体积浸渍的方法制备了碳纳米纤维负载的Pt、Pd和Pd-Pt催化剂．碳纤维表面引入的含氧基团的性质通过红外光谱进行了研究;用动态H2-化学吸附的方法研究了催化剂上金属颗粒的分散程度．催化剂的性能用萘加氢反应进行测试．随着碳纳米纤维表面氧化处理温度的升高引入的含氧基团数量增多,有利于金属的分散．碳纳米纤维负载的Pd-Pt催化剂具有非常好的活性和耐硫性．     

NCNTs/PSSF微纤复合催化剂的制备及在苯酚降解中的应用

由于粉末催化剂在连续流动的催化体系中存在压降较高、易堵塞等局限,同时金属负载型催化剂易出现活性组分流失的问题,本文探究了高空隙率的整体式复合碳材料在含酚废水连续化处理中的应用。首先以廉价易得的三聚氰胺为单一的氮源和碳源,采用化学气相沉积法（chemical vapor deposition, CVD）在纸状烧结不锈钢微纤材料（paper-like sintered stainless steel fibers, PSSF）表面生长氮掺杂碳纳米管（nitrogen-doped carbon nanotubes, NCNTs）合成整体式的NCNTs/PSSF复合催化剂。采用SEM、TG热重分析、比表面积及孔径分析等技术考察不同合成温度、载气流量及三聚氰胺用量对NCNTs/PSSF复合催化剂的微观形貌及结构的影响,最后在最佳催化剂合成条件下进行固定床反应器上复合催化剂湿式催化氧化降解苯酚的性能测试。合成条件探究结果表明,复合催化剂具有发达3维网状结构,且纤维表面环绕包裹着一层碳纳米管。随合成温度上升纤维表面NCNTs缺陷程度下降,有序度提高,当温度升至1 000 ℃时发生明显的石墨化转变;随载气流量上升,纤维表面NCNTs产量下降,但比表面积及总孔体积有所增加,缺陷程度上升;随三聚氰胺用量增加,纤维表面NCNTs产量及比表面积上升,但缺陷程度几乎不变。最优合成条件下复合催化剂的比表面积可达14.50 m²/g,相比PSSF载体增加近45倍,TEM分析表明合成的NCNTs具有典型的褶皱结构,氮原子掺杂量达4%。湿式催化氧化苯酚的结果表明,在2 cm催化剂床层高度（约含有0.5 g NCNTs）,2 mL/min流量及80 ℃条件下反应9 h,复合催化剂可保持99%的H₂O₂转化率,80%的苯酚转化率及45%的TOC转化率,Fe³⁺浸出浓度仅为1.5 mg/L。稳定性测试结果表明,反应100 h复合催化剂仍能保持80%以上的苯酚转化率,且Fe³⁺浸出浓度低于5 mg/L。     

纳米钒酸铋的水热合成及其可见光光催化降解罗丹明B

以Bi(NO3)3·5H2O和NH4VO3为原料,采用水热法合成了BiVO4纳米颗粒,X射线衍射(XRD)表征结果显示所制备的BiVO4颗粒为单斜晶结构.紫外-可见漫反射(DRS)测定结果表明,BiVO4的禁带宽度为2.46 eV.以罗丹明B为目标降解物,研究了样品在可见光下的光催化性能,最佳反应条件为:罗丹明B的初始...     

TiO2 光-热催化降解有机污染物的初步研究

从光催化过程与热催化过程结合形成高效光催化反应技术入手,初步探究在固液相光催化反应中温度对有机污染物降解效果的影响．通过系列试验及结果分析表明：以活性紫溶液为模拟有机污染物废水的光热催化降解试验中,当加热时在反应后期会出现去除率下降的现象,说明热催化过程对于降解有机物的反应速率存在一定影响,并有一定的贡献;溶液的酸碱性对反应的降解效果存在影响,且降解反应条件选择酸性环境更加适宜;光热耦合催化氧化试验组的反应时间明显缩短,且降解效果皆优于单一光催化反应和单一热催化反应,因此光热耦合降解反应中的光热催化并不是光催化与热催化的简单叠加,而是存在协同作用．     

TiO2光催化剂改性技术研究新进展

TiO2光催化氧化法是一种新型的高级氧化法，其反应条件温和、高效且无二次污染．为了提高TiO2的催化性能，催化剂的改性研究已成为目前光催化领域所关注的一个热点．对近年来TiO2光催化剂的改性方法如无机官能团离子的引入、金属离子掺杂、贵金属沉积、半导体复合、光敏化等方面所取得的进展进行了介绍，分析了其改性机理，并对改性技术的发展方向进行了展望．     

流化床光催化臭氧氧化苯酚动力学模型

为了检验O3对光催化氧化苯酚效率提高能力,采用试验与数学模型联合方法量化O3的贡献.以球形活性炭(AC)作为载体,采用溶胶-凝胶法制作负载型二氧化钛光催化剂(TiO2-AC).原始活性炭与催化剂对苯酚的等温吸附研究表明,两种颗粒的吸附是可逆的,并且在稀溶液条件下符合Freundlich方程.在流化床中分别采用O3、UV/O3、UV/O3/AC、TiO2-AC/UV/O2和TiO2-AC/UV/O3等5种工艺对苯酚的氧化效率进行了对比,发现液相臭氧氧化、多相臭氧氧化与多相光催化的综合作用导致光催化臭氧氧化效率比光臭氧氧化高34.5%.建立了流化床中多相光臭氧氧化与多相光催化臭氧氧化苯酚动力学模型.模型结果表明,溶液中臭氧质量浓度为0.02mg/L时,二氧化钛光催化氧化苯酚速度提高了14.8倍,在光催化氧化有机物过程中,臭氧比氧更适合作为电子的捕获剂.     

新型铈掺杂氧化铋复合催化材料制备及其光催化性能研究

基于静电纺丝技术将金属Ce掺杂到Bi₂O₃中,研究制备出了光催化活性增强的新型一维线性复合催化剂,并通过XRD、SEM、TEM、UV vis-DRS表征与分析,研究了不同掺杂比例对Bi₂O₃改性的影响,并将自制的光催化剂应用于液相中光降解甲基橙染料有机物,以甲基橙为目标降解物,研究结果表明,金属Ce成功地掺杂到Bi₂O₃中替换了部分Bi的晶格位,其中掺杂比例为0.25时获得了最佳的可见光催化活性,其吸收边红移最大,增禁带宽度为2.22 eV,可见光照射下90min对MO催化降解率达到98.81%,光降解过程符合一级动学过程,光催化剂可见光催化降解有机污染物性能优良。研究结果为新型铈掺杂氧化铋复合催化材料在光催化领域内处理难生物降解污染物提供理论依据和技术支持。     

Synthesis of novel CaCO_3/Ag_2CO_3/Ag I/Ag plasmonic photocatalyst with enhanced visible light photocatalytic activity.

In this work, novel Ca CO3/Ag2CO3/Ag I/Ag plasmonic photocatalysts were successfully synthesized by a two-step in situ ion exchange process and their photocatalytic properties were studied. The morphology, crystal structure and optical properties of the as-prepared Ca CO3/Ag2CO3/Ag I/Ag nanocomposites were characterized by transmission electron microscopy(TEM), XRay diffraction(XRD), and UV-vis diffuse reflectance spectroscopy. The photocatalytic activity of the obtained nanocomposites was evaluated by the photodegradation of methyl orange(MO) under visible light irradiation. It was found that the as-prepared Ca CO3/Ag2CO3/Ag I/Ag plasmonic photocatalyst exhibits high visible light photocatalytic activity. With an optimized composition, MO dye can be decomposed by more than 94% within 15 min under visible light irradiation. Moreover, the photocatalytic stability could be greatly improved upon the addition of Na2CO3 into the photocatalytic system. From the proposed photocatalytic mechanism, the strong surface plasmon resonance effect of Ag nanoparticles and the efficient separation of photogenerated electrons and holes can effectively enhance the photocatalytic performance of the Ca CO3/Ag2CO3/ Ag I/Ag composites.     

磁改性海泡石催化过二硫酸盐降解双酚A

为有效去除水中内分泌干扰物,采用共沉淀法合成海泡石负载纳米Fe_3O_4催化剂,催化过二硫酸盐去除水中双酚A(BPA).通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸脱附仪等对催化剂进行表征,考察不同温度和溶液pH对催化剂吸附性能的影响,研究催化剂和过硫酸盐投量对BPA去除效果的影响.结果表明,高比表面积的催化剂可对BPA有效吸附,平衡吸附量随着温度升高而降低,室温下可达11.6 mg/g.当催化剂投量为2 g/L、过硫酸钾(PDS)投量为4 000 mg/L、溶液pH为5时,体系可在20 min内完全降解30 mg/L的BPA.催化剂可通过外加磁场进行回收,且重复使用5次之后,60 min降解率仅下降了2.7%.机理推断认为体系内BPA的降解过程由吸附-氧化耦合反应实现,被吸附的BPA分子可在催化剂表面被生成的自由基原位降解.本研究首次将磁改性海泡石作为催化过硫酸盐的高级氧化体系催化剂使用,并认为吸附-氧化耦合式的降解途径可以有效提高自由基利用率,为去除水中痕量有机污染物的催化氧化体系设计提供了新的思路和方向.     

可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

采用柠檬酸络合燃烧法制备得到钾铈镧复合氧化物催化剂,利用程序升温反应(TPR),研究了各反应条件对催化剂活性的影响,考察并确定了催化氧化碳烟颗粒过程中各反应条件的最优水平,并对各反应条件在催化剂活性中的贡献大小进行了分析和讨论.结果表明,尾气中O2体积分数的升高,剂碳比的增大,都有利于碳烟颗粒的催化氧化.在碳烟氧化过程...     

负载型催化剂在电化学降解苯酚水中的应用

研究了树脂负载金属离子型催化剂在电化学悬浮床体系中降解苯酚废水中的应用.分析了苯酚废水初始pH值、催化剂负载不同金属离子及废水矿化度对电化学降解苯酚过程的影响.研究表明,负载三价铁离子的树脂对苯酚水电化学降解有很好的催化作用,10h内苯酚废水COD去除率可达90%.     

Pr掺杂对V2O5-MoO3/TiO2催化剂NH3-SCR反应活性的影响

考察不同V₂O₅负载量、O₂体积分数、NO体积分数、SO₂体积分数、H₂O体积分数、n（NH₃）/n（NO）、空速和在线加热再生等因素对浸渍法制备的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂低温NO转化率的影响.综合分析,选定V₂O₅最佳负载质量分数为3%,当反应温度为160℃时,NO转化率为93.7%.110~320℃时,N₂选择性大于98%,SO₂氧化率低于1.0%.NO转化率随O₂体积分数增加而明显上升,随入口NO体积分数增加而有不同程度下降,但NO_x去除量逐渐提高.n（NH₃）/n（NO）≤ 1时,催化剂最优活性约等于各自n（NH₃）/n（NO）,n（NH₃）/n（NO）>1对催化剂活性没有明显提升.增大空速,催化剂高活性温区变窄,活性呈现不同程度的下降.表征结果表明,在含有SO₂和H₂O的选择性催化还原法（selective catalytic reduction,SCR）反应后,催化剂比表面积和孔容减小,活性组分流失,且沉积了包含NH₄⁺和SO₄^2-的副反应产物.热再生过程中催化剂延缓硫酸铵盐分解,导致催化剂抗中毒能力变差,活性难以恢复.