氢气对超低体积分数甲烷催化燃烧的影响

搭建了催化燃烧实验台,在保证催化燃烧室入口气体温度、流速相同的情况下,通过改变气体中甲烷和氢气的体积分数,得到不同体积分数甲烷气体在加入不同体积分数氢气情况下的催化燃烧特性.结果表明:在保证催化燃烧时入口气体温度为520℃条件下,加入低体积分数的氢气可有效加快甲烷催化燃烧的反应速度,降低甲烷的起燃温度,提高甲烷转化率;加入的氢气体积分数越高,对甲烷的催化燃烧助燃效果越好;而甲烷体积分数越高,氢气对甲烷的催化燃烧效果也越显著.     

微细腔内甲烷-湿空气重整特性试验与数值模拟

针对甲烷-湿空气在微细腔内的自热重整,建立了直径为2mm的微细直管试验系统,采用试验研究和三维数值计算两种方法分析了微反应器内甲烷-湿空气自热重整转化特性,并重点分析了反应温度、原料气组分比例变化对重整反应中甲烷转化率和氢气产率的影响.结果表明：在相同的甲烷流量工况下,随着温度的升高以及空/碳比和水/碳比的增大,甲烷转化率和氢气产率均增大,其中空-碳比对甲烷转化率的影响比对氢气产率的影响大;进气质量流量较小的体系比较大的体系在重整产氢方面的效果好.试验和数值模拟得到的结果比较一致.     

甘油水蒸气重整制氢及其CO_2原位吸附强化的研究

文章采用共沉淀方法合成了不同配比的Ni O/Al2O3催化剂,采用固定床反应器研究了不同配比的催化剂对甘油水蒸气重整制氢的影响。通过气体产品含量、甘油及水蒸气转化率等指标的分析得出:甘油和水蒸气转化率及氢气产率在450~650℃时随温度升高而增加,其中Ni O/Al2O3(Ni O=27.43%,Al2O3=72.57%)催化剂由于Ni含量较高,表现出高制氢催化活性,其氢气产率在650℃时达到最高的12.7%,甘油转化率也达到最高值96.9%。进行CO2原位吸附的甘油重整吸附强化制氢时,得到了更高纯度的氢。进行多次循环再生实验时,随着循环次数的增多,由于吸附剂再生不完全,氢气纯度会随着循环次数增多有所下降。     

二甲醚水蒸气重整制氢的模型建立和数值模拟

为研究二甲醚的水蒸气重整制氢过程,设计了一种带有隔热套、瓦片式加热通道和催化反应床的重整反应器。建立了反应器的数学模型,并利用COMSOL软件对其仿真。试验研究了反应气体温度、水蒸气与二甲醚的物质的量比和反应器结构参数对二甲醚转化率、氢产率的影响。模拟结果显示了二甲醚水蒸气重整制氢过程中的各组分质量分布及不同温度、不同水醚物质的量比下二甲醚转化率和制氢率情况,给重整器的研究提供了参考。通过试验验证了模型的可行性,获得了微型催化重整床反应器的设计数据。结果显示较高的进口温度可以提升反应速率,从而提高二甲醚转化率;水醚物质的量比的提高促进了正反应,加快了二甲醚的消耗,提高了二甲醚的转化率和氢产率。     

二甲醚水蒸气重整制氢的模型和数值模拟

为研究二甲醚的水蒸气重整制氢过程,设计了一种带有隔热套、瓦片式加热通道和催化反应床的重整反应器.建立了反应器的数学模型,并利用COMSOL软件对其仿真.试验研究了反应气体温度、水蒸气与二甲醚的物质的量比和反应器结构参数对二甲醚转化率、氢产率的影响.模拟结果显示了二甲醚水蒸气重整制氢过程中的各组分质量分布及不同温度、不同...     

木炭催化甘油重整制氢研究

以木炭为催化剂,在固定床反应器中对甘油水蒸气重整制氢进行研究。结果表明:随着空速的增大,氢产率、潜在氢产率和碳转化率逐渐减小;随着温度的升高,氢产率、潜在氢产率和碳转化率增大;S/C的增大在一定程度上有助于促进氢产率、潜在氢产率和碳转化率的增大。在温度为800℃,S/C为4∶1,空速为1.5 h~(-1)时,氢气产率、潜在氢产率分别为114.31 g/kg和128.30 g/kg,碳转化率为89.08%。     

CaO吸附作用对石油焦-水蒸气气化的热力学分析

为提高石油焦气化产氢率与产甲烷率,基于Aspen plus软件建立石油焦-水蒸气气化模型,并引入氧化钙添加剂,研究气化温度、压力、CaO/石油焦质量比、H_2O/石油焦质量比对石油焦气化制取富氢气体与富甲烷气体的影响。结果表明,将氧化钙引入石油焦气化系统可以有效提高氢气和甲烷的体积分数,当CaO/石油焦质量比为3时氢气的体积分数可提高20个百分点,当CaO/石油焦质量比为1时甲烷的体积分数可提高15个百分点;增大水蒸气流量有利于制备富氢气体,而不利于制备富甲烷气体,石油焦气化制取甲烷的水蒸气最佳添加量为H_2O/石油焦质量比为1,制取氢气的水蒸气最佳添加量为H_2O/石油焦质量比为10;低温低压有利于制备富氢气体,石油焦-CaO气化制氢的最适宜温度为600~650℃,最适宜压力为0.1MPa;低温高压有利于制备富甲烷气体,石油焦-CaO气化制甲烷的最适宜温度为600~750℃,最适宜压力为1MPa。     

生物质回转窑水蒸气气化制富氢气体试验研究

为充分回收高温炉渣颗粒的余热,设计了回转窑热解反应装置。为验证此装置的可行性,对生物质气化制氢进行了试验研究,并对影响气化性能的主要因素,如气化温度(650~950℃)和水蒸气/生物质当量比S/B(0~3.0)进行了研究。结果表明:温度是影响生物质气化反应的主要因素,高温可以降低焦油和焦炭产率,提高气体产量,增加燃气中氢气含量;水蒸气的加入,有利于焦油和低分子碳氢化合物的气化重整以及焦炭的反应,降低焦油产量,提高气体产量,增加燃气中氢气含量,但是过量的水蒸气会导致反应器内温度下降,不利于反应进行。当S/B为2.20时,气化燃气中氢气含量达到最大值53.6%。     

整体式催化剂上甘油水蒸气重整制氢

为改善甘油重整制氢反应在转化率、氢产率以及抑制积碳方面都与热力学平衡存在较大差距的问题,设计开发了整体式重整催化剂.考察了涂层组分、比例对整体式催化剂理化特性及其在甘油水蒸气重整制氢反应中催化性能的影响.通过考察Ce-Zr物质的量比及La的添加对催化剂活性的影响,确定了Ce-Zr-La物质的量比为1∶1∶1为最优条件.整体式催化剂的活性得到明显改善,在甘油质量分数为10%,空速为3.07,h-1时,在温度考察范围内甘油完全转化为气相产物,氢气选择性递增,并趋于平稳,最高可达90.85%;随着空速增大,甘油质量分数的增加,氢气选择性减小,甘油气相转化率降低,但仍可保持较好的转化效果.     

Dulong-Petit传热规律下甲烷蒸汽重整反应器熵产率最小化

基于有限时间热力学理论,考虑管式活塞流转化管外热源与管内混合反应物间传热服从Dulong–Petit传热规律[q∝?(T)~(1.25)],对管式活塞流反应器中的甲烷蒸汽重整反应进行优化。在管外热源温度分布完全可控及氢气(H_2)产率、进口压力、进口反应混合物总摩尔流率和惰性气体氮气(N2)的摩尔流率均给定的条件下,以化学反应、粘性流动、传热过程的总熵产率最小为目标,应用非线性规划数值方法对反应器的最小熵产率以及管外温度的最优分布进行了数值求解,并与管外热源温度恒定、热源温度线性变化的两种参考反应器以及分别服从牛顿传热规律[q∝?(T)]和线性唯象传热规律[q∝?(T~(–1))]的最优反应器进行了比较。结果表明,最优反应器与2种参考反应器相比熵产率降低了58%以上;对反应器进行预加热有利于减小反应器的熵产率;对于最优反应器,中间段区域存在恒定的化学驱动力或恒定的热驱动力;传热规律对SMR反应器的热源与反应物温度最优构型及最小熵产率均有显著影响。     

甲烷快速部分氧化重整试验研究

采用常规浸渍法制备了Rh/α-Al2O3催化剂,建立了甲烷快速部分氧化重整试验体系。通过控制变量法,考察了甲烷快速部分氧化重整反应中反应条件参数(CH4/O2、反应气体预混合温度、空速)变化对反应物的转化率、反应产物及分布的影响。试验结果表明,在试验条件下,CH4的转化率始终大于85%,O2转化率接近100%,CO的选择性为85%左右,H2的选择性为40%～60%。反应过程大致为催化剂入口处的部分氧化反应和下游的水蒸气重整,大部分的CO由部分氧化产生,而H2的产生受水蒸气重整反应的影响较大;随着反应温度的上升,CH4的转化率上升,CO,H2的选择性也上升;随着空速的增大,H2的选择性减小,表明甲烷催化部分氧化反应是一个受传质控制的反应。     

微反应器内催化剂分布对甲醇蒸气重整的影响

甲醇重整制氢具有多方面的优势,是制取氢气的重要途径.传统固定床反应器受到传热传质的限制,导致床层中颗粒催化剂的效率降低.本文设计了一种微型板式反应器,开展了固定床催化剂在床层中不同分布形式对甲醇蒸气重整制氢反应性能影响的研究.结果表明,催化剂床层中沿反应物流动方向上的温度分布出现了冷点温差.通过催化剂合理分布可以降低冷点温差并可提高甲醇蒸气重整反应的氢气产量.在最佳催化剂分布条件下获得了微反应器轴向最小冷点温差的温度分布,其甲醇转化率和氢气产率也较高.     

林产废弃物高温水蒸气气化制取清洁燃气

基于下吸式固定床气化炉,自建了生物质蒸汽气化实验平台,使用松木屑预处理后的成型颗粒进行富氢气化实验,研究分析了不同温度下的燃气组分、产氢率、燃气产率、燃气热值和冷煤气效率等指标.结果表明:高温水蒸气能有效促进水蒸气重整反应正向进行;随着温度的升高(700℃升高至900℃),H_2体积分数增大了50%,产氢率升高了2.5倍,燃气产率升高了近70%,冷煤气效率提高了37%;参与气化反应的高温水蒸气拥有较高的比焓,能够有效促进水蒸气重整反应向生成H_2的方向进行;气化温度的升高可以促进反应向正向进行,提高气体产物产量;以松木屑为例的林产废弃物高温水蒸气气化产气优良,在实验过程中稳定燃烧,理论上可应用于工业生产.     

甲烷三重整制合成气热力学分析

甲烷三重整反应(TRM,Tri-reforming of methane)具有过程能效高、合成气H2/CO适宜和较低催化剂积炭的优点。采用平衡常数法对TRM反应制合成气进行了热力学分析,研究了反应温度、压力及反应原料进气组分对重整特性的影响。结果表明:温度在1073K以上时TRM反应表现出很好的效果,温度升高有利于转化率的提高;但是压力的升高不利于反应正向进行。氧气含量增加,将使甲烷和二氧化碳转化率分别升至95%以上和降至10%以下,但是H2/CO值维持在1.5附近;水蒸气和二氧化碳含量增加,甲烷转化率升高,二氧化碳转化率降低,而且H2/CO值在1.4～2.1之间变化,前者使之升高,后者使之降低。     

甲烷水蒸气重整制氢技术研究进展

甲烷水蒸气重整(SRM)是简单经济的制氢方法。对甲烷水蒸气重整工艺的反应过程机理进行归纳,分析了制约甲烷水蒸气重整发展的各个因素,重点从催化剂的研究制备及分离强化技术等方面进行归纳总结,简述重整反应器的结构及特性。研究表明,制备活性高、抗积碳能力强、稳定性好的催化剂和氢气的分离提纯是未来重要的研究方向。     

LNG废气重整再循环发动机系统的模拟

基于CHEMKIN模拟软件,结合GRI-Mech 3.0化学反应动力学机理,对液化天然气(LNG)废气重整再循环均质充量压燃(HCCI)发动机进行模拟研究,建立了一个由重整反应模块和发动机模块组成的废气重整发动机的联合系统模型,分析了不同初始条件分别对重整反应和燃烧特性的影响规律.结果表明:重整过程产生的氢气摩尔分数随着重整器入口当量比的增加而先增加后略有降低,峰值可达到17%;重整反应产生的富氢混合气直接进入缸内燃烧,可改善发动机动力性、经济性和排放.随着发动机废气再循环率(小于0.5)增大时,重整产生氢气量也是先增多后减少.     

Cu/La2O3/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应

研究以并流共沉淀法制备Cu/La2 O3 /Al2 O3 系列催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢反应过程 ,考察了La2 O3含量、反应温度、水醇比、液体空速 (WHSV)等因素对催化剂活性的影响。结果表明 :催化剂表现出较好的低温活性、高氢气选择性和稳定性。La2 O3 质量分数为 15 % ,在 2 5 0℃反应时 ,催化剂活性表现最佳 ,甲醇摩尔转化率为94 .5 % ,氢气选择性为 10 0 % ,CO摩尔分数为 1.0 5× 10 -7。     

多组分生物油吸附强化重整制氢的热力学分析

文章采用HSC Chemistry软件进行多组分生物油重整制氢(包括普通重整和吸附强化重整)过程的热力学分析,研究反应温度、S/C和Ca/C对氢气浓度和氢气产率等指标的影响。研究结果表明:两种重整制氢过程的氢气产率和氢气浓度均随着S/C的增大而增大,但在S/C3后增幅不再明显;当S/C=3时,普通重整制氢过程的氢气产率和氢气浓度均仅为70%左右,最佳重整反应温度高达830℃;加入吸附剂CaO后,吸附强化重整过程的氢气产率和氢气浓度较普通重整制氢过程有大幅提升,且最佳重整反应温度显著下降,当S/C=3时,最佳重整反应温度为480℃,氢气产率和氢气浓度分别为97.2%和99.7%。     

木质素在超临界水中气化制氢的实验研究

以木质素为原料,利用连续管流反应器,首先在反应压力为15.0～27.5MPa、反应器壁温为500～650℃、物料流速为4.7～7.5mL/min的条件下,对质量浓度为1%～3%的木质素在超临界水中进行了气化制氢的实验研究。针对实验中存在的问题,改造了反应器,着重考查壁面温度为700～775℃下高浓度木质素的气化效果。实验表明升高壁温能够极大提高木质素在超临界水中的气化效果,700℃以上木质素可以高效气化;升高压力有利于氢气质量产率的提高,并可促进甲烷化反应;而高浓度不利于木质素气化;降低流速,有利于提高氢气质量产率,但对气态产物中各组分气体的体积百分含量影响不大;相同条件下,木质素较纤维素更难气化,气化率较低。     

生物质快速热解及水蒸气气化实验研究

对生物质气流床气化过程进行了小型台架实验研究,建立生物质气流床气化小型实验台架,进行生物质快速热解和水蒸气气化的实验,实验表明:温度提高有利于提高产品气的产率、气化过程的碳转化率和气化效率,但温度过高会促进CH_4的重整反应、水气变化反应、降低CO、甲烷含量,从而影响产品气热值。粒径对气化结果有着一定影响,粒径对气化结果的影响主要体现在固相内部升温速率和最终温度上,粒径越小,颗粒升温越快,能达到的最终温度越高。水蒸气气化过程中,适当的水蒸气的通入能大量提高产气中的H_2、CO的占比,提高碳转化率和H_2/CO的比值,碳转化率在S/B比为1.4时达到最大值96%,此时气化效率也高达94%,水蒸气的通入过量会导致炉内温度下降,各项评价指标均开始下降,降低燃气品质。