三轴应力下CO2置换开采天然气水合物实验研究

为模拟海域真实环境,在三轴应力、氯化钠体系以及水合物储层富水状态的条件下,开展针对氯化钠体系、储层初始饱和度以及置换压应力对液态CO₂置换开采海域天然气水合物的实验。研究表明：在三轴应力以及孔隙度约46.70%的条件下,氯化钠体系对CH₄置换效率影响较小,但对CO₂水合物合成表现出抑制作用;储层初始饱和度与CH₄置换效率之间是负相关关系且高的储层含水率更有利于CO₂封存;CH₄置换效率随着置换压应力的增长有一定幅度的提高,置换压应力的增大为CO₂水合物合成提供了高的驱动力,进而提高了CO₂封存效率。     

CO2气氛下危废污泥与煤、废活性炭的共气化特性

采用热重分析法对CO₂气氛下工业危废污泥与煤和废活性炭在不同比例下混合进行共气化的失重过程、气化反应动力学和协同气化效应进行了研究．随着混合燃料中煤/废活性炭比例的提高，混合燃料的失重率和最大失重速率都相应大幅提高．随气化温度升高，相比污泥单独气化，混合燃料的协同气化反应得以加强．60%污泥混合40%煤/活性炭时表现出更高的协同性指数，焦炭气化阶段的反应活化能为污泥单独气化时的24%～31%．与煤相比，废活性炭与污泥的协同气化效应更为显著．在此基础上利用管式气化实验炉对混合燃料的产气特性进行了初步研究．产气主要有效成分中CO体积占比最大，其次为H₂和CH₄．污泥单独气化时，产气中CO含量随CO₂流量增加逐渐降低；与煤或废活性炭共气化时，CO含量则随CO₂流量增大而逐渐增加．随煤和废活性炭混合比提高，H₂、CH₄含量逐渐上升，CO则相应降低．CO的含量整体受混合比和CO₂流量共同影响．     

过渡金属掺杂对MnOx-CeO2低温SCR性能的影响

通过水解驱动氧化还原法合成了掺杂过渡金属的2Mn-Ce-M(M为Fe,Cu,Ni,Cr)催化剂,考察了过渡金属掺杂对低温SCR脱硝性能的影响．其中2Mn-Ce-0.2Cr催化剂比表面积较大,氧化还原能力适中,具有丰富的酸性位点和氧空位、最高的化学吸附氧含量及酸位强度,有利于低温下NH₃-SCR反应的顺利进行．2Mn-Ce-0.2Cr催化剂的低温NH₃-SCR活性最好,能在100～225℃的宽温度区间内保持80%以上的NO_x转化率,在125℃时NO_x转化率更是达到99.1%,为中低温催化还原烟气中的NO_x提供了新思路．此外,2Mn-Ce-0.2Cr还具有良好的抗硫抗水能力,在150℃下,加入40×10^-6的SO₂反应5 h,其催化活性稳定在98%;在3%的水蒸气下,其效率保持在95%以上．     

催化剂Ni/CeO2-ZrO2催化生物油水溶性组分重整制氢

利用固定床反应器对一系列自制催化剂Ni/CeO2-ZrO2和商业镍基催化剂Z417在生物油水溶性组分重整制氢反应中的催化性能进行考察,研究了活性金属Ni的负载量、反应温度、水油比对催化剂活性的影响.实验结果表明:Ni负载量为12wt％的催化剂Ni/CeO2-ZrO2在生物油水溶性组分重整制氢反应中表现出最佳催化活性,当反应温度为800C和水油比为4.9时,氢产率达到最大值67.8％,氢的选择性较高,为61.8％.     

Ni-Ce-La/HZSM-5催化焦油模化物甲苯重整反应研究

以甲苯作为生物质气化焦油模型化合物,在小型石英反应管内研究Ni负载量以及加入Ce、La金属改性对Ni/HZSM-5催化甲苯重整反应性能的影响,并结合低温N2物理吸附BET、X射线衍射(XRD)、表面形貌分析(SEM)、程序升温还原(H₂-TPR)、热重分析(TGA)和X射线光电子能谱分析(XPS)等表征方法考察不同催化剂的性能。结果表明：在反应条件为750℃、水碳比(S/C)为2.5时,最佳Ni负载量为6%。将6Ni/HZSM-5催化剂进行改性,加入金属Ce、La可大幅提高催化剂的活性与热稳定性,其中单独加入3%Ce时效果最好;同时添加Ce与La,两者会产生协同作用,其中6Ni-3Ce-1La/HZSM-5催化性能最佳,甲苯转换效率可高达95.48%,积碳率仅为0.41%,且能保持高热稳定性。     

Ni-CeO2/SBA-15电催化甲苯水蒸气重整的实验研究

以甲苯为生物质气化焦油的模型化合物,以Ni-CeO₂/SBA-15为催化剂,在自行搭建的固定床电化学催化（电催化）水蒸气重整实验台上进行了甲苯的电催化水蒸气重整实验,考察了电流强度、反应温度和水/碳摩尔比（S/C）对甲苯转化率、产气组成的影响,并对该催化剂进行了长时间活性测试。结果表明,电流的引入可以显著提高催化剂对甲苯的转化效率;在电流为4 A、反应温度为800℃、S/C为3时,甲苯转化率可以达到94.7%。     

LaFeO3氧载体在乙烷化学链干重整中的性能评估

采用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型氧化物LaFeO₃,在固定床上研究了反应温度和重时空速对氧载体在乙烷化学链干重整中性能的影响,以及氧载体的长周期循环性能．结果表明LaFeO₃氧载体可实现乙烷向合成气的高效转化,还原态的氧载体可以被CO₂氧化以实现其晶格氧的恢复,且表面积碳能被有效清除．反应最佳温度为800℃,此时CO产率最高(54.84%),最佳重时空速为12 000 L/(kg·h),CO选择性最高(60.16%)．在20次循环实验中,LaFeO₃氧载体的各项性能指标波动幅度较小,具有较好的反应稳定性．     

O2/CO2和O2/N2氛围下煤粉富氧燃烧数值模拟

在目前煤炭依然作为能源主体的背景下，控制燃煤污染物排放有着重要意义。基于CFD数值模拟，建立伴流燃烧器模型，控制燃料、氧化剂入口流量恒定，设计了O₂/CO₂、O₂/N₂氧化剂氛围中O₂浓度在21%～40%内的多种工况，对煤粉燃烧特性及燃烧产生的污染物进行了研究。分析了不同工况下煤粉燃烧的温度分布、燃烧速率、碳烟、NO_x的生成情况。结果显示，在O₂/CO₂、O₂/N₂两种氧化剂氛围中，随着O₂浓度的上升，煤粉燃烧温度升高、燃烧速率增大，碳烟生成量均增加，同等O2浓度条件下，O₂/CO₂氛围的煤粉燃烧温度和燃烧速率均高于O₂/N₂氛围，碳烟生成量小于O₂/N₂氛围，且O₂/CO₂...     

下吸式固定床的生物质O2/CO2分段气化流程模拟

建立干桦木屑在下吸式固定床气化炉中的Aspen Plus气化模型,该模型预测煤气组成和煤气热值,与文献试验结果吻合良好。利用灵敏度分析模块模拟了氧碳比、CO₂/C对气化结果的影响,并提出O₂/CO₂分段气化流程,对比常规的CO₂气化特征,分析了CO₂/C对气化结果的影响。结果表明,纯氧气化时可获得高H₂和CO浓度的气化气,但其净CO₂排放量较高,氧碳比增加使碳转化率逐渐增加、冷煤气效率先增加后降低;CO₂作为气化剂时,随着CO₂/C的增加,净CO₂排放量逐渐减少,但碳转化率及冷煤气效率大幅降低;与常规CO₂气化相比,O₂/CO₂分段气化在保持低CO₂排放量的同时,可有效增加气化过程中的碳转化率及冷煤气效率。     

Ag/Al2O3(Li2O)/g-C3N4光催化乙醇制取环氧乙烷

本文制备了一系列Ag/Al₂O₃(Li₂O)/g-C₃N₄复合催化剂,考察了其可见光催化乙醇制取环氧乙烷的性能。Li₂O可调变Al₂O₃表面的酸性,从而降低了主要副产物乙醛的选择性。Ag/Al₂O₃(Li₂O) 在g-C₃N₄上的负载量对产物环氧乙烷的选择性有较大影响,当Ag/Al₂O₃(Li₂O) 负载量为5wt%时,乙醇具有较高的转换率,且环氧乙烷的选择性高达100%。     

富氧下半焦/秸秆混燃交互作用实验研究

本文对富氧下半焦和秸秆混燃交互作用开展了实验研究,结果表明,掺混秸秆对挥发分混燃阶段交互作用影响相对较弱,对固定碳混燃阶段交互作用影响显著,提高掺混比例会增强固定碳混燃阶段交互作用．与线性计算曲线相比,在O₂/N₂气氛下挥发分混燃阶段实验反应速率曲线有所提前,而在O₂/CO₂气氛下滞后;两种气氛下固定碳混燃阶段实验反应速率曲线都明显提前．O₂/CO₂气氛下增加氧体积分数或提高制焦温度都会轻微增强挥发分混燃阶段交互作用、显著减弱固定碳混燃阶段交互作用．     

基于生物质稻秸气化的催化剂研究

利用浸渍法和沉淀法分别制备了Ni/Al₂O₃（NiAlI）和Ni/白云石（NiDoP）两类生物质气化催化剂,采用氢气还原热重实验和固定床气化实验对两类催化剂进行性能验证,分析了催化剂制备方法、活性组分、还原温度、负载量、还原度、比表面积等因素对气化效果的影响。结果显示沉淀法制备的NiDoP中Ni以Mg_0.4Ni_0.6O固溶体形式存在,其适宜的还原温度范围为400～600℃,浸渍法制备的NiAlI中Ni以NiAl₂O₄形式存在,其适宜的还原温度范围为800～900℃。500℃还原后的20NiDoP较20NiAlI具有更好的催化性能,900℃时20NiDoPA催化下的氢产率达34mol/（kg daf）,碳转化率达96%。添加5%K₂CO₃改性后的20NiDoP催化剂中,K₂O在气化过程中起了显著的催化作用。此外,在生物质气化催化剂制备过程中需综合考虑比表面积和负载量的相互关系。     

焦油组分重整过程中关键反应的机理研究

采用密度泛函理论计算方法,对焦油重整过程中主要发生的C-C键裂解反应、CH₄重整反应和水煤气转化反应的机理和能量变化进行探究。结果表明：在C-C键裂解反应中,C₃H₈首先吸附于催化剂表面形成吸附态C₃H₈~*,进一步裂解生成CH₃~*和CH₂CH₃~*,裂解反应放热,但是反应能垒较大,较难进行;在CH₄重整反应中,CH₄~*发生顺序脱氢反应生成CH₃~*,CH₂~*,CH~*,相比于继续脱氢,CH~*更倾向于与OH~*发生重整反应生成CHO~*,CHO~*脱氢生成CO~*,各步骤产生的H~*结合生成H₂~*,CH₂~*裂解生成CH~*的反应为CH₄重整反应的限速步骤;在水煤气转化反应中,H₂O~*分解后生成的OH~*更倾向于与CO~*结合生...     

Mo2C/Al2O3的制备及其催化二甲醚水蒸气重整性能研究

通过浸渍沉淀法结合程序升温碳化法制备了Mo₂C/Al₂O₃复合催化剂,并应用于二甲醚水蒸气重整催化体系的研究。考察了二甲醚水解催化载体、水解功能组分Al₂O₃与重整功能组分Mo₂C的比例、反应物浓度对复合催化剂活性的影响。结果表明,β-Mo₂C与γ-Al₂O₃载体以Mo/Al = 1/1耦合后能够高效催化二甲醚重整制氢,其最佳进料水醚比为5,最适反应温度为400℃。     

转炉顶底复吹二氧化碳对除尘灰影响的研究

CO₂-O₂混合喷吹炼钢工艺技术将CO₂资源化利用的同时，对氧气消耗、氩气消耗、提高金属收得率、脱磷率等指标上均有所改善，目前在国内很多钢厂开始进行工程化应用。基于转炉烟尘产生机理和CO₂与熔池元素的反应机理，开展国内某钢厂120 t转炉顶吹、底吹和顶底复吹CO₂气体的炼钢工业试验，通过对比试验的烟尘量和金属收得率表明：采用顶底复吹CO₂工艺在整个冶炼过程中降低烟尘产生量、T.Fe,提高金属收得率，其中粗灰产生量平均下降了11.5%,除尘灰中的T.Fe平均降低了2.5%,钢铁料消耗平均降低了1.1 kg/t。通过CO₂与熔池中的[C]发生吸热反应可以有效降低火点区温度，从而减少金属蒸发，减少炼钢过程烟尘产生量和T.Fe,从源头减少炼钢烟尘的产生。采用顶底复吹CO₂工艺可以提高金属收得率，节约成本。     

基于Cu2O光阴极的光电催化CO2还原研究

光电催化CO₂还原制备碳氢燃料是缓解当前能源和环境危机的潜在策略。现阶段，光电极的构建依然是光电催化CO₂技术的关键点。由于Cu基催化剂具有低成本、高C2+选择性、高稳定性等适宜CO₂还原应用的特性，构建新型Cu基光电极仍是CO₂还原研究领域中研究热点。本文从P型Cu₂O光阴极入手，系统研究了电沉积工况与光电催化CO₂还原反应之间构效关系。研究结果表明，在恒温环境中，施加0.5 mA/cm²恒电流密度可获得结晶度良好的Cu₂O光阴极，并实现C2产物的合成。其中，乙醇的选择性可达5.3%。本文研究结果可为设计和制造具有高活性的光电催化CO₂还原光电阴极提供可行策略。     

不同进气氛围耦合废气再循环对双燃料发动机工作过程的影响

基于正庚烷、甲烷、乙烷、丙烷多组分混合物简化动力学机理耦合三维计算流体力学（computational fluid dynamics,CFD）数值模型,模拟研究高替代率时不同进气氛围（H₂、O₂组分）耦合废气再循环（exhaust gas recirculation,EGR）对天然气/柴油双燃料发动机低负荷工作过程的影响机理。研究表明：在不同EGR率下,进气掺氢会使缸内燃烧速率显著加快,OH活性基浓度明显升高,CH₄排放显著降低,但CO排放升高;进气掺氧后,缸压及瞬时放热率峰值、最大压力升高率、最高燃烧温度及OH活性基浓度均升高,碳烟、CO和CH₄后期氧化作用增强使其最终排放降低,但NO_x排放升高。在EGR率小于29%,掺氢比小于2.5%时,在实现较低CO、碳烟排放的同时能显著降低CH₄排放和NO₂/NO_x比例;高EGR率时,进气掺氧能降低CO、碳烟排放,并改善CH₄与NO_x     

H2O和SO2对钙循环捕集CO2碳酸化过程协同效应的研究

采用自制恒温热重系统研究了H₂O和SO₂对钙循环捕集CO₂的协同效应,并结合吸收剂的孔径进行了机理分析。结果表明：气氛中的H₂O加速了碳酸化快速反应阶段的反应速度,改善了CaO颗粒的孔结构,从而提高了碳酸化转化率;气氛中的SO₂阻碍了CO₂的捕集,使碳酸化转化率下降,且随循环进行碳酸化转化率下降更加明显;当H₂O和SO₂协同作用于碳酸化过程时,钙循环特性受H₂O和SO₂的协同效应影响：加入0.05%体积分数的SO₂后,当H₂O体积分数从0%增加至20%时,吸收剂孔容积逐步上升,CO₂捕集能力得到改善;加入10%体积分数的H₂O后,当SO₂体积分数从0%增加至0.1%时,吸收剂孔隙堵塞更加严重,CO₂捕集能力下降,但是相较于无H_2<...     

HYDROGEN PRODUCTION RESERACH BY STEAM REFORMING OF ETHANOL OVER Ni-Cu/SrCeO3 CATALYST

利用固定床反应器对一系列自制催化剂Ni-Cu/SrCe03在乙醇水蒸气重整制氢反应中的催化性能进行考察,研究活性金属Ni的负载量、反应温度、水醇比对催化剂活性的影响.实验结果表明,Ni负载量为10％(质量分数)的催化剂Ni-Cu/SrCe03在乙醇重整制氢中表现出最佳催化活性,当反应温度为650℃,水醇比为8时,氢选择性达到最大值87.3％.     

CO2乳液置换开采天然气水合物研究进展

CO₂置换开采及封存的碳汇是降低我国南海水合物产业化开采成本的重要路径,不仅能保障粤港澳大湾区经济建设所需的能源供给,而且能降低大湾区过量的碳排放,与气态、液态CO₂相比,注入CO₂乳液置换效率更高。综述CO₂乳液在置换开采甲烷水合物中的应用,以及乳液的稳定性问题,讨论CO₂乳液开采南海水合物的优势及难点,并对下一步CO₂乳液法置换开采南海水合物进行分析,为未来天然气水合物开采及同步碳封存提供参考和建议。