硼同位素分离工艺与生产技术

在苯甲醚—三氟化硼体系中采用化学交换法,进行硼同位素分离生产性实验,可使~(10)B在液相富集,~(11)B在气相中富集。在此基础上,进行硼同位素分离试生产。获得交换塔和络合塔正常运行参数,开发在分解塔内将络合物成功分解的工艺技术,验证在交换塔内采用聚四氟乙烯丝网填料富集硼同位素可行性,探讨操作压力、流量等工艺参数对~(10)B富集的影响,为实现硼同位素分离工业化的正式投建提供依据。     

质谱法测量碳同位素丰度在气体扩散法分离乙醇中的应用

乙醇是扩散分离碳同位素的一种可行的介质,为得到气体扩散法分离乙醇的分离系数,开展元素分析-同位素比质谱法(EA-IRMS)测量乙醇中碳同位素丰度在气体扩散分离实验中的应用研究。通过文献调研,本研究优化了乙醇样品的制备流程,发展了EA-IRMS用于乙醇碳同位素丰度测定的方法,进行了稳定性测试,实现了对乙醇样品碳同位素丰度的测量。基于气体扩散法的分离实验,获取多次分离实验中精料乙醇和贫料乙醇的碳同位素丰度,经公式推导可计算得到乙醇扩散分离碳同位素的基本全分离系数。本研究为未来开展以乙醇为介质扩散分离碳同位素实验提供了分析基础。     

质谱法测量碳同位素丰度在气体扩散法分离乙醇中的应用

乙醇是扩散分离碳同位素的一种可行的介质,为得到气体扩散法分离乙醇的分离系数,开展元素分析-同位素比质谱法(EA-IRMS)测量乙醇中碳同位素丰度在气体扩散分离实验中的应用研究。通过文献调研,本研究优化了乙醇样品的制备流程,发展了EA-IRMS用于乙醇碳同位素丰度测定的方法,进行了稳定性测试,实现了对乙醇样品碳同位素丰度的测量。基于气体扩散法的分离实验,获取多次分离实验中精料乙醇和贫料乙醇的碳同位素丰度,经公式推导可计算得到乙醇扩散分离碳同位素的基本全分离系数。本研究为未来开展以乙醇为介质扩散分离碳同位素实验提供了分析基础。     

以三氯化硼为介质离心分离硼同位素

为了实现硼同位素的分离制备,采用气体离心法,以三氯化硼为工作介质进行离心分离研究。通过单机分离实验,对三氯化硼样品进行质谱分析,得到不同供料流量、分流比条件下的基本全分离系数,并在此基础上进行富集硼-10的离心分离级联计算。结果表明,以三氯化硼为工作介质离心分离硼同位素可行;三氯化硼的基本全分离系数可达1.08;使用30级矩形级联或60级相对丰度匹配级联一次分离可以获得丰度大于60%的硼-10同位素产品,二次分离可以获得丰度大于90%的硼-10同位素产品。该研究的开展可为离心法生产高丰度硼同位素产品提供参考。     

锆铀合金中痕量硼的同位素稀释质谱法测定

本文介绍了用同位素稀释技术测定锆铀合金试样中痕量硼的方法。选用富集~(10)B为同位素稀释剂,用硫酸-硫酸铵溶样,使硼形成挥发的硼酸甲酯与基样分离,用热电离质谱仪进行硼的同位素比值测量。方法的检测下限为1.5ng(硼)。对于含硼量小于1.0μg/g(样)的锆铀合金试样,相对标准偏差小于±1.0%。     

浓缩硼同位素的化学提纯与质谱分析

一、引言 在核燃料循环中,准确地测定硼同位素丰度及确定核燃料产品中硼含量具有重要意义。 关于硼的化学提纯方法有蒸馏法、萃取法,离子交换法,汞阴极电解法等,其中蒸馏法能使硼与其他杂质元素分离比较完全,而且,操作简便、重复性好、适应范围广。本工作用蒸馏法提纯浓缩硼元素获得了比较满意的结果。     

离心法制备稳定同位素综述

稳定同位素被广泛应用于核能、公共安全、环境、工业、农业、医学以及基础研究等不同领域。稳定同位素分离方法有电磁法、气体扩散法、热扩散法、蒸馏法、化学交换法、激光法以及气体离心法等。随着离心分离技术的发展和成熟,越来越多的稳定同位素采用离心法来分离。本文首先对稳定同位素进行了统计和分析,然后对离心法分离稳定同位素的基本原理、技术特点、国内外主要研发情况进行了重点阐述,最后对离心分离稳定同位素技术国内外目前存在的差距进行了分析。     

自动电位滴定硼浓度方法在MOFs对硼同位素分离效果测定中的应用

金属 有机骨架（MOFs）材料作为吸附剂具有吸附硼同位素的潜力,为系统研究硼同位素效应,本文建立测定硼酸溶液中硼浓度的自动电位滴定法,以三种MOFs为例测定其对硼同位素的分离效果。采用弱酸强化法,甘露醇用量为理论用量的4倍,硼酸标准物质的测量值与参考值之差最小（-0.000 13 g）,方法的测量不确定度为0.000 2~0.000 8,测量精度为0.10%~0.40%,方法有效、可靠。应用建立的自动电位滴定法测定吸附前、后硼酸溶液的硼浓度,用MC-ICP-MS测定吸附前、后硼酸溶液的硼同位素丰度比¹⁰B/¹¹B,以Cu-MOF-OCH₃、UiO-66-NH₂、MIL-101(Cr)-2,3-OH三种MOFs材料为例,测定其对硼同位素的静态分离效果。结果表明,Cu-MOF-OCH₃、UiO-66-NH₂和MIL-101(Cr)-2,3-OH对硼同位素的分离因子(S)分别为1.066、1.037和1.079,均大于商用树脂Amberlite IR743的S（1.027）,其中,Cu-MOF-OCH₃对¹⁰B的10/11S>1,UiO-66-NH₂、MIL-101(Cr)-2,3-OH对¹¹B的^11/10S>1。本结果可为系统研究MOFs材料对硼同位素的分离效果提供参考。     

矩分析在硼同位素分离色谱中的应用研究

以D301-G树脂为固定相,水为流动相,通过矩分析研究2种硼同位素在给定条件下的色谱特征,基于平衡-扩散模型、线性驱动力模型估算了硼酸在固定相上的动力学参数。研究结果表明,同位素10B在树脂相上的色谱保留时间大于11B;硼酸在D301-G树脂相中的轴向扩散系数和集总传质系数均随温度的升高而增大,室温下轴向扩散系数为1.08 cm2/min,集总传质系数为0.65 min-1。     

高丰度硼同位素分离生产技术的研究进展

通过对硼同位素分离生产技术发展过程的分析,认为化学交换精馏法仍是目前能够实现工业化的主要方法,并提出了存在的问题及发展方向。     

以二氧化碳为介质扩散分离碳同位素的可行性研究

为进一步提高气体扩散法分离¹³C同位素的效率,在前期初步实验的基础上,开展单级扩散分离参数优化实验研究,并进行高丰度¹³C同位素制备的级联方案初步设计。在相对优化的实验参数条件下,气体扩散分离二氧化碳的基本全分离系数可以达到1.01以上。对单级分离实验数据进行计算,初步拟合出供料流量与膜前后压强的函数关系。采用多元分离理论对扩散分离二氧化碳进行级联分析计算,以天然二氧化碳为原料,可通过两次级联分离获得高丰度¹³C同位素。第一次阶梯级联分离的重馏分¹³C同位素丰度大于42%,并将其作为第二次阶梯级联分离的供料,第二次阶梯级联分离的轻馏分¹³C同位素丰度大于90%。     

76Ge同位素的离心级联分离制备

高丰度⁷⁶Ge同位素在基础物理研究、医用放射性同位素领域有广泛应用,⁷⁶Ge富集的高纯锗探测器可用于探测无中微子双β衰变。为实现⁷⁶Ge同位素的分离制备,本文以四氟化锗（GeF₄）为介质,使用气体离心法开展研究。采用阶梯级联模型的计算结果表明,5轮分离可将⁷⁶Ge的丰度从天然丰度7.73%提升至90%以上。在21级阶梯级联实验平台上进行离心分离实验,调节流量、分流比等工况参数,制定分离流程,探索实验规律并优化实验方案。最终经过5轮分离,获得百克量级的丰度为94.21%的⁷⁶Ge同位素产品,为国产离心级联制备高丰度⁷⁶Ge产品及其工业化生产提供参考。     

三氟化硼-苯甲醚络合物化学交换法制备10B和11BF3

利用化学交换法富集硼-10同位素工艺制备¹⁰B和¹¹BF₃，计算分离装置交换塔同时生产硼-10同位素和硼-11同位素所需的最小理论塔板数与最佳理论塔板数。根据目前核能领域和电子工业领域的需求，结合三氟化硼-苯甲醚络合物化学交换法生产工艺，计算同时生产硼-10同位素和¹¹BF₃所需塔板数和交换塔高度，并分析富集¹¹BF₃气体中的杂质来源及其净化处理工艺。验算现有工艺分离系统到达平衡期后同时生产硼-10同位素和高丰度¹¹BF₃的可行性，为生产硼同位素提供了一种新思路。     

以七氟丙烷为介质离心分离碳同位素

以七氟丙烷（C₃HF₇）为分离介质,通过气体离心法研究碳同位素的分离制备。利用国产气体离心机开展单机离心分离实验,通过气体质谱仪分析C₃HF₇样品,计算不同工况条件下的分离系数和单机分离功率,分离系数可达1.12。在单机实验结果的基础上,采用相对丰度匹配级联（MARC）模型,对富集¹³C的生产进行级联计算。选取分离功率最大的实验工况作为计算参数,通过三次级数分别为30、60、75的级联分离,可以将¹³C的丰度从天然丰度富集至30%以上。综合考虑单机实验和级联计算的结果,以C₃HF₇为介质离心分离碳同位素可行。     

细胞尺度10B不均匀分布对细胞微剂量影响的计算与分析

硼中子俘获治疗已经成为当前治疗恶性黑色素瘤、头颈部肿瘤等恶性肿瘤的有效手段之一。¹⁰B在细胞尺度上不均匀分布将直接影响到对肿瘤细胞失活剂量的控制。为研究含硼化合物在细胞内空间上分布不同对靶区细胞微剂量的影响,本工作利用Monte-Carlo工具包开发了用于计算¹⁰B（n,α）⁷Li产生的α与⁷Li对靶区剂量的模拟程序α-Li Version 1.0。通过此程序,计算了2种细胞尺寸、8种α粒子能量、3种源分布方式的细胞S值,并与MIRD委员会解析算法的计算结果进行对比,两者差异在1%以内;对不同细胞核半径、不同细胞半径及不同源位置等条件下的3 420种模型进行了模拟计算,证明了α粒子和⁷Li粒子在细胞内的S值存在差异性;最终获得的¹⁰B（n,α）⁷Li反应的细胞S值数据库,可用于细胞尺度¹⁰B不均匀分布情况下的高精度微剂量学计算。     

CARR堆冷中子瞬发伽玛活化分析系统及实验研究

利用中国先进研究堆（CARR）在国内首次开展了冷中子瞬发伽玛活化分析（CNPGAA）实验,采用定制加长的电制冷高纯锗（HPGe）探测器和先进的数字多道谱仪DSPEC®-502进行测量,获得了NH₄Cl样品中元素冷中子瞬发伽玛谱和本底谱等数据,同时利用伽玛放射源¹⁵²Eu、¹³⁷Cs、⁶⁰Co以及NH₄Cl产生的瞬发伽玛射线对探测器在宽能区0.1~8 MeV进行能量刻度。为降低环境辐射本底,HPGe探测器外围采用环形锗酸铋（BGO）康普顿谱仪,10 cm铅以及含⁶Li和¹⁰B材料对中子束流准直屏蔽。此外,利用金片活化法测量了CARR堆运行功率为15 MW时有无冷源情况下冷中子导管B(CNGB)末端1 m处的中子注量率,结果显示有冷源时中子注量率可提高一个量级。     

硼中子俘获治疗的进展及前景

硼中子俘获疗法(boron neutron capture therapy,BNCT)是一种可以选择性杀伤肿瘤细胞的放射疗法,硼(10 B)化合物携带剂注入人体后,会选择性富集于肿瘤细胞,与中子发生俘获反应,释放α粒子和7Li粒子杀死肿瘤。BNCT以靶向治疗、低毒高效等优势成为了放射治疗领域的新型手段。从上世纪开始,硼中子俘获疗法已在世界各国崭露头角并逐渐发展起来,已经能够成功治疗脑胶质瘤、黑色素瘤等多种疾病。目前,BNCT面临着如何研发创新更高效的含硼药物,建立更为精确的硼剂量测量体系,以及医用中子源如何摆脱核反应堆等问题。本文对BNCT的原理、优势、进展以及所面临的问题进行简要综述与探究。     

Abundance Analysis of13C Isotope Separation by Cryogenic Rectification Based on Dynamic Simulation

The carbon isotope (¹²CO/¹³CO) separation has a separation coefficient of only 1.007, which has typical characteristics of severe separation conditions and long equilibrium time. In order to reduce the operational risk of industrial devices, the theoretical prediction of the dynamic process of¹³C isotope enrichment is an urgent problem to be solved in industrial technology research. Therefore, the dynamic simulation of carbon isotope separation by CO cryogenic rectification was carried out by using Aspen Dynamics. Through the simulation, the abundance distribution of¹³C isotope was obtained under the conditions of total reflux, concentration and continuous rectification operation, and the visualization of the abundance change of the¹³C isotope in the two dimensions of space and time was realized. On the other hand, comparing the dynamic simulation values with the experimental data, the results show that they are agree well, and the relative errors of the enrichment equilibrium abundance and equilibrium time are both less than 15%, which indicate that the accuracy of the dynamic simulation calculation method of¹³C isotope for cryogenic rectification separation is verified, which can be further used to theoretically predict the abundance enrichment process in the production plant of high abundance¹³C isotope.