凹凸棒石/g-C3N4复合材料的制备及其电催化析氧性能研究

以凹凸棒石(ATP)为载体, 通过原位沉积, 结合冷冻干燥、程序焙烧工艺在其表面负载不同质量分数的类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)薄层材料, 制备系列ATP/g-C₃N₄复合材料用于电催化析氧反应, 产物标识为ATP/g-C₃N₄-w (质量分数w = mATP: (mATP + mg-C₃N₄)=0.33、0.40、0.50、0.67), 并研究在0.1 mol/L KOH的电解液中的电催化析氧性能。结果表明: g-C₃N₄薄层通过Si-O-C键牢固负载于凹凸棒石表面, 从而有效调变g-C₃N₄表面的电子层结构, 提供更多的催化活性位点。电催化析氧测试的结果表明: ATP/g-C₃N₄-0.50具有最优的析氧催化性能, 在10 mA/cm ²电流密度下其析氧过电位为410 mV, 塔菲尔斜率为118 mV/dec, 并表现出优异的析氧稳定性。     

g-C3N4/MoS2纳米片/氧化石墨烯三元复合催化剂的制备及可见光催化性能

采用球磨法制备 g-C₃N₄/MoS₂纳米片/氧化石墨烯(GO)三元复合催化剂。运用X 射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和光致激发光谱(PL)等分析手段, 对催化剂的结构、形貌和光学性能进行表征。结果表明: MoS₂纳米片和g-C₃N₄形成异质结结构, 均匀地分散在氧化石墨烯的表面上。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物, 研究三元复合催化剂在可见光照射下的光催化特性。结果显示: 三元复合催化剂在120 min内对RhB的降解率达到96%, 其降解动力学常数分别是g-C₃N₄、g-C₃N₄/ MoS₂、g-C₃N₄/GO复合催化剂的3、2.1和2.8倍。根据实验结果及能带结构提出了三元复合催化剂可能的光催化机理。     

Cu2O/g-C3N4异质结光催化材料的研究进展

光催化是一种环境友好型技术,能够有效解决环境污染和能源短缺问题,具有广阔的应用前景.其基本原理是半导体催化剂在光照的条件下产生具有强氧化还原能力的活性物种,这些活性物种可用来净化污染物、制备氢气、合成化学品等.n型半导体类石墨相氮化碳(g-C3 N4)具有结构稳定、多孔、可见光响应等特点,在光催化领域有广泛的应用.p型半导体氧化亚铜(Cu2 O)具有导电性高、晶面活性高等特点,并且其能带位置与间隙能够满足光催化水解产氢的要求.然而,受限于材料自身物理化学性质,纯g-C3 N4或Cu2 O都难以获得较高的催化性能.将Cu2 O和g-C3 N4复合形成异质结,能有效提高光生载流子分离效率和可见光利用率,从而提高其光催化性能.本文对Cu2 O/g-C3 N4异质结光催化材料研究进行梳理,总结了异质结形成机制和合成策略,概括了Cu2 O/g-C3 N4异质结催化材料在光催化降解污染物、抗菌、产氢、CO2还原、有机合成等领域的应用,并对未来研究方向进行了展望.     

多功能GO/g-C3N4/Ag复合膜的制备及性能研究

采用真空辅助抽滤的方法制备了自支撑的氧化石墨烯复合膜,对其形态和结构进行表征,并以R6G溶液为目标污染物,考察了复合膜的水通量、R6G(罗丹明6G)截留率、SERS(表面增强拉曼光谱)检测性能及光催化降解性能.结果表明,g-C_3N_4(石墨相氮化碳)和Ag纳米颗粒成功嵌入GO片层之间,制备出GO/g-C_3N_4/Ag复合膜,膜厚度约为4.2μm,水通量为230.64 L/(m~2·h·MPa),R6G截留率达到91.27%;复合膜通过SERS技术能实现对R6G的快速、高灵敏度检测,检测浓度可低至10 nmol/L;复合膜光催化降解性能良好,可见光下反应2 h后R6G降解率可达97.05%.GO/g-C_3N_4/Ag复合膜具有吸附分离、SERS检测及光催化降解等多种功能,改善了GO膜的渗透通量低、不可重复利用等问题,可用于水中有机污染物的检测及降解.     

Cu2O/g-C3N4/Bi2WO6三元复合光催化剂的制备及性能研究

采用水热法和还原沉淀法制备了三元复合光催化剂Cu_2O/g-C_3N_4/Bi_2WO_6,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪和电化学交流阻抗测试对光催化剂的结构组成、形貌、光吸收性能、电化学性能等进行分析。在制备的三元复合光催化剂中,片状钨酸铋(Bi_2WO_6)和层状类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)依附在立方体氧化亚铜(Cu_2O)上。以短链脂肪酸为牺牲剂,考察了不同光催化剂的光催化产生氢气和烷烃的性能。结果表明:以乙酸、丙酸、丁酸为牺牲剂,10%Cu_2O/5%g-C_3N_4/Bi_2WO_6三元复合光催化剂的光催化性能比纯Bi_2WO_6分别提高了4.20、5.21、4.24倍,降解率分别达到82.44%、86.12%、79.29%。     

S、RE共掺杂TiO2的制备及其可见光分解水制氢性能

采用溶胶-凝胶法制备了系列稀土(La、Eu、Nd、Tb、Er)和硫共掺杂TiO2光催化剂RE/S/TiO2。通过紫外-可见(UV-Vis)漫反射、X射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征。以EDTA为电子给体,考察了光催化剂在可见光照射下的制氢活性。研究结果表明,S/TiO2具有可见光活性,稀土掺杂进一步提高了S/TiO2可见光活性,其活性顺序依次为Eu/S/TiO2>La/S/TiO2>Nd/S/TiO2>Tb/S/TiO2>Er/S/TiO2。与纯TiO2和S/TiO2光催化剂相比,稀土掺杂使催化剂的粒径减小,晶格畸变应力增大,从而提高了催化剂可见光制氢活性。     

伊红-Y敏化TiO2/SiO2催化剂的制备及可见光制氢性能

采用溶胶一凝胶法和浸渍法制得了Eosin Y染料敏化光催化剂Eosin Y-TiO2和Eosin Y-TiO2/SiO2,以可见光分解水制氢考察了催化剂活性,通过XRD、UV-Vis漫反射、BET和电化学对样品进行了表征.结果表明,伊红-Y敏化使TiO2对400～600nm可见光有强吸收.SiO2复合抑制了TiO2的相转变和晶粒生长,提高了TiO2对染料的吸附和对可见光的吸收,促进了光生电子和空穴的分离,提高了TiO2光催化活性和稳定性.     

g-C3N4/高岭土复合材料的制备及其光催化性能研究

以水洗高岭土为载体, 采用盐酸对g-C₃N₄进行质子化处理, 通过浸渍法制备了g-C₃N₄/高岭土复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征, 并以罗丹明B为目标降解物, 研究了复合材料在可见光下的光催化性能。结果表明: 当高岭土和g-C₃N₄的质量配比为6︰3时, g-C₃N₄/高岭土具有较优的光催化性能, 其光催化速率是纯g-C₃N₄的8.62倍; 高岭土和g-C₃N₄通过静电吸引力紧密结合在一起, 该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率, 改善了纯g-C₃N₄光催化材料的吸附性能, 进而有效提高了其光催化性能。     

g-C_3N_4-CdS异质结的合成及其光催化性能研究

以尿素为前驱体,550℃热聚合反应5 h,制备了块状g-C_3N_4。然后将块状g-C_3N_4超声剥离得到片状g-C_3N_4,在g-C_3N_4纳米片上原位生长Cd S(直径约130 nm),从而制备了g-C_3N_4-Cd S异质结。g-C_3N_4-Cd S异质结的吸收边约505 nm处,与g-C_3N_4(约460 nm)相比具有明显的红移,可吸收更多的可见光。此外,g-C_3N_4-Cd S异质结可降解99%的罗丹明B,具有较高的光催化活性。     

氮掺杂SrTiO3的制备及其可见光催化产氢活性研究

采用溶胶-凝胶法制备了钛酸锶,进而用固相法制备了氮掺杂SrTiO3,并用光沉积和氢气还原法制备了Pt负载的氮掺杂SrTiO3光催化剂.用XRD、SEM、UV-Vis漫反射和荧光光谱对其进行了表征和分析,考察了光催化剂在可见光下的产氢活性.研究了不同氮源、掺杂量、烧结温度和Pt负载量对催化剂产氢活性的影响.结果表明,三种不同氮源剂其掺杂效果为六次亚甲基四胺(HMT)>EDTA>尿素,而EDTA掺氮效果稍低于HMT.当氮源剂为HMT,SrTiO3与HMT质量比为1:3,焙烧温度为450℃时,所制备的光催化剂具有最佳的光催化产氢活性.在负载金属铂后,产氢活性有较大幅度的提高,其中用氢气还原法制备所得的光催化剂较光沉积法制备的具有更高的光催化活性,在最佳负载量均为2wt%时,两种光催化剂6h内的产氢量分别为6.89mmol和2.24mmol,分别是未负载铂样品产氢量的12倍和4倍多.     

酞菁钴/MCM-41的制备及其可见光催化性能

以MCM-41分子筛为载体,采用浸渍法将酞菁钴负载到分子筛上以氙灯为光源降解甲基橙溶液。对负载型酞菁钴催化剂进行FT-IR、XRD、SEM表征,结果表明所制催化剂负载效果良好,且分子筛结构未发生改变。以甲基橙溶液为模拟处理对象,研究催化剂的催化性能,考察了光照、酞菁钴负载、催化剂用量等因素对催化效果的影响。结果表明,氧气充足时,在光照条件下、0.04g负载型酞菁钴催化剂处理200mL的0.05g/L甲基橙溶液能够有很好的处理效果,2h降解率能够达到98.3%,且重复利用4次后降解率仍能达到90%。     

水热法制备TiO_2/g-C_3N_4及其光催化性能

采用水热法合成了可见光响应的TiO_2/g-C_3N_4复合催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)法、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)对样品进行了表征。并以亚甲基蓝为降解对象,考察了在可见光条件下不同催化剂对亚甲基蓝的降解能力。研究结果表明,锐钛矿型二氧化钛均匀地负载在石墨相氮化碳片层上,TiO_2/g-C_3N_4复合材料的光吸收带边扩展到470nm,具有优异的可见光催化效率,它对亚甲基蓝的光催化降解率达到99.0%。     

Oxygenated Triazine-Heptazine Heterostructure Creates an Enormous Ascension to the Visible Light Photocatalytic Hydrogen Evolution Performance of Porous C3N4 Nanosheets

A highly efficient g-C₃N₄ photocatalyst is developed by a novel one-pot thermal polymerization method under a salt fog environment generated by heating the aqueous solution of urea and mixed metal salts of NaCl/KCl, namely SF-CN. Thanks to the synergistic effect of the oxygenation and chemical etching of the salt fog, the obtained SF-CN is an oxygenated ultrathin porous carbon nitride with an intermolecular triazine-heptazine heterostructure, meanwhile, shows enlarged specific surface area, greatly enhanced absorption of visible light, narrowed band gap with a lower conduction band, and an increased photocurrent response due to the effective separation of photogenerated holes and electrons, comparing to those of pristine g-C₃N₄. The theoretical simulations further reveal that the triazine-heptazine heterostructure possesses better photocatalytic hydrogen evolution (PHE) capability than pure triazine and heptazine carbon nitrides. In turn, SF-CN demonstrates an excellent visible light PHE rate of 18.13 mmol h⁻¹ g⁻¹, up to 259.00 times of that of pristine g-C₃N₄.