放射性核素从废物体中向外释放行为初步研究

以去离子水为初始释放环境,考察了1年释放周期内,两类典型低、中水平放射性废物固化体在被水完全浸泡情景下,3种关键核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr的向外释放行为。使用平均有效扩散系数作为表征参数。多个样品的测试结果表明：3种核素向外释放表现出规律性的趋势,即¹³⁷Cs最快,⁶⁰Co最慢, ⁹⁰Sr相比居中。对于不同的核素,起始活度对释放行为的影响是不同的。借助SEM探讨了废物体微观结构对核素释放的影响。     

在线式放射性液态流出物监测仪研制

本文针对核设施中液态流出物关键伽马核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs的测量,采用自主专利等多项技术设计样机,基于NaI(Sodium Iodide)闪烁体探测器的自动核素识别,开发了探测灵敏度更好、质量更轻便且满足通用的建筑承载能力的在线式液态流出物监测装置。设计加工集成的样机经过能量刻度、效率刻度、感兴趣区自动划分核素识别测试,并通过国家一级计量站校准测试,经过超过500多小时实验,其性能稳定可靠,具有核素识别能力,测试显示⁶⁰Co、¹³⁷Cs探测限小于0.088 Bq/L。对比国内传统监测技术,质量减轻接近1个数量级,探测灵敏度提升超过2个数量级,监测技术及其样机从技术能力而言也适用于饮用水伽马关键核素活度浓度监测。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系,必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线,然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明,谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素,活度浓度测量的相对误差均<10%,初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

基于概率神经网络的放射性核素快速识别方法研究

针对传统神经网络在核素识别中训练效果弱,易陷入局部极小、收敛速度慢等问题,提出了基于概率神经网络的核素识别方法,采用样本的先验概率和最优判定原则对新的样本进行分类。该方法利用能谱预处理过程获得的谱峰宽度、特征能量射线强度、峰面积等特征信息建立训练与测试样本,采用训练样本对概率神经网络模型进行训练,并进行了分类识别仿真实验。通过CZD探测器对3种核素不同组合的实测能谱进行测试,并与传统的神经网络算法进行对比表明:此方法具有较高的识别效率及准确率,可应用于安全监控、失控放射物探测等快速核素识别领域。     

CTBT气溶胶γ能谱的能量漂移校正方法

CTBT放射性核素台站气溶胶样品通常采用HPGe γ谱仪系统测量,能量刻度是核素识别的关键。针对放射性核素台站气溶胶γ能谱存在的能量漂移问题,提出了一种基于²¹²Pb、²¹²Bi、²⁰⁸Tl、²¹⁰Pb、⁴⁰K和⁷Be等天然放射性核素γ射线的能量漂移校正方法。测试结果表明,该能量漂移校正方法能有效校正能谱中γ峰能量偏差。     

水中总α、β放射性测量中探测效率等效因子相关性探讨

研究水中总放射性测量探测效率等效因子相关性。通过蒙特卡洛模拟计算和试验测量比较8个不同质量厚度⁴⁰K、²⁴¹Am源探测效率,验证实验测量装置模拟模型。模拟20个不同质量厚度、3个不同半径辐射源的6个α和β核素探测效率,计算其探测效率等效因子,进一步分析不同质量厚度,不同半径辐射源,不同能量的α、β核素探测效率等效因子相对偏差。⁴⁰K作标准源,β核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于1.5%;²⁴¹Am作标准源,α核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于8.05%,当质量厚度等于11.21 mg/cm2,辐射源半径不同引起的探测效率等效因子相对偏差小于3.08%。水中总α、β放射性测量,辐射源半径对α、β探测效率等效因子影响小于10%;日常水中总放射性测量,可以不考虑辐射源半径不同引起的探测效率等效因子修正,其结果能够满足相关标准要求。     

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系（minor actinides, MA）核素半衰期较长,对环境具有长期放射性危害。分离 嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来,并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素,从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性,采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明,三种方式下²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_eff降低,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm使k_eff升高,且²⁴⁵Cm可使k_eff大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后,三种方式下堆芯k_eff都随装载量的增加而降低,降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后,²³⁷Np、²⁴¹Am和²⁴³Am嬗变率均为正值,其中²⁴¹Am嬗变率最大,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm嬗变率均为负值,²⁴⁵Cm增加明显,总的次锕系核素嬗变率为14%,可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。     

固定阈值脉宽法识别常见核素

介绍了采用固定阈值脉宽法识别常见核素的方法。该方法基于放大器输出的脉冲信号相对固定阈值的脉宽与信号幅度存在的对数对应关系,应用时间数字转换装置,测量核辐射脉冲信号固定阈值脉宽值并累积,得到能量经对数压缩过的能谱,并可由此能谱中的特征峰识别常见核素。利用NaI(T1)闪烁体探测器测试²⁴¹Am、¹³¹I、¹³⁷ Cs、⁶⁰Co等γ源,测试结果表明:相对于常见的基于ADC的能谱测量,固定阈值脉宽法具有电路简单、灵活、能量响应范围宽的优点。     

茄子对干沉积90Sr、137Cs的截获和易位行为研究

开展农作物对干沉积放射性气溶胶的截获和易位行为研究,对于公众辐射剂量估算以及旨在降低农产品放射性污染应对措施的有效性评估至关重要。选取我国代表性果菜类作物——茄子作为研究对象,在实验室开展了典型裂变产物⁹⁰Sr、¹³⁷Cs在茄子不同生长阶段的截获和易位行为研究。结果表明,试验植物对放射性核素的截获份额和易位因子随植株生长时间的延长而增大。开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.14、0.21,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的截获份额分别为0.17、0.26;开花期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为1.6、4.7,结果期茄子对⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的易位因子分别为2.3、5.9。就不同核素而言,不同生长阶段试验植物对¹³⁷Cs的截获份额和易位因子均高于⁹⁰Sr。     

尿素14C胶囊中55Fe分析方法研究

为确保药品质量的可控性与安全性,需对尿素¹⁴C胶囊中的杂质核素⁵⁵Fe进行分析。本工作建立了尿素¹⁴C胶囊中⁵⁵Fe分析测量方法,样品经过AGMP-1阴离子交换树脂2次分离纯化后,用液体闪烁计数器（LSC）测量⁵⁵Fe的活度,同时计算了尿素¹⁴C胶囊样品中放射性杂质核素⁵⁵Fe的检测限,并对方法的专属性、耐用性和检测限进行了验证。结果表明,放射性杂质核素⁵⁵Fe的活度限值为小于等于¹⁴C活度的0.1%、干扰核素¹⁴C的去污因子大于10⁵、铁的化学回收率在57%～67%之间、测量1 h的检测限为0.4 Bq。     

TRPO萃取单酰胺反萃/α能谱法分析低放废液中的237Np、239+240Pu、241Am、244Cm

采用TRPO萃取—单酰胺(NA)反萃—电沉积制源,以α谱仪测定²³⁷Np、^239+240Pu、²⁴¹Am、²⁴⁴Cm等常见核素的活度。该方法在事故应急监测以及液态流出物监测中,对低放废液中上述主要α核素的定性识别和定量分析有较好的应用。     

一种基于模式识别的放射性核素快速识别方法研究

基于模式识别的方法,应用核辐射数字化测量分析平台,通过综合利用放射性核素的射线信息,选定核素的辐射特征信息,建立核素特征数组库,设计识别方法应用于中、低分辨率探测器的放射性核素识别。在实验中发现在传统中低分辨率谱仪系统对单一核素全能峰未达到统计下限值时,使用快速识别算法的数字系统对3种混合核素的识别率达到90%以上。结果表明此方法明显优于传统算法,有效地提高了放射性核素的快速识别能力。     

基于核试验监测数据的模拟γ能谱分析国际能力验证

本文介绍了全面禁止核试验条约（CTBT）筹委会临时技术秘书处（PTS）组织的2003年度国际放射性核素实验室能力验证过程。PTS在真实核试验监测数据基础上,通过模拟产生了2003年度能力验证活动的参考γ能谱,能谱中添加了24种裂变产物、5种活化产物和5种天然放射性核素。北京放射性核素实验室分析出了其中的27种核素,核素活度及其活度浓度分析结果与参考值在不确定度范围内一致。利用⁹⁵Zr和⁹⁵Nb活度比计算了核事件的零时,与参考值仅相差0.26 d。根据参考谱中裂变产物和活化产物信息,指出裂变产物应主要由²³⁸U和²³⁹Pu裂变产生,参考谱应源自真实核试验的监测数据。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。     

核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学

为研究核电厂关键核素在海洋沉积物上的吸附动力学过程,通过静态批式实验获得三种沉积物对核素⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co的吸附动力学曲线,采用多级吸附动力学模型对实验数据进行拟合,得出以下结论：⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、⁵⁴Mn、⁶⁰Co在三种沉积物上的分配系数（Kd）分别为1.8~3.0、71.5~128.0、23.1~167.0、160.0~188.0 mL/g;采用一级吸附动力学模型所得Kd与实验所得Kd较为符合,说明4种核素在三种沉积物上的吸附行为可由一级吸附点位进行表征;获得了各样品的吸附动力学关键参数,包括吸附速率常数、解吸速率常数及单位最大吸附量。     

钍基熔盐堆燃料循环与启动策略研究

研究了熔盐燃料在堆内外循环以及考虑特殊核素的添加、提取等在线处理过程的熔盐堆燃耗计算模型,在多功能组件计算程序SONG的基础上开发了相应的燃料循环计算功能并进行了初步验证。在此基础上,分别针对氧化铍慢化的热谱熔盐堆和无慢化的快谱熔盐堆进行计算,并根据堆芯反应性长期稳定的基本要求,分析了利用²³³U和工业Pu启动熔盐堆时配套的在线处理方案以及相应的易裂变核添加要求。通过对核素添加、提取以及燃料内核密度的平衡计算,分析了不同的在线处理方案与启动策略对钍-铀燃料循环效率的影响,并据此提出了初步的熔盐堆燃料循环技术路线。结果表明：压水堆乏燃料提取的工业Pu较²³³U更适宜用于钍铀燃料循环启动,因工业Pu启动的快谱熔盐堆的²³³U产率明显高于²³³U启动熔盐堆,而当有了足够的²³³U积累后,²³³U启动的热谱熔盐堆是更好的选择,因其燃料倍增时间更短且燃料初装量也小得多。     

低中放固体废物处置场下伏地层包气带中63Ni的测量

为明确⁶³Ni在低中放废物处置场下伏地层包气带中的吸附能力以及迁移规律,本文建立了一种包气带土壤中⁶³Ni的快速分析方法：包气带土壤样品在300℃灰化3 h后,用9 mol/L HCl浸取处理,处理后的样品采用2次丁二酮肟沉淀分离纯化⁶³Ni,纯化后的⁶³Ni用液体闪烁计数器测量。结果表明：镍的平均化学回收率为(97.6±2.4)%,0.5 g土壤样品测量1 h检测限为0.18 Bq/g,对⁶⁰Co、⁶⁵Zn、⁵⁴Mn、⁵⁵Fe等潜在干扰核素的去污因子均大于10~3,2 h可完成放化分离过程。用加标样品对分析方法进行验证,结果表明,预期值和测量值的相对偏差小于±3%。     

α核素225Ac的制备及医学应用现状

靶向α治疗(targeted alpha therapy, TAT)是一种基于发射α粒子的放射性核素与肿瘤选择性载体分子作为特定靶向癌细胞载体的核医学治疗方式。由于对靶向癌细胞具有强杀伤力,而对非靶向正常组织的损伤小,TAT成为一种很有前景的肿瘤治疗方法。²²⁵Ac核素因其适宜的半衰期、独特的衰变性质、易于配位等特点,成为TAT中α核素的最佳选择之一。研究表明,²²⁵Ac的靶向药物结构在癌症治疗中有着优异的效果,但是²²⁵Ac核素的制备却仍处于研究阶段。本文对²²⁵Ac核素性质、制备工艺以及用于TAT的²²⁵Ac放射性药物现状进行了总结,并对²²⁵Ac的制备和药物标记进行了展望。预计在不久的将来,医用级²²⁵Ac将实现批量化生产,²²⁵Ac标记的放射性药物将有望获批用于肿瘤治疗。     

加速器制备68Ge产额计算方法

⁶⁸Ga是最具临床应用价值的金属正电子核素之一,通过⁶⁸Ge/⁶⁸Ga发生器生产⁶⁸Ga是一种比较便捷的方式,而母体核素⁶⁸Ge主要由加速器生产,其中使用较多的一种生产方式是通过质子辐照Ga-Ni合金靶件获得⁶⁸Ge。准确模拟⁶⁸Ge产额,对于Ga-Ni合金靶件制备、加速器辐照方案选择和生产准备均有重要意义。本研究提出了一种基于蒙特卡罗方法的加速器生产⁶⁸Ge的理论产额计算方法,计算了不同条件下质子束流轰击Ga-Ni合金靶件的能量损耗和⁶⁸Ge理论产额,并通过加速器辐照实验验证了计算结果的可靠性。相关结果可为不同能量质子束流辐照条件下的Ga-Ni合金厚度设计提供参考,对实验结果具有指导意义。     

γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。