碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)的气泡模板法制备及光催化性能EI北大核心CSCD

以三聚氰胺、葡萄糖和氯化铵为原料制备一种具有高比表面积的碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)(C-Cl-CN)光催化剂,并考察其光催化降解罗丹明B(RhB)的性能。采用XRD,XPS,SEM,UV-Vis DRS和PL测试手段表征和分析催化剂的晶型结构、化学组成及微观形貌。结果表明:C-Cl-CN具有最高的比表面积(108.7 m 2/g),降解RhB的速率常数达到0.02290 min^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的9.4倍,且具有良好的催化稳定性。葡萄糖和氯化铵在聚合过程中起到双气泡模板和元素掺杂剂的作用,一方面提升催化剂的比表面积,另一方面减小能带间隙,增强催化剂的光吸收性能。     

水热法制备TiO_2/g-C_3N_4及其光催化性能

采用水热法合成了可见光响应的TiO_2/g-C_3N_4复合催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)法、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)对样品进行了表征。并以亚甲基蓝为降解对象,考察了在可见光条件下不同催化剂对亚甲基蓝的降解能力。研究结果表明,锐钛矿型二氧化钛均匀地负载在石墨相氮化碳片层上,TiO_2/g-C_3N_4复合材料的光吸收带边扩展到470nm,具有优异的可见光催化效率,它对亚甲基蓝的光催化降解率达到99.0%。     

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及光催化还原U(Ⅵ)EI北大核心CSCD

以ZnO和三聚氰胺为原料,采用热聚合法制备ZnO/g-C_(3)N_(4)复合型光催化剂,并将其用于光催化还原U(Ⅵ)。通过SEM,XRD,XPS,PL,UV-Vis测试手段对样品的表面形貌、晶格结构、元素组成、光催化性能进行分析。结果表明:ZnO的掺杂降低光生电子与空穴的复合率,扩大材料对可见光的响应范围,使复合材料具有更高的光催化活性。在pH=5、投加量为0.5 g/L时,经过暗反应30 min和光反应30 min,对U(Ⅵ)的最高去除率可达97%。U(Ⅵ)可被还原为U(Ⅳ),光生电子e-是实现将U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)的主要因素。     

苝二酰亚胺纳米纤维的制备及电信息存储研究

随着信息量的不断增大,有机电双稳态材料及其器件的研究愈加急迫。首先合成了一种由二茂铁修饰的苝二酰亚胺分子(PDI-Bay-Fc),随后采用相转移法,选用良溶剂二氯甲烷与不良溶剂正己烷,利用二者性能上的差距,在正己烷过量的条件下,使化合物PDI-Bay-Fc在这两种溶剂的界面上进行结晶沉淀,制备出了一维纳米纤维。采用紫外可见分光光度计(UV-Vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)等手段对纳米线形貌进行表征,观察到了光滑纤长的纳米纤维,并确定了最佳组装条件,研究了该纤维的生长机理。随后进一步将其与Au电极复合,制成一维纳米纤维信息存储器件。利用Keithley 4200半导体分析仪研究了该器件的宏观电学性能,研究结果表明化合物PDI-Bay-Fc具有良好的电学双稳态性能,可用于高密度电信息存储。     

桥位芳香性给电子基团取代的苝二酰亚胺的合成及其光伏性能

采用Suzuki反应合成出了系列桥位芳香性给电子基团(三苯胺与N-苯基咔唑基团)取代的苝二酰亚胺衍生物2a～2d,并对其光学及电化学性能进行了表征。结果发现桥位经过芳香性给电子基团取代后,苝二酰亚胺的吸收范围拓宽,吸收峰发生红移;同时,其前线轨道能级上升,具有给电子能力。由此,制备了以2a～2d为电子给体的有机太阳能电池,电池具有明显的光伏响应。     

层状石墨相g-C_3N_4氮化碳的简易制备和表征

以三聚氰胺为前驱体,在氮气保护下进行高温热处理,借助X射线衍射、红外光谱、元素分析手段对产物进行表征。结果表明,在较低的400℃进行热处理时,前驱体中的N、H原子即开始逸出,产物中有层状g-C3N4的衍射峰出现,但是前驱体分解不完全。在500℃及高于500℃进行热处理时,可制备出纯态的g-C3N4,并且随着热处理温度的逐渐升高,所得产物的氮、碳原子比及其结构与理想层状石墨相g-C3N4差异逐渐减小。     

模板法合成g-C3N4基复合材料及其光催化性能的研究进展

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种新型非金属高聚物半导体,具有易于合成、无毒无害、耐酸碱腐蚀、环境亲和性好等性质。独特的层状结构赋予了其较高的比表面积,适中的禁带宽度给予了其较好的光催化性能,使得其在光催化领域受到了广泛的关注。然而,纯相g-C₃N₄存在着比表面积小、活性位点不足、载流子复合过快和氧化还原能力偏弱等缺点,制约了其光催化领域的有效应用。研究表明,使用模板诱导工艺对g-C₃N₄进行结构调控可以有效解决上述问题。综述了目前常用于制备石墨相氮化碳的模板法(即硬模板法、软模板法和生物模板法),扩展讨论了多相复合工艺的进展情况,并归纳总结了g-C₃N₄基材料在光催化降解、CO₂转化和制氢等方面的应用情况。     

原位复合法制备Ag@g-C3N4复合多孔微球及光催化性能研究

利用三聚氰胺（Melamine）和三聚氰酸（Cyanuric acid）分子间的氢键相互作用,在DMSO溶液中进行自组装制备球形超分子组装体（MCA）,然后将MCA与AgNO₃复合,再进一步高温煅烧制备Ag@g-C₃N₄异质耦合复合多孔微球（Ag-MCA-CN）。利用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、紫外-可见光漫反射（UV-vis DRS）光谱和荧光发射光谱（PL）等对等对样品进行了表征。以甲基橙（MO）为目标污染物,在可见光照射下,考察了Ag-MCA-CN复合光催化剂的光催化活性。结果表明,与MCA直接煅烧得到纯g-C₃N₄多孔微球（MCA-CN）相比,Ag-MCA-CN比表面积进一步增大,禁带宽度减小,具有更强的紫外及可见光吸收性能,光生电子和空穴复合率降低,光催化活性明显增强。Ag-MCA-CN比表面积可达到74.8 m²/g,在可见光照射下25 min内对MO的降解率可...     

g-C3N4光催化性能的研究进展

利用光催化剂将太阳能转化为人类可以直接利用的能量, 并用其解决地球资源的枯竭和生存环境的恶化是可再生清洁能源研究的一个方向。g-C₃N₄的独特结构赋予其良好的光催化性能, 使之成为光催化领域的研究热点。目前在光催化领域, g-C₃N₄主要用于催化污染物分解、水解制氢制氧、有机合成及氧气还原。在实际应用中, 为进一步提高g-C₃N₄的光催化效果, 科研工作者开发了多种改进方法, 例如物理复合改性、化学掺杂改性、微观结构调整等。本文主要论述了g-C₃N₄在光催化领域的应用以及光催化性能的改进方法, 简要阐述了光催化和各种改进方法的机理, 分析了目前g-C₃N₄在光催化领域面临的问题和挑战, 展望了g-C₃N₄的应用前景。     

CTAB作用下TiO2/g-C3N4的制备及光催化降解偏二甲肼废水

在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作用下,采用水热合成法制备TiO 2/g-C 3N 4复合材料,研究CTAB对复合材料结构及光谱性质的影响。采用XRD、TEM、N 2吸附-脱附、FT-IR、UV-Vis DRS、PL等测试手段对材料进行表征,并在可见光下进行光催化降解偏二甲肼(UDMH)废水实验。结果表明:在CTAB作用下合成的TiO 2/g-C 3N 4复合材料晶型结构完整,TiO 2粒径更小并且在g-C 3N 4片层上均匀分布,具有较大的比表面积和丰富的介孔结构,复合材料的光吸收带边拓展至450nm,光生空穴-电子复合率明显降低。光催化实验表明,可见光条件下反应120min,UDMH的去除率达到了83.2%,相比未添加CTAB制备的TiO 2/g-C 3N 4提升了13.7%。     

Confined reaction inside nanotubes: New approach to mesoporous g-C3N4 photocatalysts

Mesoporous g-C3N4 nanorods (NRs) are synthesized through the nano-confined thermal condensation of cyanamide in silica nanotubes (NTs) with porous shells.The gas bubbles retained during condensation and the limited cyanamide precursor inside the silica NTs lead to the formation of mesoporous g-C3N4.This nano-confined reaction is an alternative method to the traditional templating process for the synthesis of mesoporous materials.The as-prepared mesoporous g-C3N4 NRs exhibit remarkably improved photocatalytic activity and high stability in water splitting and degradation of Rhodamine B compared with bulk g-C3N4.     

g-C3N4/高岭土复合材料的制备及其光催化性能研究

以水洗高岭土为载体, 采用盐酸对g-C₃N₄进行质子化处理, 通过浸渍法制备了g-C₃N₄/高岭土复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征, 并以罗丹明B为目标降解物, 研究了复合材料在可见光下的光催化性能。结果表明: 当高岭土和g-C₃N₄的质量配比为6︰3时, g-C₃N₄/高岭土具有较优的光催化性能, 其光催化速率是纯g-C₃N₄的8.62倍; 高岭土和g-C₃N₄通过静电吸引力紧密结合在一起, 该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率, 改善了纯g-C₃N₄光催化材料的吸附性能, 进而有效提高了其光催化性能。     

MOFs自牺牲模板法制备CoNx/g-C3N4纳米材料用作高效光催化还原U(VI)

近年来, 利用石墨氮化碳(g-C₃N₄)光催化法将易溶的U(VI)还原为难溶的U(IV)来清除铀, 已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板, 利用简单热共聚法成功合成了含有Co-N_x构型的CoN_x/g-C₃N₄催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下, 制备的催化剂(w(Co-MOFs) : w(g-C₃N₄)=1 : 1)对50 mg/L的U(VI)标准溶液还原率达到100%。从形貌, 微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示, 引入Co有效拓宽了g-C₃N₄对可见光的吸收范围, 抑制了光生电子与空穴的复合, 从而促进了U(VI)的还原反应。此外, 基于捕获实验深入探究了U(VI)在CoN_x/g-C₃N₄材料表面催化可能的反应机理。研究表明, CoN_x/g-C₃N₄复合光催化剂光学性能优异, 制备方法简单且绿色环保, 对放射性废水中的U(VI)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。     

可见光驱动RGO/g-C3N4活化过硫酸盐降解水中双酚A

光催化氧化法能够高效去除水体中的持久性有机污染物, 在污水净化领域展现出广阔的应用前景。本研究分别以尿素和双氰胺为原料, 采用冷干辅助热聚合法制备了还原性氧化物石墨烯/氮化碳(RGO/g-C₃N₄)二元可见光催化剂, 并对样品的形貌结构和光学性能进行了分析表征。结果表明, 二维层状g-C₃N₄与RGO在异质结界面上紧密的结合在一起。同时以内分泌干扰物双酚A (BPA)为降解污染物, 研究了不同催化剂在可见光下活化过硫酸盐去除BPA的活性。光催化实验结果显示, 在可见光(λ>420 nm)照射下, 加入氧化剂过硫酸盐(PS)作为电子受体, 有效地增强了光催化剂可见光降解BPA的活性。以尿素为原料制备的RGO/g-C₃N₄催化剂在40 min内几乎完全去除溶液中的BPA。经过5次循环反应后, 可见光照射40 min, 该催化剂对BPA的去除率仍能达到80%以上, 表现出良好的稳定性。     

Template-free preparation of non-metal (B,P,S) doped g-C3N4 tubes with enhanced photocatalytic H2O2 generation

Developing environmentally friendly methods to produce hydrogen peroxide (H2O2) has received increas-ing attention.Photocatalysis has been proved to be a sustainable technology for H2O2 production.Herein,the novel non-metal elements (B,P,and S) doped g-C3N4 tubes (B-CNT,P-CNT,and S-CNT) photocata-lysts were obtained via a hydrothermal synthesis followed by thermal polymerization.By adjusting the precursor,the yield of g-C3N4 tubes (CNT) materials has been greatly improved.The as-prepared B-CNT,P-CNT,and S-CNT photocatalysts show an enhanced photocatalytic H2O2 production with the formation rate constants values of 42.31 μM min-1,24.95μM min-1,and 24.22μM min-1,respectively,which is higher than that of bulk CN (16.40 μM min-1).The doped B,P,S elements significantly enhanced the photocatalytic activity by adjusting their electronic structures and promoting the separation of electron-hole carriers.The results have shown great potential for the practical application of CNT photocatalysts.     

基于g–C3N4光催化型抗菌包装纸的制备及其抗菌性研究

目的 解决g–C3N4存在的比表面积小,电子–空穴复合速率快从而导致光催化性能不佳等问题。方法 以尿素和硫脲为前驱体材料,通过热解聚辅助水蒸气活化合成S掺杂石墨相氮化碳(g–C3N4),并用界面聚合制备出光催化型抗菌包装纸。利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、水接触角(WCA)、热重分析(TGA)、光催化抗菌实验等对抗菌包装纸的形态结构、表面官能团、纸张性质、光催化抗菌性进行详细研究。结果 致密的g–C3N4层有效提高了抗菌包装纸的疏水性和热稳定性。可见光照射下,光催化型抗菌包装纸对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的杀灭率达100%。未经可见光照射的原纸比光催化型包装纸的抗菌性差。结论 g–C3N4光催化型抗菌包装纸具有良好的广谱抗菌性,为绿色抗菌包装材料的制备提供了新思路。     

Constructing CdSe QDs modified porous g-C3N4 heterostructures for visible light photocatalytic hydrogen production

Constructing heterostructures with narrow-band-gap semiconductors is a promising strategy to extend light absorption range of graphitic carbon nitride (g-C3N4) and simultaneously promote charge separa-tion for its photocatalytic activity improvement.However,its highly localized electronic states of g-C3N4 hinder photo-carrier migration through bulk towards heterostructure interfaces,resulting in low charge carrier separation effidency of solid bulk g-C3N4-based heterostructures.Herein,porous g-C3N4 (PCN)material with greatly shortened migration distance of photo-carriers from bulk to surface was used as an effective substrate to host CdSe quantum dots to construct type Ⅱ heterostructure of CdSe/PCN for pho-tocatalytic hydrogen production.The homogeneous modification of the CdSe quantum dots throughout the whole bulk of PCN together with proper band alignments between CdSe and PCN enables the ef-fective separation of photo-generated charge carriers in the heterostructure.Consequently,the CdSe/PCN heterostructure photocatalyst gives the greatly enhanced photocatalytic hydrogen production activity of 192.3 μmol h-1,which is 4.4 and 8.1 times that of CdSe andPCN,respectively.This work provides a fea-sible strategy to construct carbon nitride-based heterostructure photocatalysts for boosting visible light driven water splitting performance.     

Significantly enhanced photocatalytic hydrogen production performance of g-C3N4/CNTs/CdZnS with carbon nanotubes as the electron mediators

The electron mediator can effectively improve the performance of the direct Z-scheme heterojunction photocatalysts.However,it is still a great challenge to select cheap and efficient electron mediators and to design them into the Z-scheme photocatalytic system.In the present paper,the g-C3N4/CNTs/CdZnS Z-scheme photocatalyst was prepared using carbon nanotubes (CNTs) as the electron mediators,and its photocatalytic hydrogen production performance was studied.Compared with single-phase g-C3N4,CdZnS and biphasic g-C3 N4/CdZnS photocatalysts,the photocatalytic hydrogen production performance of the prepared g-C3N4/CNTs/CdZnS has been significantly enhanced.Meanwhile,g-C3N4/CNTs/CdZnS possesses very good photocatalytic hydrogen production stability.The enhanced photocatalytic hydrogen production performance of g-C3 N4/CNTs/CdZnS is attributed to the fact that CNTs,as an electron mediator,can accelerate the recombination of the photogenerated holes in the valence band of g-C3N4 and the photogenerated electrons in the conduction band of CdZnS,which makes the g-C3N4/CNTs/CdZnS Z-scheme photocatalyst be easier to escape the photogenerated electrons,increases the concentration of the photogenerated carriers and prolongs the lifetime of the photogenerated carriers.This work provides a theoretical basis for the further development and design of CNTs as the intermediate electron mediator of the Z-scheme heterojunction photocatalyst.