Cu_(0.5)Zn_(0.5)Cr_(0.5)Al_(1.5)O_4尖晶石的制备及其催化性能

以硝酸铜、硝酸锌、硝酸铬、硝酸铝和氢氧化钠为原料,利用化学共沉淀法制得铜锌铬铝尖晶石Cu_xZn_(1-x)Cr_(0.5)Al_(1.5)O_4(x=0,0.25,0.50,0.75和1.00)(依次记为C1~C5),采用XRD、ICP、SEM和BET对其结构和物理、化学性质进行了表征。将不同组成的铜锌铬铝尖晶石作为催化剂在固定床反应器上催化合成N-甲基-4-氨基苯甲醚(NMA)。考察了尖晶石组成、反应温度、质量空速(WHSV)和反应原料配比对催化剂催化性能的影响。结果表明:反应温度为265℃,WSHV为0.15 h-1、n(甲醇)∶n(对氨基苯甲醚)=3.0∶1.0时,Cu_(0.5)Zn_(0.5)Cr_(0.5)Al_(1.5)O_4(C3)具有最佳的催化性能。对氨基苯甲醚转化率可达90.95%,NMA的选择性可达94.93%。     

尖晶石型CuAl2O4纳米粉体的制备及其可见光催化性能

采用无机盐溶胶-凝胶法,由700℃热处理制备了纳米级尖晶石型CuAl2O4粉体.用X射线衍射和透射电子显微镜对材料的结构、形貌进行了分析和表征.结果表明:CuAl2O4为尖晶石型结构,呈现球型颗粒状,粒径大约为10～30 nm.利用紫外-可见漫反射吸收光谱,得到吸收极限波长约为700 nm,计算得到禁带宽度为1.77 eV.在荧光汞灯(λ＞400 nm)照射下,纳米CuAl2O4粉体对甲基橙、酸性红B、活性艳红K-2G等有机物的2 h脱色降解率均可达到97%.通过紫外光、荧光汞灯和太阳光等不同光照条件对甲基橙的光催化降解的比较表明:CuAl2O4光催化剂具有优异的可见光催化活性.     

Cu0.5-xFexZn0.5Al2O4尖晶石型复合氧化物催化剂在苯酚催化湿式氧化中的性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了具有尖晶石结构的Cu0.5-xFexZn0.5Al2O4系列复合氧化物催化剂,考察了催化剂在苯酚催化湿式氧化反应中的活性和稳定性.结果表明,苯酚的CODCr去除率和抗积炭能力随Fe含量的增大而提高,在催化剂中引入Fe能在一定程度上抑制Cu的溶出,Culeached/Cutotal从9.19%(x=0)降低到了4.31%(x=0.25);Fe的溶出量随x值增大而减小.对反应后产物的色谱分析说明在含组分Fe量较高的催化剂上苯酚氧化中间产物的进一步转化速率较快.     

二氧化硅辅助制备CuCo2O4纳米尖晶石及其催化性能

采用无定型氧化硅辅助制备了CuCo_2O_4纳米尖晶石氧化物,研究了其在对硝基苯酚催化还原中的催化活性。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜等对Cu Co_2O_4纳米尖晶石的形成机制、晶相结构、微观相貌等进行研究。结果表明:基于有机硅前驱体获得的无定型氧化硅可以与Cu Co_2O_4尖晶石氧化物有效复合,有利于抑制Cu Co_2O_4粒子尺寸的长大,并且不会与Cu Co_2O_4发生相间反应。进而通过Na OH热碱溶液处理可以高效刻蚀Cu Co_2O_4–无定型氧化硅复合氧化物中二氧化硅,从而生成纳米尺度Cu Co_2O_4尖晶石粒子,其微观形貌与粒子尺寸与传统方法制备的Cu Co_2O_4明显不同,具有更高的孔隙率和更小的晶粒尺寸。相对于传统方法制备的Cu Co_2O_4尖晶石材料,以无定型氧化硅辅助制备的Cu Co_2O_4纳米尖晶石具有更高的催化活性与稳定性。     

基于CuAl-LDH载体制备高分散Cu/ZnO/Al2O3催化剂及其催化性能

通过沉积沉淀法制备了以层状CuAl-LDH为载体负载不同Cu/Zn比例的前体,经热处理得到CuZnAl-LDO复合催化剂,应用于合成气制甲醇反应。采用电感耦合等离子体发射光谱（ICP）、X射线衍射（XRD）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）、N₂O化学吸附、N₂吸脱附、透射电镜（TEM）和X射线光电子能谱技术（XPS）等手段对前体及催化剂进行表征,考察了水滑石的限域效应和金属-载体相互作用对催化剂活性及稳定性的影响。结果发现：由于水滑石特殊的层状结构,具有较大比表面积和丰富孔道结构,促进了Cu物种的分散,有利于催化剂表面对CO和H₂的吸附,增加了Cu、Zn之间的相互作用,提高了催化剂的催化活性。在水滑石前体拓扑转变过程中,层板羟基和水脱除后形成的粗糙表面对所负载的Cu活性物种起到限域作用,抑制了Cu的迁移和团聚。其中,Cu_0.6Zn_0.3Al_0.1-LDO催化剂催化合成甲醇的时空收率达到883mg/(g?h),且反应120h后仅下降2.8%,较共沉淀制备催化剂失活速率降低了81%,表现出较好的催化活性及稳定性。     

不同粒度锌铝尖晶石加入量对方镁石-锌铝尖晶石性能的影响

以高纯镁砂(5～0.074、≤0.074 mm)为主要原料,分别以烧结法合成的锌铝尖晶石颗粒(5～0.074 mm)和细粉(≤0.074 mm)取代相应粒度的高纯镁砂,制备了方镁石-锌铝尖晶石试样,分别研究了锌铝尖晶石颗粒(加入质量分数分别为10%、15%和20%)和细粉(加入质量分数分别为5%、10%和15%)的引入量对试样性能的影响,并与市售的铁铝尖晶石砖的性能作对比。结果表明：1)随锌铝尖晶石颗粒引入量的增加,试样的显气孔率增大,体积密度和常温耐压强度降低,抗热震性能稍有提高;2)随锌铝尖晶石细粉引入量的增加,试样的常温物理性能和抗热震性能均有提高;3)当锌铝尖晶石以10%(w)颗粒料或5%～10%(w)细粉料引入时,其抗侵蚀性能均优于目前水泥窑使用铁铝尖晶石砖的。综合来看,锌铝尖晶石以5%(w)细粉形式引入的试样性能最好。     

高纯铁铝尖晶石制备及其光芬顿催化性能

为进一步开发新型环境友好型光芬顿催化剂,基于反应烧结法制备了铁铝尖晶石,探究了铁铝尖晶石对罗丹明B染料的光芬顿催化性能和降解机理。结果表明：试样中物相组成为具有Fe2+和Fe3+复合价态的高纯铁铝尖晶石。通过调整pH值、催化剂质量浓度和H2O2剂量,铁铝尖晶石催化罗丹明B呈现不同的降解效率。当工艺条件为pH=3.14、1.0 g/L FeAl2O4和2%H2O2时,降解效率达到90.71%,TOC去除率达76.46%。经过4次循环使用后,铁铝尖晶石仍然保持良好的稳定性。反应烧结法合成的铁铝尖晶石是一种具有潜在价值的光芬顿催化剂,在染料废水处理中具有应用前景。     

尖晶石铁酸锌复合材料的制备及其可见光催化性能

为提高尖晶石铁酸锌(ZnFe2O4)对环丙沙星(CIP)的光降解催化活性,采用溶剂热法制备以还原氧化石墨烯(RGO)为基底并负载氧化铋(Bi2O3)的Bi2O3/ZnFe2O4/RGO光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见分光光度计(UV-vis)等对催化剂的微...     

尖晶石型铁氧体AgxZn1-xFe2O4(x=0.1～0.5)的制备及光催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备了尖晶石型铁氧体AgxZn1-xFe2O4.利用XRD,SEM对纳米颗粒的结构、形貌进行了表征.结果表明,所合成的样品为尖晶石型铁氧体,形貌呈块状,粒径不均匀.通过对甲基橙的降解情况对其光催化活性进行了研究.结果表明,经过Ag+少量掺杂的AgZn1-xFe2O4样品,光催化活性提高.     

尖晶石型CuCr2O4纳米粉体的制备及应用

采用醇-水共沉淀法,通过表面活性剂进行分敞,制备尖晶石型CuCr2O4纳米粉体.讨论了烧结温度、表面活性剂对粉体制备的影响,并将粉体应用到染料敏化太阳能电池的光阳极.采用XRD、TEM、SEM、UV-vis、FT-IR分析对粉体进行了表征.结果表明:当烧结温度为1000℃、PEG400添加量为1.5%时,制备的CuCr2O4粉体分散最佳;掺杂CuCr2O4纳米粉体后能够提高电池的光电转化效率,与纯TiO2薄膜电极相比,光电转化效率提高了22.6%.     

Co0.5Zn0.5Fe2O4/PANI复合物的制备及其电磁性能

采用水热法制备尖晶石结构的Co0.5Zn0.5Fe2O4纳米颗粒,再采用原位聚合法制备Co0.5Zn0.5Fe2O4/聚苯胺(PANI)复合物,对其结构及电磁性能进行了表征. 结果表明,复合物中Co0.5Zn0.5Fe2O4与PANI之间存在键的作用;在频率2~18 GHz范围内,与纯Co0.5Zn0.5Fe2O4相比,复合物的介电常数实部与虚部均增大,磁导率的实部与虚部均减小;复合物的最大吸收峰比纯Co0.5Zn0.5Fe2O4明显提高,最大吸收峰在频率11~13 GHz范围内约为15 dB.     

纳米晶Ni0.5Zn0.5Fe2O4的制备及微波性能

以丙烯酰胺为聚合单体,N,N-亚甲基双丙烯酰胺为网络剂,采用高分子凝胶法制备了尖晶石型Ni0.5Zn0.5Fe2O4纳米晶. 采用FT-IR, XRD, TEM和波导等方法对产物及其电磁性能进行了表征. 结果表明,干凝胶为无定型状态,当煅烧温度为600℃时,形成结晶完整的尖晶石型Ni0.5Zn0.5Fe2O4纳米晶. 煅烧温度为600和800℃时,由透射电镜照片可知,粉体平均粒径约为10和30 nm,红外光谱显示金属?氧离子(M?O)键的特征吸收峰红移23 cm-1;纳米晶体在8.2~11 GHz的测试频率范围内具有介电损耗和磁损耗,复介电常数和复数磁导率变化都比较平稳,随煅烧温度升高而增大.     

Al3 掺杂对LiNi0.5Mn1.5O4材料性能的影响

制备了不同Al~(3+)掺杂量(x)的Li_(1+x)Al_xNi_(0.5)Mn_(1.5–x)O_4(LNMO)材料,通过XRD、SEM等对LNMO材料的结构进行了表征,通过CV测试、交流阻抗谱测试等方法测定了材料的电化学性能,讨论了Al~(3+)的掺杂量对材料结构和性能的影响。结果表明,适当的Al~(3+)掺杂会提高材料的结构稳定性及循环、倍率性能。当x=0.06时改性效果最好,在0.5和2.0 C下循环100次的容量保持率分别达到95.2%和90.0%。而且氧化还原峰的电势差较小,循环可逆性能最好。在该基础上,通过聚合物辅助法制备的样品由于{111}晶面族取向性更强,进一步提升了循环性能,0.5和2.0 C下循环100次容量保持率分别达到97.1%和93.0%。     

Modelling and optimization of main independent parameters for biodiesel production over a Cu0.4Zn0.6Al2O4 catalyst using an RSM method

In this research, the modeling of Cu0.4Zn0.6Al2O4 catalysts performance and optimizing of esterification reactions were considered by the central composite design (RSM) response method. The main independent parameters of temperature, the ratio of alcohol to oil, the amount of catalyst and time duration have been considered for setting the esterification process. To access the maximum activity in the esterification process, the optimum conditions are estimated at 10.42 the molar ratio of alcohol to oil, 2.98 wt.% for the amount of catalyst at the temperature of 163.37 °C and within 4.15 hrs. Under these conditions, the conversion will be above 97.94%. These conditions have been applied to adjust the process of transesterification of waste cooking oil. The reusability of the Cu0.4Zn0.6Al2O4 nanocatalyst in the esterification reaction was investigated in this study. Employed statistical techniques and developed models can be employed as a useful tool for design, prediction, and optimization of the biodiesel production process with effective performance for various industrial applications. © 2021 Society of Chemical Industry (SCI).     

High temperature electrode‐electrolyte interface formation between LiMn1.5Ni0.5O4 and Li1.4Al0.4Ge1.6(PO4)3

All‐solid‐state lithium‐ion electrolytes offer substantial safety benefits compared to flammable liquid organic electrolytes. However, a great challenge in solid electrolyte batteries is forming a stable and ion conducting interface between the electrolyte and active material. This study investigates and characterizes a possible solid‐state electrode‐electrolyte pair for the high voltage active cathode material LiMn_1.5Ni_0.5O₄ (LMNO) and electrolyte Li_1+xAl_xGe_2‐x(PO₄)₃ (LAGP). In situ X‐ray diffraction measurements were taken on pressed pellets comprised of a blend of LMNO and LAGP during exposure to elevated temperatures to determine the product materials that form at the interface of LMNO and LAGP and the temperatures at which they form. In particular, above 600°C a material consistent with LiMnPO₄ was formed. Scanning electron microscopy and energy‐dispersive X‐ray spectroscopy were used to image the morphology and elemental compositions of product materials at the interface, and electrochemical characterization was performed on LMNO‐coated LAGP electrolyte pellet half cells. Although the voltage of Li/LAGP/LMNO assembled batteries was promising, thick interfacial phases resulted in high electrochemical resistance, demonstrating the need for further understanding and control over material processing in the LAGP/LMNO system to reduce interfacial resistance and improve electrochemical performance.     

基于4-氨基吖啶酮小分子传感器的设计、合成及识别性能研究

基于以往的研究进一步设计合成了一种Cu2小分子传感器4-((3-甲氧基-.4-羟基苄亚基)氨基)吖啶-9(10H)-酮(4-AAVS).该化合物结构经1HNMR、13CNMR和HR-MS确认.通过紫外-可见光谱法和荧光光谱法研究4-AAVS在水溶液中对金属离子的识别能力.实验结果表明,在pH 6.24～8.0的水溶液体系中,该化合物对Cu2表现出优良的选择性识别作用.利用荧光滴定实验可得,该化合物和Cu2的配位比为2∶1,离子浓度在0.1～0.4×10-6 mol/L时,线性相关系数R=0.988 89,最低检出限为1.8×10-9 mol/L.     

Cu~(2+)掺杂ZnIn_2S_4多孔光催化剂的制备与光催化制氢性能研究

采用水热法制备出系列Cu2+掺杂的ZnIn2S4多孔光催化剂。通过XRD、SEM、UV-Vis、XPS等分析手段对催化剂进行了表征,考察了掺杂Cu2+浓度对多孔ZnIn2S4光催剂的形貌结构和可见光催化产氢性能的影响。实验结果表明,Cu2+掺杂会影响催化剂的晶体结构及其微观形貌,掺杂后的Zn In2S4光催化剂产氢活性显著提高,其中Cu2+(0.1%)-Zn In2S4光催化剂表现出最优产氢活性,产氢速率达到1967.4μmol/(h·g)。     

用于二乙醇胺脱氢的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂的制备与表征

以氢氧化钠为沉淀剂,硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝和硝酸氧锆为原料,采用共沉淀法制备出了用于二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂,并用物理吸附(BET)和X射线衍射(XRD)对不同种类的铜基催化剂进行了表征,探讨了ZnO和Al2O3的不同比例对催化剂性能的影响。结果表明,同时加入ZnO和Al2O3的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有大的比表面积,Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有非晶态结构。该催化剂适宜的反应条件为:w(NaOH)=30%、反应温度160℃、压力1.0 MPa,二乙醇胺转化率可达100%,亚氨基二乙酸收率可达95.61%。     

小粒径Co0.8Zn0.2Fe2O4纳米颗粒及超顺磁性研究

利用水解法制备了Co0.8Zn0.2Fe2O4纳米颗粒,其平均粒径小于5nm左右,通过VSM和穆斯堡尔谱对其进行了测量,证实了其室温磁性显示出完全的超顺磁性,运用Langevin函数,很好地拟合了磁滞回线并得到磁性颗粒粒径和Ms,大小和测量值基本吻合。