Pd负载型介孔ZrO2-TiO2复合材料的设计合成及其CO催化氧化性能研究

以介孔结构的复合ZrO₂-TiO₂为载体负载活性组分, 制备了具有高CO催化氧化活性的Pd/ZrO₂-TiO₂与PdCu/ZrO₂-TiO₂负载型催化剂。XRD、TEM研究结果表明: 活性组分Pd、Cu物种可均匀分散于介孔载体中。系统考察了不同的催化剂载体、制备方法和助催化剂等对该介孔复合材料CO催化氧化性能的影响, 结果表明: 以ZrO₂-TiO₂为载体的催化剂其CO催化氧化活性明显优于以介孔Al₂O₃或介孔SBA-15为载体的催化剂; 一步法制备的介孔Pd/ZrO₂-TiO₂催化剂其CO催化氧化的低温活性较浸渍法制备的Pd/ZrO₂-TiO₂有很大提高; 并且Pd和Cu物种共负载的介孔ZrO₂-TiO₂复合催化剂具有最优的CO催化氧化活性, 其CO的完全催化氧化温度可降至170℃, O₂-TPD分析说明Pd和Cu之间的相互作用使得PdCu/ZT催化剂在更低温度具有氧化还原活性。     

用于CO催化氧化的负载型纳米金催化剂的研究进展

CO作为许多工业环境和室内、室外环境的主要有毒气体污染物之一,其消除问题得到了研究者的广泛关注。利用负载型纳米金催化剂在温和条件下催化氧化CO一直是催化领域的研究热点。从载体种类、结构、制备方法和条件的角度阐述了近年来CO催化氧化负载型纳米金催化剂的研究进展,对现阶段研究存在的问题进行了总结,并展望了未来发展前景。     

用于CO催化氧化的负载型纳米金催化剂的研究进展

CO作为许多工业环境和室内、室外环境的主要有毒气体污染物之一,其消除问题得到了研究者的广泛关注.利用负载型纳米金催化剂在温和条件下催化氧化CO一直是催化领域的研究热点.从载体种类、结构、制备方法和条件的角度阐述了近年来CO催化氧化负载型纳米金催化剂的研究进展,对现阶段研究存在的问题进行了总结,并展望了未来发展前景.     

高纯CO2制备的研究：催化燃烧法脱除CO2中微量甲烷,乙烷

分析了比较了提纯ＣＯ２的工艺方法，研制了以脱除ＣＯ２中微量ＣＨ４和Ｃ２Ｈ６的贵金属体系催化燃烧剂，筛选出４＃催化剂在氧过量一倍，空速１４００ｈ＾－１条件下，将ＣＨ４和Ｃ２Ｈ６脱除至１＊１０＾－６的最低温度，分别为３３１℃和３８０℃，在３９０℃，　ｈ＾－１条件下长期考察，ＣＨ４〈１＊１０＾－６的时间长达３１７ｈ。催化剂的最高使用温度不宜超过８００℃，且可能和于惰性气体中微量ＣＨ４和Ｃ２Ｈ６的脱除。     

CO催化氧化催化剂活性成分研究进展

CO催化氧化消除在环保、氢燃料电池等许多领域具有重要应用,其催化剂活性成分可以使用单组分及多组分的贵金属、非贵金属、金属氧化物、复合氧化物等。非贵金属活性成分的使用对降低催化剂的成本具有重要意义。从催化剂活性成分的角度来审视不同催化剂的催化性能和构效关系,综述了CO催化氧化催化剂的研究现状。     

纳米Au／Fe2O3-MOx催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/FezO3催化剂性能的影响.结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响.     

RSV乙烷回收影响CO2固体形成因素分析

对RSV流程CO_2固体形成进行分析,重点分析RSV流程关键参数对CO_2固体形成的影响、各关键参数对CO_2固体形成、乙烷回收率、主体装置总压缩功的敏感性、RSV流程对原料气CO_2含量的适应性。分析结果表明:为避免乙烷回收装置CO_2固体形成,可提高脱甲烷塔塔压、降低低温分离器温度、增加低温分离器气相过冷量、减少外输气回流量、增加低温分离器液相过冷量、降低第二股进料位置或升高膨胀机进料位置。各关键参数对CO_2固体形成的影响强弱依次为:脱甲烷塔塔压、低温分离器温度、低温分离器气相过冷比、低温分离器液相过冷比、外输气回流比。RSV流程对于CO_2含量高于2%的较贫气质适应性较弱,原料气CO_2含量越高、压力越低、原料气气质越贫,CO_2冻堵控制难度越大。     

纳米Au/Fe_2O_3-MO_x催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究EI北大核心

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/Fe2O3催化剂性能的影响。结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响。     

PdRh双金属纳米立方体表面化学原位研究与CO氧化反应催化性能的关联

随着原位表征技术的进步,最新的研究结果表明,纳米催化剂在活化或催化反应条件下会发生表面结构或组分的变化,进而影响其催化性能.而开展以具有明确结构和组分纳米晶为模型催化剂的原位催化反应研究,对深入理解催化剂在反应中的活性中心状态和构效关系能起到重要推进作用.本研究利用水热法制备了具有一系列组成、相似尺寸及相同形貌的PdR...     

活性炭表面氧化改性对负载铜(Ⅰ)吸附剂及其乙烯吸附性能的影响

将过渡金属化合物负载到高比表面载体上可以得到具有工业化前景的乙烯/乙烷分离吸附剂，采用柱动态法研究了氧化处理和负载铜（I）改性活性炭的乙烯/乙烷吸附分离性能，结果表明，以表面氧化改性活性炭为载体，CuCL为活性组分的负载型吸附剂较活性炭直接负载CuCl吸附剂具有较大的乙烯吸附容量和选择性，AC-H2O2-CuCl吸附剂的乙烯吸附容量为21.2mＬ（STP）/g，乙烯/乙烷分离系数达到8.7，其原因是活性炭氧化改性后，表面羧基基团明显增多，使CuCl与活性炭表面结合力加强，改善了其分散状态，提高了利用率。     

钒基催化剂上丙烷氧化脱氢催化性能研究进展

低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效的催化剂。简要介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯的研究意义和钒基催化剂上丙烷氧化脱氢反应的机理,综述了负载型钒基催化剂的载体类型及性质、活性物种引入方式、表面钒物种的还原性能、钒负载量、氧化剂的选择对丙烷氧化脱氢催化活性及对丙烯选择性的影响。     

羰基化石墨片催化丙烷氧化脱氢制丙烯

以资源丰富的石墨片为原材料, 通过简单的气相氧化处理制得羰基化石墨片, 并发现羰基化石墨片可以高选择性催化丙烷氧化脱氢制丙烯: 当丙烷转化率为12.4%时, 丙烯的选择性高达73.9%, 且副产物乙烯的选择性为13%。羰基化石墨片优良的烯烃选择性远超利用相同气相氧化处理的碳管, 并且可以媲美目前催化性能最优的六方氮化硼材料。催化剂具有良好的稳定性, 在505 ℃的反应温度下, 经过48 h的氧化脱氢反应测试后, 催化剂性能无明显的衰减。多种表征技术表明: 气相氧化处理不会破坏石墨片的结构, 且保留了石墨自身的高温抗氧化性, 而经过气相氧化处理羰基官能团的比例大幅度提高, 羰基作为活性位与丙烷中的氢原子发生反应, 自身形成羟基而丙烷则转换为丙烯, 羟基在高温下与氧原子反应生成为羰基, 从而完成催化剂的重生, 继续下一个循环。这种发生在催化剂表面的可控催化方式, 保证了丙烷氧化脱氢过程中选择性生成丙烯, 避免了深度氧化。另外, 石墨材料的来源广泛, 成本低, 作为催化剂可以极大地推动丙烷氧化脱氢的工业化。     

Carbon Dioxide Promotes Dehydrogenation in the Equimolar C2H2‐CO2 Reaction to Synthesize Carbon Nanotubes

The equimolar C₂H₂‐CO₂ reaction has shown promise for carbon nanotube (CNT) production at low temperatures and on diverse functional substrate materials; however, the electron‐pushing mechanism of this reaction is not well demonstrated. Here, the role of CO₂ is explored experimentally and theoretically. In particular, ¹³C labeling of CO₂ demonstrates that CO₂ is not an important C source in CNT growth by thermal catalytic chemical vapor deposition. Consistent with this experimental finding, the adsorption behaviors of C₂H₂ and CO₂ on a graphene‐like lattice via density functional theory calculations reveal that the binding energies of C₂H₂ are markedly higher than that of CO₂, suggesting the former is more likely to incorporate into CNT structure. Further, H‐abstraction by CO₂ from the active CNT growth edge would be favored, ultimately forming CO and H₂O. These results support that the commonly observed, promoting role of CO₂ in CNT growth is due to a CO₂‐assisted dehydrogenation mechanism.     

A Simple and Effective Principle for a Rational Design of Heterogeneous Catalysts for Dehydrogenation of Formic Acid

Efficient and selective dehydrogenation of formic acid is a key challenge for a fuel‐cell‐based hydrogen economy. Though the development of heterogeneous catalysts has received much progress, their catalytic activity remains insufficient. Moreover, the design principle of such catalysts are still unclear. Here, experimental and theoretical studies on a series of mono‐/bi‐metallic nanoparticles supported on a NH₂‐N‐rGO substrate are combined for formic acid dehydrogenation where the surface energy of a metal is taken as a relevant indicator for the adsorption ability of the catalyst for guiding catalyst design. The AuPd/NH₂‐N‐rGO catalyst shows record catalytic activity by reducing the energy barrier of rate controlling steps of formate adsorption and hydrogen desorption. The obtained excellent results both in experiments and simulations could be extended to other important systems, providing a general guideline to design more efficient catalysts.     

Switchable CO2 electroreduction via engineering active phases of Pd nanoparticles

Active-phase engineering is regularly utilized to tune the selectivity of metal nanoparticles (NPs) in heterogeneous catalysis.However,the lack of understanding of the active phase in electrocatalysis has hampered the development of efficient catalysts for CO2 electroreduction.Herein,we report the systematic engineering of active phases of Pd NPs,which are exploited to select reaction pathways for CO2 electroreduction.In situ X-ray absorption spectroscopy,in situ attenuated total reflection-infrared spectroscopy,and density functional theory calculations suggest that the formation of a hydrogen-adsorbed Pd surface on a mixture of the α-and β-phases of a palladium-hydride core (α+β PdHx@PdHx) above-0.2 V (vs.a reversible hydrogen electrode) facilitates formate production via the HCOO* intermediate,whereas the formation of a metallic Pd surface on the β-phase Pd hydride core (β PdHx@Pd) below-0.5 V promotes CO production via the COOH* intermediate.The main product,which is either formate or CO,can be selectively produced with high Faradaic efficiencies (＞90％) and mass activities in the potential window of 0.05 to-0.9 V with scalable application demonstration.     

H_3PO_4二次活化椰壳活性炭吸附低浓度乙烷的应用条件研究

采用H3PO4浸渍法对椰壳活性炭进行二次活化,并探究了活化后样品对低浓度乙烷的吸附性能。通过正交实验和单因素实验分析考察了浸渍条件和活化条件对活性炭样品吸附乙烷性能的影响,针对乙烷吸附性能得出二次活化最佳应用条件。结果表明:样品对乙烷吸附量随活化温度升高而降低,随浸渍率、活化时间、浸渍时间增大呈先增大后降低趋势。当活化温度为300℃,浸渍率为0.8,活化时间为120 min,浸渍时间为180 min时,样品对乙烷的吸附性能最佳,穿透吸附量达246.42 ugg-1,较未处理椰壳活性炭提高了129%。     

CMC对HPMo/SiO2结构及其催化模型油氧化脱硫性能的影响

以羧甲基纤维素(CMC)为造孔剂,使用溶胶-凝胶法制备了SiO2负载型磷钼酸催化剂HPMo/SiO2,并对其进行了FT-IR、XRD、FE-SEM等表征,同时考察了不同制备条件和反应条件对模型油催化氧化脱硫效果的影响。结果表明,造孔剂的加入并未改变HPMo的Keggin结构,且促进了MoO3在SiO2表面的分散;催化剂用量0.05g,H2O2加入量0.02mL,反应温度80℃时,二苯并噻吩(DBT)反应15min后可完全脱除;催化剂重复使用4次后,DBT几乎被完全脱除。     

碳气凝胶载铂催化剂对甲醇的电催化氧化性能

以用溶胶凝胶法制备的碳气凝胶(CA)作为催化剂载体,用间歇微波法制备了碳气凝胶载铂催化剂。用电感耦合等离子光谱仪(ICP)测定了催化剂中Pt的含量,用透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对催化剂的形貌、粒径分布以及颗粒粒度进行了表征。结果表明,碳气凝胶载铂催化剂粒子分布均匀、粒径集中,平均粒经为4 nm.用能量散射X射线能谱(EDX)分析了催化剂的化学成分,用循环伏安法、线形扫描伏安法和计时电流法对催化剂的电化学性能进行了表征.结果表明,以碳气凝胶为载体的催化剂比以活性炭为载体的催化剂具有更高的催化活性。     

储氢材料67Mg29C3Ni1Al的放氢动力学研究

采用氢气反应球磨法,将煤基微晶碳及少量Ni和Al添加到镁粉中在1MPa氢气中球磨3h制得储氢材料67Mg29C3Ni1Al.放氢测试结果表明,温度越高,放氢速度越快,放氢量越大,数据拟舍得出放氢反应为表观一级反应.根据阿伦尼乌斯方程计算得出,在300～350℃范围内,放氢反应表观活化能为(138.0±6)kJ/mol.与储氢材料70Mg30C及纯MgH2相比,微晶碳和催化剂Ni、Al缩短了储氢材料的放氢时间,加快了放氢速度,提高了放氢量,降低了表观活化能,放氢动力学性能得到了改善.     

气相色谱法测定微球形催化剂活性

催化剂活性分析对固定液和仪器要求很苛刻。本文以OV-17为固定液,以GC-14B(FID)为色谱主机,进行了标准样品、实际样品的大量分析测试,证明OV-17固定液、GC-14B色谱仪可以用于催化剂活性分析。