镧改性SBA-15分子筛的制备及对甲苯催化氧化性能的研究

采用水热法原位合成了镧掺杂的La/SBA-15催化剂,考察了La/SBA-15催化下甲苯液相氧化合成苯甲酸的催化活性。通过XRD、N2吸附-脱附测定等手段对样品进行了表征。结果表明,制得的La/SBA-15复合材料保持了载体SBA-15高度有序的介孔二维六角孔道结构。考察了La/SBA-15对液相氧化甲苯合成苯甲酸的催化性能,在反应温度423K,催化剂用量1.2g/mol甲苯,溶剂二氯甲烷用量400ml/mol甲苯,氧气压力维持5MPa,反应时间5h的条件下,甲苯转化率为42.6%,中间氧化产物苯甲醛的选择性仅4.1%,最终产品苯甲酸选择性高达95.5%。且La/SBA-15催化剂重复使用6次,催化活性基本保持稳定。     

CuO改性SBA-15介孔分子筛催化氧化苯甲醇制苯甲醛

采用浸渍法制备了CuO负载质量分数为12％的CuO - SBA - 15分了筛催化剂,并将其用于催化氧化苯甲醇制苯甲醛中.结果表明,以质量分数为30％的双氧水为氧化剂,在反应温度为80℃,反应时间为7h的条件下,苯甲醛选择性为89.0％,苯甲醇转化率为58.4％.催化剂重复使用2次后,催化性能变化不大.     

介孔SBA-15分子筛对苯酚的吸附性能

针对废水中苯酚的脱除,研究了硅基介孔分子筛SBA-15对苯酚的吸附,并与活性炭进行了对比;采用XRD和N2吸附-脱附法对SBA-15分子筛和活性炭进行了表征。与活性炭相比,SBA-15分子筛的比表面积虽小,但其具有丰富的介孔,使其达到吸附平衡所用的时间较短且饱和吸附量较大。SBA-15分子筛对苯酚的吸附可用Langmuir和Freundlich等温吸附方程描述,其中Langmuir等温吸附方程具有更好的相关性。分别采用拟一级和拟二级反应模型考察了SBA-15分子筛对苯酚的吸附动力学,拟二级反应模型与实验数据之间有很好的相关性。热力学参数的计算结果表明,SBA-15分子筛对苯酚的吸附过程是放热和自发的过程,且以物理吸附为主。     

后合成法改性SBA-15的研究进展

综述了各种后合成法对介孔分子筛SBA-15的改性,主要包括离子交换法、浸渍法、吸附法、嫁接法、沉积法等。     

钛硅分子筛催化苯与双氧水直接氧化制苯酚

将钛硅分子筛TS-1经改性得到多级孔钛硅分子筛(TS-1-BHD)，利用XRD、N₂吸附-脱附、TEM分析了分子筛的结构，并优化了TS-1-BHD/H₂O₂体系中苯直接氧化制苯酚的反应条件。实验结果表明，TS-1-BHD不但保持了TS-1的晶体结构，而且形成了较规则的多级孔结构，具有良好的液相分散性，有利于减小反应物和产物的扩散阻力、提高催化性能。在反应条件n(甲醇):n(H₂O₂):n(苯)=5:1:1、m(TS-1-BHD):m(苯)=0.2:1、60℃、6 h下，苯的转化率可达28.5%，苯酚的选择性和产率分别为78.0%和22.2%。TS-1-BHD稳定性强，再生性能好。     

催化氧气液相氧化苯制苯酚的研究进展

苯酚是一种重要的化工原料,可用于生产石化产品、农用化学品、药物和塑料等。采用氧气液相氧化苯制苯酚的反应具有原子利用率高,环保和成本低等优点。综述了金属催化剂和非金属催化剂在苯液相氧化制苯酚反应中的应用,探讨了催化剂的合成、反应机理和催化性能等,以期为氧气液相氧化苯制苯酚的催化剂的设计提供参考。     

β/SBA-15复合分子筛的制备及其催化合成叔丁基苯酚的性能

采用后合成法制备了β/SBA-15复合分子筛,采用XRD、FTIR、N2吸附-脱附和NH3-TPD方法对其进行了表征,考察了酸浓度和β分子筛加入量对合成试样结构特性的影响。表征结果显示,合成的试样为含微孔和介孔的β/SBA-15复合分子筛。以盐酸浓度6 mol/L、β分子筛含量50%(w)、晶化时间48 h、晶化温度110℃下制得的β/SBA-15复合分子筛为催化剂用于苯酚与叔丁醇的烷基化反应,考察了物料配比、反应温度﹑重时空速和反应压力等工艺条件对反应的影响。实验结果表明,在适宜的工艺条件(n(苯酚)∶n(叔丁醇)=1∶2.5、反应温度140℃、重时空速2 h-1、反应压力0.2 MPa)下,苯酚转化率为92.77%、4-叔丁基苯酚选择性为53.17%、2,4-二叔丁基苯酚选择性为44.41%。     

苯基及甲基改性的介孔SBA-15的合成及应用

采用水热法以三嵌段共聚物P123为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,分别以苯基三乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷为改性剂在酸性环境下直接缩合制备苯基改性及甲基改性的介孔分子筛Ph-SBA-15和CH3-SBA-150,并采用小角X射线衍射、红外光谱、N2吸附-脱附、透射电子显微镜等手段,对不同的改性样品进行了表征.结果表明,合成的改性SBA-15不仅成功引入甲基、苯基官能团,而且保持了高度有序的二维六方结构.另外,将基质SBA-15表面引入甲基、苯基疏水基团,可以使SBA-15表面呈现一定的疏水性质,更加有利于有机铜在其孔道内、外表面的吸附沉积,实现了利用表面改性的SBA-15作为模板剂制备铜纳米棒状材料.     

La-SO_4~(2-)改性SBA-15分子筛的制备、表征及催化合成乙酸正丁酯

用固体研磨法对 SBA-15分子筛进行 La-SO_4~(2-)改性,制备了 La-SO_4~(2-)改性 SBA-15分子筛(La-SO_4~(2-)/SBA-15)催化剂,采用 X 射线衍射、红外光谱和低温 N_2吸附-脱附、热重-差热分析、NH_3-程序升温脱附等方法对 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂进行了表征。表征结果显示,La 已进入 SBA-15分子筛中,制得的 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂保持高度有序的二维六方介孔结构。用 Hammett 指示剂法测得 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂的表面酸强度(H_0)为2.77相似文献   

Co /SBA-15催化氧化石蜡的研究

实验以52号石蜡为原料,采用Co /SBA-15为催化剂,用空气作氧化剂,对石蜡氧化进行了研究。考察了反应温度、反应时间、空气流量等工艺条件的影响。实验结果表明,Co2O3最佳负载量为15%,在氧化温度140℃、氧化时间5h、空气流量0.6L/min的最佳反应条件下可得到色泽浅、气味轻、酸值较高的氧化石蜡产品。     

Co-SBA-15催化苯乙烯氧化制苯甲醛反应性能的研究

以Co(NO3)2·6H2O为钴源制备Co-SBA-15介孔分子筛,并用XRD、BET方法对Co-SBA-15结构进行表征.结果表明,负载钴的SBA-15具有介孔分子筛的结构特征.以质量分数为30％的H2O2为氧化剂,丙酮为溶剂,对Co-SBA-15催化氧化苯乙烯反应进行研究.在苯乙烯用量5 mL、n(H2O2)∶n(...     

SBA-15孔道键连苯磺酸及其Beckmann重排催化性能

采用水热体系中一步法合成了苯磺酸基修饰SBA-15的SBA-15-ph-SO3H催化剂.以液相反应为探针,系统考察了不同溶剂体系对催化剂催化活性的影响.结果表明,以该型杂化材料为催化剂,Beckmann重排反应存在明显的溶剂效应.在非极性非质子溶剂体系中,催化剂显示了较好的催化活性和选择性.根据实验结果,尝试性地提出了一个五元环过渡态的反应机理.     

含Cu SBA-15催化剂的合成、表征及DeNPAC反应性能评价

采用浸渍法和离子交换法合成了CuO/SBA-15、CuAl/SBA-15和CuOAl/SBA-15 3种催化剂.SBA-15的酸功能通过负载A1而得以改进.通过浸渍法和离子交换法将Cu引入SBA-15和A1/SBA-15中.3种催化剂相比,CuAl/sBA-15在DeNPAC反应中具有最高的吡啶转化率的同时,具有最低的NOx产率.CuAI/SBA-15具有较好的含氮多环芳烃化合物脱除反应性能的原因,可能是其酸功能和金属离子功能共同作用的结果.     

Co-Mo/SBA-15深度加氢脱硫催化剂的研究

以介孔分子筛SBA-15为载体，担载Co-Mo双金属活性组分制备了深度加氢脱硫催化剂。通过XRD、BET表征，担载金属后SBA-15分子筛仍然保持二维晶相结构，比表面积略有下降。用0.5% 二苯并噻吩（DBT）的环己烷溶液为模型化合物，在固定床反应器上考察了金属负载量的影响及最佳反应条件，并用高硫催化裂化柴油为原料评价了催化剂的脱硫反应活性。结果表明，当催化剂负载Co-Mo（5，25）时，在反应温度360 oC，压力4 MPa，氢油体积比400，空速4.0 h-1的条件下，催化裂化柴油脱硫率最高可以达到95.59%。     

微孔磷酸铝前驱体负载介孔SBA-15的合成、表征及其催化性能

采用将微孔磷酸铝前驱体负载在介孔SBA-15上的方法,在介孔分子筛孔道内引入了纳米尺寸的微孔磷酸铝结构单元,得到的介孔材料具有较高的比表面积和较大的孔径.该磷酸铝负载型催化剂在以邻苯二酚和甲醇为原料气相法一步合成愈创木酚反应上表现了较高的活性和非常高的目的产物选择性,较好的催化性能一方面归因于作为活性中心的微孔磷酸铝前驱体,另一方面归因于介孔载体的高比表面积和大孔径.     

WO3-TiO2/SBA-15的光催化氧化柴油脱硫性能

以钛酸四正丁酯为钛源、钨酸钠为钨源、SBA-15为催化剂载体,采用孔道内水解法制备WO3-TiO2/SBA-15样品并用XRD、BET进行表征,并将其应用于模拟柴油的光催化氧化脱硫实验,考察催化剂用量、n（O）/n（S、反应温度、反应时间等对光催化氧化脱硫的影响。结果表明：在催化剂用量为4 g/L、n（O）/n（S）为8、反应温度为50 ℃、反应时间为2 h的条件下,模拟柴油的脱硫率可达87.9%,催化剂重复使用5次后脱硫率仍可达到64.9%。表明WO3-TiO2/SBA-15催化剂具有较好的光催化氧化脱硫性能和再生性能。     

氧气直接催化氧化苯酚合成对苯醌

以乙醇为溶剂,铜锂复合金属离子为催化剂,用氧气直接催化氧化苯酚合成对苯醌。考察了催化剂配比、催化剂与苯酚质量比、反应压力、反应温度和反应时间对苯酚催化氧化反应的影响。确定了苯酚催化氧化制备对苯醌的最优工艺条件为:n(Cu~(2+)):n(Li~+)=1:3,m(催化剂):m(苯酚)=1:2,温度80℃,压力2.7 MPa,反应时间3 h。在此反应条件下,苯酚转化率达85.50%,对苯醌选择性可达83.15%。