二甲醚燃烧用掺杂钡、镍六铝酸盐催化剂的研究

二甲醚是易液化，便于运输，清洁化的新能源。当作为燃料使用时，采用催化燃烧的方法能使得燃烧的起燃温度降低和提高燃烧转化率，克服了普通燃烧的缺点，实现了清洁燃烧。对二甲醚催化燃烧用的催化剂BaNiAl11O19-δ进行了制备与研究。采用溶胶-凝胶法制备六铝酸盐催化剂BaNiAl11O19-δ,考察其对新能源二甲醚催化燃烧反应的活性，并用TG—DTA对催化剂的性质进行考察。结果表明，加入经800℃焙烧4h后又在1200℃焙烧了2h的催化剂，比未加催化剂的燃烧体系T10降低了50℃。用溶胶一凝胶法制备的六铝酸盐催化剂BaNiAl11O19-δ对二甲醚催化燃烧反应具有较高的催化活性。     

Sr_xCa_（1-x）NiAl_（11）O_（19）催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

用异丙醇盐水解法制备SrxCa1-xNiAl11O19（x=1.0,0.75,0.5,0.25,0）催化剂,通过X射线衍射、比表面积分析等实验技术及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了掺杂不同量的钙离子对催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1 200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,不同量的Ca离子掺杂对于催化剂的比表面积有较大的影响。Sr0.25Ca0.75NiAl11O19催化剂具有较好活性,其起燃温度（T10%/℃）为590℃,完全转化温度（T90%/℃）为730℃。     

负载型LaFeAl11O19-δ催化剂的甲烷催化燃烧性能研究

以共沉淀法制备了磁铅石型六铝酸盐催化剂LaFeAl11O19-δ,以浸渍法、沉淀-浸渍法制备了锰负载的稀土磁铅石型六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂.并运用XRD、H2-TPR及BET对其进行了表征,同时采用甲烷燃烧反应作为探针反应考察了三种样品的催化性能.XRD实验结果表明,三种方法均可制备出主相结构为六铝酸盐的催化剂,此外还伴有稀土钙钛矿相或氧化物晶相.锰的负载对催化剂的活性有明显作用,在所制备的样品中沉淀-浸渍法制备的样品甲烷催化活性最佳,其甲烷燃烧T10为458℃,T50为550℃,T90为644℃,浸渍法制备的样品活性其次,但优于纯六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂.在锰负载稀土磁铅石型六铝酸盐LaFeAl11O19-δ催化剂中,Mn与Fe之间有良好的协同作用,这种协同作用提高了催化剂的催化性能.     

Mn/ZrO_2(Y_2O_3)催化剂的制备及其催化性能研究

通过浸渍法制备了Mn/Zr O2(Y2O3)催化剂,并对其CO催化氧化性能进行研究。研究表明经过350℃煅烧且不预处理的负载12%Mn的催化剂,具有较高的催化活性。催化剂催化氧化的起燃温度T50=104℃,完全反应温度为T95=142℃,该催化剂显示了较好的CO催化氧化活性。     

SrxCa1-xNiAl11O19催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

用异丙醇盐水解法制备SrxCa1-xNiAl11O19(x=1.0,0.75,0.5,0.25,0)催化剂,通过X射线衍射、比表面积分析等实验技术及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了掺杂不同量的钙离子对催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1 200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,不同量的Ca离子掺杂对于催化剂的比表面积有较大的影响。Sr0.25Ca0.75NiAl11O19催化剂具有较好活性,其起燃温度(T10%/℃)为590℃,完全转化温度(T90%/℃)为730℃。     

纳米级铈锆氧化物固溶体在催化剂中的应用

对以铈锆氧化物固溶体Ce0.75Zr0.25O2为助剂的催化剂进行了活性评价.实验结果表明:固-固化学反应法制备的Ce0.75Zr0.25O2固溶体与传统的共沉淀法制备的Ce0.75Zr0.25O2固溶体在三效催化剂中作为催化助剂的作用是相当的,对模拟汽车尾气起到了很好的净化作用.还研究了Ce0.75Zr0.25O2对交联粘土(PILC)催化剂Cu/CeTi-PILC的丙烯选择性催化还原一氧化氮反应的影响.实验证明:Ce0.75Zr0.25O2固溶体能提高催化剂5%Cu/CeTi-PILC对C3H6和一氧化氮的催化活性,起燃温度明显降低,其中C3H6起燃温度降低了15℃;一氧化氮起燃温度降低了112℃.     

1,2-环己二醇脱氢镍基催化剂制备方法

以硝酸镍为镍源,分别以NH3.H2O,NH4HCO3,NH3.H2O+NH4HCO3为沉淀剂采用沉淀法制备镍/硅藻土催化剂,用于1,2-环己二醇脱氢制备邻苯二酚,考察了不同沉淀剂、焙烧温度、沉淀温度制备的催化剂对1,2-环己二醇脱氢反应性能的影响,并通过XRD,BET,CO2-TPD(热设计功耗)等方法对催化剂进行了表征。结果表明:不同的沉淀剂对镍的分散度、孔结构及表面碱量都有影响,以NH3.H2O+NH4HCO3复合沉淀剂制备的镍/硅藻土催化剂上活性组分镍晶粒度小、分散度较高,催化剂平均孔径较大,催化剂表面碱中心数目多、碱量大,表现出良好的催化活性和邻苯二酚选择性。另外,催化剂适宜沉淀温度为90℃、焙烧温度为350℃。上述适宜条件制备的催化剂在320℃下用于1,2-环己二醇脱氢制备邻苯二酚,1,2-环己二醇转化率达到99.1%,邻苯二酚选择性达到86.8%。     

Cu/Co复合氧化物催化降解正庚烷研究

采用不同沉淀剂及Cu/Co比例,以共沉淀法制备了系列Cu/Co复合氧化物催化剂。对制备的催化剂进行XRD、SEM、H2-TPR和O2-TPD表征,探究了不同沉淀剂对催化剂物理化学性质的影响,结果表明以氨水为沉淀剂制备的催化剂氧化还原性较强且具有更多的化学吸附氧。在反应空速15000h-1,氧气浓度10%,温度150-275℃条件下,在固定床连续反应器-气相色谱在线检测装置上考察了Cu/Co催化剂对正庚烷的催化燃烧降解活性,结果表明,Cu1Co4催化剂(n(Cu):n(Co)=1:4)活性最优,温度为185.61℃时其对正庚烷转化率达90%。Cu1Co4寿命实验结果表明其稳定性良好,XRD表征及热重分析(TG)结果表明反应前后催化剂结构稳定且表面无积碳生成。     

硬模板法制备中孔LaMnO_(3+δ)钙钛矿及其甲烷燃烧催化性能

利用三维有序结构SBA-15分子筛为硬模板剂,在其孔道内填充La~(3+)、Mn~(3+)柠檬酸络合物,经过焙烧并去除模板剂得到中孔结构的LaMnO_(3+δ)钙钛矿。采用低温氮气物理吸附、氧气-程序升温脱附(O2-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对LaMnO_(3+δ)进行表征,考察了LaMnO_(3+δ)甲烷燃烧催化性能,并与溶胶-凝胶法制备的LaMnO_(3+δ)进行比较。结果表明,硬模板法制备的LaMnO_(3+δ)具有更高的比表面积(45.2m2/g),其甲烷起燃温度(T10)和半转化温度(T50)分别为318℃和480℃,而溶胶-凝胶法制备的LaMnO_(3+δ)的T10和T50分别为380℃和532℃。O2-TPD和XPS表征结果表明,硬模板法制备的LaMnO_(3+δ)存在更多的Mn4+和表面吸附氧物种,其非化学计量比氧更高,使得催化剂具有更好的活性。     

以TiO2/γ-Al2O3/堇青石为载体的金属氧化物催化剂的应用研究

以Ti O2/γ-Al2O3/堇青石为复合载体,制备了以K,V,Cs,Sn,Pt等为活性组分的催化剂,催化剂于空气中在马弗炉700℃老化3 h。采用差示扫描量热(DSC)/热重(TG)测试方法确定催化剂的活性。实验结果表明,添加Pt能降低颗粒物(PM)起燃温度,特别是对PM中石墨化固体组分(GSF)的消除有利。K和Cs对降低起燃温度及对PM中可溶性有机组分(SOF)的最大燃烧温度起作用,K对PM中GSF部分的去除比Cs要好。老化中催化活性降低是比表面积下降和活性组分挥发流失的共同结果。     

Pd-Ba/Ce-Zr-La-Al2O3/堇青石催化剂对甲基丙烯酸尾气的催化燃烧

采用浸渍法制备Pd-Ba/Ce-Zr-La/堇青石催化剂,以甲基丙烯酸尾气为模型,考察Ba的引入对Pd催化剂催化燃烧活性的影响。并用XRD、BET、SEM和TPD等对催化剂进行了表征。研究表明,Ba的引入提高了催化剂的催化活性和热稳定性,经500 ℃焙烧的Pd-Ba/Ce-Zr-La/堇青石催化剂（Pd和Ba质量比为1∶7.5）具有很好的催化活性,起燃温度为130 ℃,完全燃烧温度仅为153 ℃,经1 000 ℃焙烧后,催化剂仍保持较高催化活性。     

LaMnFexAl11-xO19-δ催化剂制备及其甲烷燃烧活性

以甲烷催化燃烧为目标反应,采用了碳酸铵为沉淀剂的共沉淀法制备了LaMnFexAl11-xO19-δ(x=1,2,4,6,8)六铝酸盐催化剂.在不同的焙烧温度下通过SEM、XRD进行表征分析,确定了最佳焙烧温度.对催化剂进行了XRD表征,研究了不同Fe加入量下所制备催化剂的化学结构及其对甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明焙烧温度在1200℃左右焙烧4h可以形成完整的六铝酸盐晶型.当Fe的取代量为2时,所得催化剂的活性最佳.     

Cu/Co复合氧化物催化降解正庚烷

采用不同沉淀剂及Cu/Co比例,以共沉淀法制备了系列Cu/Co复合氧化物催化剂。对催化剂进行了XRD、SEM、H_2-TPR和O_2-TPD表征,探究了不同沉淀剂对催化剂物理化学性质的影响,结果表明,以氨水为沉淀剂制备的催化剂氧化还原性较强且具有更多的化学吸附氧。当反应空速15 000 h~(-1),氧气体积分数10%,温度150~275℃时,在固定床连续反应器-气相色谱在线检测装置上,考察了Cu/Co催化剂对正庚烷的催化燃烧降解活性,结果表明:Cu_1Co_4催化剂[n(Cu)∶n(Co)=1∶4]活性最优,温度为185.61℃时其对正庚烷转化率达90%。Cu_1Co_4寿命实验结果表明:其稳定性良好;XRD表征及热重分析(TG)结果表明:反应前后催化剂结构稳定且表面无积炭生成。     

金属掺杂对六铝酸镧的结构及甲烷催化燃烧性能的影响

在TX-100/正己醇/环己烷组成的反相微乳液体系中,采用反相微乳-共沉淀法制备了系列单相金属掺杂(M为一种金属)和复合金属(M为两种或两种以上金属)掺杂的六铝酸镧(LaMxAl12-xO19)催化剂。用BET、XRD、SEM进行了物性表征,以甲烷燃烧为探针反应考察了催化剂的催化活性,分析了不同的离子取代Al3 对六铝酸镧的比表面积和活性的影响。结果表明:单金属Mn的存在可以降低甲烷的起燃温度,使催化剂具有良好的低温活性,且Mn的最佳掺杂数为1;单金属Fe掺杂的六铝酸镧催化剂具有较低的完全转化温度;而Fe、Mn共同掺杂的LaMnFeAl10O19催化剂具有优越的低、高温活性和高温稳定性。     

铜锌掺杂的六铝酸盐分解N2O催化性能研究

采用共沉淀法制备了Cu和Zn取代六铝酸盐（LaCu_xZn_1-xAl₁₁O_19-δ,x=0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1.0）催化剂,通过XRD和BET等技术对催化剂进行表征,利用微型固定床反应器考察催化剂对N₂O的分解活性。结果表明,以(NH₄)₂CO₃为沉淀剂制备的催化剂在1 200 ℃焙烧4 h,可以形成完整的六铝酸盐晶型,Cu和Zn能够取代Al³⁺进入六铝酸盐晶体结构。LaCu_xZn_1-xAl₁₁O_19-δ催化剂对N₂O分解有较好的催化活性,其中,LaCu_0.8Zn_0.2Al₁₁O_19-δ活性较好。在LaCu_xZn_1-xAl₁₁O_19-δ六铝酸盐中,Cu为N₂O催化分解的主要活性元素,Zn有助于提高催化剂的稳定性,但由于六铝酸盐的特殊结构,Zn在催化剂中的作用较小。     

Sn催化剂对柴油车排气颗粒去除效果

制备了以Sn为活性组分,以Cu、K、V为助催化剂,以TiO₂/γ-Al₂O₃/堇青石为载体的催化剂,催化剂在700℃下于空气中在马弗炉活化3h.采用DSC/TG测试方法确定催化剂的活性.研究发现,以Sn为活性组分的催化剂能显著降低颗粒的起燃温度和扩大燃烧温度范围,Cu、 K、V的添加能进一步降低起燃温度,而燃烧温度范围却稍有所变窄.活化会降低催化活性,活化导致活性下降的原因不是由催化剂的烧结引起的,而是由活性组分的挥发流失造成的.     

钙钛矿型La_（1-x）AxCoO_3的制备及其对CH_4燃烧的催化性能

用Na2CO3.10H2O和NaOH混合碱为沉淀剂制得了钙钛矿型结构的La1-XAxCoO3（A：Sr,Ba,Dy,Y;X：0,0.1,0.2）复合氧化物,考察了焙烧温度对催化剂结构和催化活性的影响,发现A位取代后可使催化剂对CH4的催化氧化活性提高;通过与柠檬酸络合法制得的La1-xAxCoO3复合氧化物比较,比较制备方法对催化剂的催化活性也有很大的影响。     

四氯乙烷催化脱氢生产四氯乙烯催化剂研究——沉淀剂浓度对催化剂性能的影响

以氢氧化钠为沉淀剂,制备系列Cu-Zn-Ca-Zr-O复合氧化物催化剂,考察沉淀剂浓度对催化剂形貌及催化性能的影响,通过XRD、SEM、TEM、TPR、BET和XPS等对催化剂进行表征。结果表明,沉淀剂浓度对催化剂形貌和孔径均有影响,制备的催化剂中,分散在载体表面的氧化铜起主要催化作用,是催化活性中心。考察催化剂对四氯乙烷脱氢制备四氯乙烯反应的催化性能,结果表明,在反应温度310℃、空速0.5 h-1和沉淀剂质量浓度10%条件下,催化剂催化四氯乙烷脱氢的活性最高,四氯乙烷转化率为80.0%,四氯乙烯选择性为96.0%。     

Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂的化性能研究

以Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物为前驱体,通过浸渍法制备了Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物整体式催化剂.超声波振荡结果表明,Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物涂层具有良好的抗振荡性.以乙酸乙酯完全燃烧为模型反应,发现Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂具有良好的催化活性.BET和H2-TPR结果表明,催化剂的活性与涂层的有效成分Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量有密切的关系.当Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的质量分数为3%时,涂层的抗振荡性能和粘结强度较好,催化剂的活性也相对较高.     

Ce0．8Cu0．2O2—δ氧化物直接涂载的整体式催化剂的催化性能研究

以Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物为前驱体,通过浸渍法,制备了Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物整体式催化剂.超声波振荡结果表明,Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物涂层具有良好的抗振荡性.以乙酸乙酯完全燃烧为模型反应,发现Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂具有良好的催化活性.BET和H2-TPR结果表明,催化剂的活性同涂层的有效成分Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量有密切的关系.当Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量为3叭%时,涂层的抗振荡性能和粘结强度比较好,催化剂的活性也相对较高.