石墨相氮化碳光催化剂的研究进展

光催化技术的发展日益成熟,其中石墨氮化碳(g?C₃N₄)作为一种能够响应可见光的非金属催化剂,因其具有可调节的能带结构,较高的物理化学稳定性以及环境友好等特点,在太阳能转换和环保领域得到了广泛的关注,成为新的研究热点。但是其自身也存在一些缺陷,例如比表面积小、光生电子空穴对易复合、光能利用率不高等,限制了g?C₃N₄在实际生产生活中的应用。因此结合国内外g?C₃N₄领域的发展和研究成果,从发展过程、合成方法、改性优化、性能应用等方面对g?C₃N₄进行了总结,并对如何进一步提高g?C₃N₄性能进行了展望。     

Fe_3O_4/GO复合纳米组分催化过硫酸钠降解卡马西平

采用透射电镜、X射线衍射和傅里叶红外光谱等技术对Fe3O4/GO,Fe3O4/MWCNTs和Fe3O4纳米组分进行了表征.基于Fe3O4/GO复合纳米组分优异的催化性能,研究了催化剂投加量、过硫酸钠浓度和pH值等对其催化性能的影响.结果表明:3种纳米组分的催化性能大小依次为:Fe3O4/GOFe3O4/MWCNTsFe3O4,其中,Fe3O4/GO复合纳米组分催化过硫酸钠降解卡马西平的性能最优.Fe3O4/GO复合纳米组分的最佳投加量和过硫酸钠的最佳浓度分别为0.4g/L和1.5mmol/L.Fe3O4/GO复合纳米组分在酸性条件下表现出最佳的催化性能,随着pH值升高,催化性能降低.Fe3O4/GO复合纳米组分对3种常用氧化剂均有较好的催化效果,且催化性能大小依次为:过硫酸氢钾H2O2过硫酸钠.     

双金属催化过硫酸盐降解偶氮染料

采用置换法制备Cu/Fe催化剂,并通过X射线衍射(XRD)对其进行表征.考察了Cu/Fe催化过硫酸钠(PS)降解金橙Ⅱ的效果及其影响因素,并对降解反应机理进行探究.结果表明,Cu/Fe能够催化PS降解金橙Ⅱ废水,并且其催化效果优于零价铁,其中当pH=3、PS的质量浓度为2.0 g/L、Cu/Fe催化剂的质量浓度为0.2...     

Ti4O7多孔膜电极降解橙黄Ⅱ的效果与催化机制

为开发高效、低成本的电催化氧化系统,在制备Ti₄O₇多孔膜电极的基础上构建穿流-电催化氧化系统,采用X-射线衍射、压汞法、电子顺磁共振波谱等对Ti₄O₇多孔膜电极进行表征,分析穿流和非穿流模式下橙黄Ⅱ的电催化降解动力学,探究穿流模式下管道压力、电流密度、初始污染物浓度和溶液pH对橙黄Ⅱ电催化降解的影响,验证Ti₄O₇多孔膜电极的循环稳定性和电催化机制。结果表明：Ti₄O₇多孔膜电极具有晶体纯度高、比表面积高（10.18 m²/g）、孔径分布集中（0.1～1.0μm）、析氧电位高（2.2 V vs. SHE）等特点;穿流模式可以增强污染物向电极表面的液相传质,进而加速污染物的电催化降解,穿流模式下橙黄Ⅱ的降解率可达91.03%,电流效率为88.77%;穿流模式下,管道压力、电流密度与橙黄Ⅱ的电催化降解速率呈正相关,不同初始质量浓度的橙黄Ⅱ（10～50 mg/L）在穿流模式下均可以被有效降解,最...     

Preparation and Photocatalytic Performance of Double-Shelled Hollow W_(18)O_(49)@C_3N_4@Ti_3C_2 Microspheres

C₃N₄,C₃N₄@Ti₃C₂ and W₁₈O₄₉@C₃N₄@Ti₃C₂ hollow spheres were successfully prepared by using SiO₂ template followed by gradual deposition method.The degradation of phenol solution and photolysis ability were tested to characterize its photocatalytic activity.Compared with the single-shelled C₃N₄ and C₃N₄@Ti₃     

WO3/g-C3N4复合光催化剂的制备及性能研究

采用溶剂热法合成具有Z型异质结构的WO₃/g-C₃N₄复合光催化材料,采用XRD、XPS、SEM等表征测试了材料的组成、形貌等,考察其光催化性能及对盐酸四环素(TC)的降解能力,并研究了WO₃/g-C₃N₄的降解机理.与WO₃、g-C₃N₄相比,WO₃/g-C₃N₄复合材料降解效果明显提高,其中WCN-3(WO₃/g-C₃N₄-3)的催化能力最优.复合材料光催化活性增强可归因于其较大的比表面积为光催化反应提供了更多的活性位点. PL测试结果显示复合材料中光生电子-空穴复合被显著抑制,自由基捕获实验证实参与光催化降解的主要活性成分是超氧基自由基(·O^-₂)和空穴(h⁺).     

光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g-C₃N₄因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g-C₃N₄进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g-C₃N₄光催化剂的研究进展,并总结了g-C₃N₄光催化剂在废水处理降解污染物、产H₂及产H₂O₂等领域的应用发展。结果表明,改性后的g-C₃N₄光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g-C₃N₄的发展方向进行了展望。     

玻纤负载TiO2/g-C3N4光催化膜的制备及降解染料性能

为解决光催化剂效率不高、粉末难回收且易造成二次污染等问题,采用浸渍法制备了玻璃纤维负载TiO₂/gC₃N₄光催化膜(命名为TCNGF)。TiO₂和g-C₃N₄纳米颗粒通过静电自组装在玻璃纤维表面形成了均匀无裂痕的薄膜,重量法测得催化剂负载量(质量分数)为4%。降解实验结果表明：以TCNGF为催化剂,在模拟太阳光下,10 mg/L的罗丹明B(RhB)溶液在40 min的降解率达到98%,4次循环降解实验的脱色降解率均高于99%,且溶液中无絮状沉淀产生,表明催化剂优异的催化活性、附着牢度和循环稳定性。催化结果表明：适量提高TiO₂和g-C₃N₄的质量比,催化膜内异质结量增多,促使光生活性自由基增多,染料降解速率增快;初始染料浓度对TCNGF光催化降解性能无明显影响。自由基捕获实验证明：超氧自由基(·O₂^-)和羟基自由基(·OH)在光催化反应过程中为主要...     

CdLa2S4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其光催化性能

通过研磨法制备一系列不同质量比的CdLa₂S₄/g-C₃N₄(CLS/CN)复合光催化剂。以罗丹明B作为目标污染物,在可见光照射下探究了催化剂的光催化降解性能。实验结果表明,CLS/CN复合材料的光催化降解效率均优于纯的CdLa₂S₄和g-C₃N₄,其中CLS/CN-2的光催化活性最好,在可见光照射35 min后对RhB降解效率达到96.6%。光催化活性的增强可能是由于形成了具有强界面相互作用的异质结结构,有利于CdLa₂S₄和g-C₃N₄之间的光诱导电荷转移,并有效促进光生电子和空穴的分离。循环实验表明所合成的复合光催化剂具有良好的光催化反应稳定性。     

Fe3O4/SnS2的制备及其催化性能研究

为提高Fe₃O₄的类芬顿效果,基于光助类芬顿催化氧化技术,在共沉淀法制备Fe₃O₄的基础上采用醇热法制备能高效降解亚甲基蓝的Fe₃O₄/SnS₂催化剂。建立了以Fe₃O₄/SnS₂为催化剂的光助类芬顿催化氧化体系,分析不同制备及降解条下Fe₃O₄/SnS₂的类芬顿活性,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对Fe₃O₄/SnS₂材料进行表征。结果表明：当Fe₃O₄和SnS₂物质的量比为1∶1时,Fe₃O₄/SnS₂的催化效果最好;亚甲基蓝溶液pH为3.0、Fe₃O_...     

Ag/CuWO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及可见光下降解盐酸四环素

利用超声辅助水热法以及光还原法将Ag纳米颗粒与CuWO₄/g-C₃N₄光催化剂复合,并使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、DRS和PL等表征手段对催化剂的表面特性和光化学性质进行了分析。通过Ag/CuWO₄/g-C₃N₄光催化剂在氙灯照射下降解盐酸四环素的实验,考察了Ag纳米粒子担载的二元复合材对催化剂光催化性能的影响。Ag/CuWO₄/g-C₃N₄复合光催化剂对盐酸四环素(TTCH)的光催化降解率达到95%,降解速率是CuWO₄/g-C₃N₄的1.39倍。Ag担载的CuWO₄/g-C₃N₄复合材料通过Ag表面的等离子共振效应和电子聚集能力促进电子空穴分离,提升了材料的光催化活性。     

ZnO/g-C3N4光催化剂在微流控芯片中的光催化性能

采用浸渍法合成ZnO质量分数不同的ZnO/g-C₃N₄复合光催化剂,分析样品的结构、形态、化学组成和光学性能等. 将制备好的样品固定到微流控芯片中,降解不同的染料（亚甲基蓝、中性红、孔雀石绿、罗丹明B）,评价样品在可见光下的光催化性能. 样品的表征结果表明,在ZnO/g-C₃N₄复合物中,ZnO、g-C₃N₄间存在相互作用,ZnO/g-C₃N₄复合物对可见光的利用更为充分;与g-C₃N₄相比,在ZnO/g-C₃N₄复合物中光生电子-空穴对的复合明显被抑制. 光催化实验结果表明,6 % ZnO/g-C₃N₄具有最佳光催化性能,在光照强度为60 klx,液体流速为20 μL/min时,其对罗丹明B溶液的降解效率为98.9%.多次循环后的光催化降解亚甲基蓝性能研究表明,样品在微流控芯片中进行光催化降解实验具有稳定性和可靠性.     

聚苯胺插层三氧化钼复合光催化剂的制备及性能

以苯胺柱撑的三氧化钼有机-无机杂化体为反应前躯体,在空气气氛下于120 ℃进行氧化聚合,制备了一种聚苯胺插层MoO₃ 复合材料。以罗丹明B(RhB)为目标降解物,以MoO₃ 复合材料为光催化剂,考察了其催化性能,并研究了光照时间、催化剂质量浓度和pH 与光催化降解效率的关系。结果表明,在pH 为1~4、催化剂的质量浓度为0.30~0.40g/L、光照时间2.0h的条件下,MoO₃/PANI复合材料对罗丹明B具有良好的光降解效果,降解率最高可达98.00%。     

Bi4MoO9/g-C3N4复合材料的合成及光催化性能研究

通过煅烧法合成g-C₃N₄纳米片并在其表面负载Bi₄MoO₉纳米粒子(NPs),制备了Bi₄MoO₉/g-C₃N₄(BMC)异质结光催化剂. 采用TEM、SEM、DRS、PL等方法对BMC样品进行表征. 以磺胺二甲基嘧啶(SMT)为目标降解物,考察BMC的光催化性能. 结果表明,BMC-50(Bi₄MoO₉质量分数为50.0%)的光催化活性最高. BMC-50投加量为0.5 g·L^-1时,SMT溶液在光照180 min后降解率可达94.0%,是单一Bi₄MoO₉降解能力的17.7倍. 复合材料中Bi₄MoO₉与g-C₃N₄间异质结构的构建降低了电子-空穴对的复合,提高了光催化性能.     

β-FeOOH/U-g-C3N4异质结的制备及光电催化析氢性能

通过两步合成法合成了新型的β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结光催化剂。首先通过热聚合制备超薄g-C₃N₄（U-g-C₃N₄）样品,然后通过超声技术以U-g-C₃N₄和FeCl₃·6H₂O为前驱体制备β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结。系统研究了铁盐种类、前驱体质量比、pH值和超声时间等合成条件对β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结光催化析氢性能的影响。具有最佳析氢性能的β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的比表面积为47.7 m²·g^-1,是U-g-C₃N₄的3倍;与U-g-C₃N₄相比,β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的能带隙从2.70 eV降低到2.02 eV,吸收边带从472 nm红移至583 nm。另外,光催化制氢反应中β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的Tafel斜率为87.2 mV·dec^-1,低于U-g-_C3N₄的147.4 mV·dec^-1和β-FeOOH的156.8 mV·dec^-1。结果表明复合产物较U-g-C₃N₄具有更高的光电催化活性。光电催化活性提高应归因于β-FeOOH和U-g-C₃N₄形成了异质结,界面电子通过碳物质可以更高效地转移,同时产生了较多的活性反应位点。因此,通过超声法将β-FeOOH和U-g-C₃N₄复合是一种制备较高光电催化活性且稳定的光电催化材料的有效策略之一。     

CuS nanotube/g-C3N4异质结的合成及光催化性能

以CuCl₂·2H₂O、SC（NH₂）₂和g-C₃N₄纳米片作为前驱体,在室温下采用简单的共沉淀法成功地制备了CuS nanotube/g-C₃N₄异质结。对碱源、g-C₃N₄加入顺序和反应时间等合成条件对CuS nanotube/g-C₃N₄异质结的光催化性能的影响进行了较系统的研究。结果表明:碱源是合成的关键因素。以Na₂S·9H₂O为碱源兼硫源,制备的CuS nanotube/g-C₃N₄异质结的光吸收边带明显红移,禁带宽度（E_g）和荧光强度明显降低,且光电流响应值为0.095 6 μA/cm²,相对于bulk g-C₃N₄提高了约3.1倍。将其用于光催化降解罗丹明B（RhB）,45 min内RhB降解率约达100%,其降解速率相对于bulk g-C₃N₄提高了约47.6倍,这些结果说明CuS nanotube/g-C₃N₄具有较高的光电催化活性。并提出了CuS nanotube/g-C₃N₄异质结在光催化过程中载流子迁移转化的机理。     

V2O5/g⁃C3N4催化剂的制备及其模拟油中硫化物的脱除

以三聚氰胺、偏钒酸铵、硼酸为前驱体,通过煅烧法制备V₂O₅/g⁃C₃N₄催化剂。采用XRD、FT⁃IR、XPS、SEM和BET等技术对催化剂的结构与形貌进行表征。以V₂O₅/g⁃C₃N₄为催化剂,乙腈为萃取剂,H₂O₂为氧化剂对模拟油中二苯并噻吩（DBT）的脱除进行考察。探究了反应温度、催化剂质量、萃取剂体积、n(H₂O₂)/n(S)以及不同硫化物等因素对脱硫效果的影响。在模拟油体积为5.0 mL、萃取剂乙腈体积为3.0 mL、n(H₂O₂)/n(S)=8、催化剂质量为0.02 g、反应温度为30 ℃和反应时间为60 min的最佳条件下,DBT的脱除率达到91.9%,经过5次催化剂再生后脱硫率仍可以达到85.7%。     

非均相催化湿式氧化活性红2BF的研究

以Fe/AC为催化剂、O2为氧化剂的非均相催化氧化体系处理偶氮染料活性红2BF,考察了反应温度、氧分压、废水pH、催化剂投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始质量浓度为400 mg/L时,在温度150℃、氧分压0.5 MPa、pH=3、反应时间60 min、催化剂投加量为4 g/L的最佳条件下,活性红2BF色度几乎完全去除,TOC去除率达94.21%。     

非均相催化湿式氧化活性红2BF的研究

以Fe/AC为催化剂、O2为氧化剂的非均相催化氧化体系处理偶氮染料活性红2BF,考察了反应温度、氧分压、废水pH、催化剂投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始质量浓度为400 mg/L时,在温度150℃、氧分压0.5 MPa、pH=3、反应时间60 min、催化剂投加量为4 g/L的最佳条件下,活性红2BF色度几乎完全去除,TOC去除率达94.21%。     

树脂负载高价铁催化H2O2降解橙黄Ⅳ

为提高多相类芬顿反应的速率,采用高价铁氧化合物(FeIVF=O/R)为催化剂,强化H2O2分解降解橙黄IV.探讨初始pH值、温度、过氧化氢初始浓度和橙黄IV初始浓度等对反应速率的影响.结果表明:随着pH值升高,橙黄IV降解率下降.在pH值3～10的范围内,能有效地对橙黄IV进行降解.催化H2O2降解橙黄IV的反应遵循一级反应动力学,反应活化能为59.94kJ/mol.反应速率常数与H2O2的初始浓度及与橙黄IV初始浓度都具有很好的正相关性.催化剂重复使用表明铁在树脂表面负载比较牢固,具有较好的稳定性和耐用性.