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为制备性能更加优异的甲醇制烯烃(MTO)催化剂及进一步探究多级孔道对MTO催化反应的影响,采用柠檬酸溶液(CA)运用后处理方法对复合分子筛进行刻蚀,成功制备了具有多级孔道结构的ZSM-5/SAPO-34复合分子筛(CA-Z-S)。对复合分子筛的晶相、骨架、孔结构等理化性质进行了表征;将复合分子筛用于催化MTO反应,考察了复合分子筛的催化性能。表征结果表明,使用CA处理对ZSM-5/SAPO-34复合分子筛的形貌、结构会产生影响,使CA-Z-S具有更紧密的复合结构、适量的弱酸中心和多级孔道复合结构。催化测试结果表明,甲醇转化率达到100%时,CA-Z-S的寿命为1 200 min,较SAPO-34提高79%,较ZSM-5/SAPO-34提高30%;CA-Z-S对轻烯烃的选择性达到90.5%,较SAPO-34提高约3.7%。研究结果表明,利用CA对复合分子筛进行后处理,有利于复合分子筛催化MTO反应性能的提升。 相似文献
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甲醇制烯烃典型技术最新研究进展(Ⅰ)——催化剂开发进展 总被引:2,自引:1,他引:1
对国内外甲醇制烯烃催化剂的开发历程及进展进行了综述。开发无毒模板剂或价格低廉的无机模板剂、降低水用量、有效控制分子筛纯度、提高收率、母液的循环利用,是今后甲醇制烯烃工艺催化剂活性组分制备的发展方向。提高流化床甲醇制烯烃工艺中SAPO-34成型催化剂的催化性能、水热稳定性和耐磨强度、控制粒径分布和球形度,改进固定床甲醇制丙烯工艺中ZSM-5分子筛成型催化剂的催化性能、抗结焦性和水热稳定性、提高压碎强度是甲醇制烯烃工业化催化剂的开发方向。 相似文献
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分子筛催化剂上催化裂化汽油掺混甲醇的改质研究 总被引:1,自引:1,他引:0
以实现甲醇制取低碳烯烃转化工艺和FCC汽油降烯烃工艺的有效组合为目的,在固定床微型反应装置上,使用SAPO-34、ZSM-5、DOCO以及分子筛组合催化剂,对FCC汽油掺混甲醇改质进行了研究。主要对反应温度、空速和混炼比等影响因素进行了考察。结果表明,SAPO-34分子筛上甲醇制取低碳烯烃效果较好,高烯烃含量汽油在SAPO-34分子筛上的氢转移和芳构化效果显著,ZSM-5分子筛上的芳构化反应效果和DOCO的异构化反应效果较显著,甲醇转化与汽油转化反应间的相互协同作用,既有利于甲醇转化成低碳烯烃又能提高汽油降烯烃转化深度。适宜的混炼条件:反应温度400℃,m(甲醇):m(汽油)=0.05,空速3h~(-1),组合催化剂上,产物汽油中烯烃含量较FCC粗汽油下降23%以上。 相似文献
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陈希强 《化学反应工程与工艺》2018,(1)
采用干胶法合成了ZSM-5/SAPO-34复合分子筛。研究了干胶组成、干胶处理条件和晶化时间对复合分子筛的影响。并以甲醇制芳烃为探针反应,考察了干胶法、包埋法和机械混合法制备的ZSM-5/SAPO-34复合分子筛的芳构化性能。结果表明,改变干胶组成可调节ZSM-5/SAPO-34复合分子筛中SAPO-34分子筛的含量;温和的凝胶干燥条件有利于合成ZSM-5/SAPO-34复合分子筛,干燥温度过高或者干燥时间过长会导致ZSM-5/SAPO-5复合分子筛的生成;适当延长晶化时间有利于提高复合分子筛中SAPO-34分子筛的结晶度,而晶化时间延长到96 h后,SAPO-34分子筛将逐渐向SAPO-5分子筛转化;相比于包埋法和机械混合法,采用干胶法制备的复合分子筛的甲醇芳构化活性稍低,但是反应产物对二甲苯的选择性高出10%以上,具有优异的择形性能。 相似文献
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SAPO-34分子筛用于催化甲醇转化制烯烃,乙烯和丙烯选择性高,是很好的甲醇制烯烃催化剂。由于SAPO-34分子筛失活速率快,甲醇制烯烃反应器通常是连续循环再生的流化床反应器,SAPO-34分子筛必须喷雾成型并达到一定抗磨强度后才能使用。在50 L反应釜合成了SAPO-34分子筛,并在中试喷雾装置上,以SAPO-34为活性组分喷雾成型甲醇制烯烃催化剂。结果表明,喷雾成型甲醇制烯烃催化剂的抗磨损指数为1.58%·h-1,抗磨性能达到工业应用要求,与两种工业甲醇制烯烃催化剂对比,喷雾成型甲醇制烯烃催化剂寿命最长,达260 min,乙烯、丙烯选择性以及乙烯+丙烯总选择性在对应的各个反应时间点均最高,260 min分别达到49.09%、35.05%和84.98%。 相似文献
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综述了ZSM-5分子筛在甲醇制烯烃反应特别是在甲醇制丙烯反应中的应用。介绍在接近工业反应条件下甲醇在ZSM-5分子筛上生成烯烃的反应机理,在较高反应温度下高碳数烯烃裂解是导致轻烯烃形成的主要反应路径;分析ZSM-5分子筛酸性及粒径对产品选择性及催化剂寿命的影响,由于ZSM-5分子筛酸性较强,直接用于甲醇制烯烃反应时低碳烯烃的选择性不高,而粒径小的ZSM-5分子筛扩散性能好,因而丙烯选择性得到提高。重点介绍小晶粒ZSM-5分子筛的研究进展,指出目前ZSM-5分子筛的研究方向一是对其进行酸性改性,二是制备酸度适中、粒径合适和具有介孔的多级结构ZSM-5分子筛。 相似文献
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《工业催化》2016,(1)
综述了ZSM-5分子筛在甲醇制烯烃反应特别是在甲醇制丙烯反应中的应用。介绍在接近工业反应条件下甲醇在ZSM-5分子筛上生成烯烃的反应机理,在较高反应温度下高碳数烯烃裂解是导致轻烯烃形成的主要反应路径;分析ZSM-5分子筛酸性及粒径对产品选择性及催化剂寿命的影响,由于ZSM-5分子筛酸性较强,直接用于甲醇制烯烃反应时低碳烯烃的选择性不高,而粒径小的ZSM-5分子筛扩散性能好,因而丙烯选择性得到提高。重点介绍小晶粒ZSM-5分子筛的研究进展,指出目前ZSM-5分子筛的研究方向一是对其进行酸性改性,二是制备酸度适中、粒径合适和具有介孔的多级结构ZSM-5分子筛。 相似文献
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利用XRD、SEM、NH3-PTD和吡啶吸附红外光谱等手段对ZSM-35和SAPO-11分子筛的结构和酸性质进行表征和对比,考察两种分子筛对正丁烯异构化制备异丁烯反应的催化性能。结果表明,对于硅铝型ZSM-35分子筛,由于存在较强的B酸中心,在异构化反应过程中,丁烯二聚及裂解等副反应发生多,异丁烯选择性低。而SAPO-11分子筛主要以中等偏弱的B酸中心为主,加上一维十元环孔道结构,在异构化反应中更有利于异丁烯的生成,表现出更高的异丁烯选择性及收率。 相似文献
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碳六烯烃异构化制备2,3-二甲基-2-丁烯 总被引:2,自引:0,他引:2
通过 1 己烯异构化反应的固体酸分子筛催化剂的研究 ,发现ZSM 35和SAPO 11分子筛催化剂具有很好的 1 己烯异构化生成 2 ,3 二甲基 2 丁烯催化反应性能。SAPO 11分子筛上当1 己烯反应空速从 0 2h-1增加到 2 0h-1时 ,2 ,3 二甲基 2 丁烯收率从 5 0 8%降到 0 2 1% ,表明 1 己烯异构生成 2 ,3 二甲基 2 丁烯是慢反应。以工业混合碳六烯烃为原料在t =2 70℃ ,p=0 2MPa ,WHSV =1 0h-1,n(H2 )∶n(碳六烯烃 ) =2∶1反应条件下 ,考察SAPO 11分子筛催化剂用于混合碳六烯烃异构的反应性能 ,在 4 6h的反应过程中 ,2 ,3 二甲基 2 丁烯的收率保持在 8 5 %~ 10 % ,产生的裂解产物和聚合产物收率低于 1%。 相似文献
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Effect of different organic amino cations on SAPO‐34 for PES/SAPO‐34 mixed matrix membranes toward CO2/CH4 separation
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Mixed matrix membranes (MMMs) embedded with functionalized SAPO‐34 were successfully synthesized and characterized. Two different types of organic amino cation, namely ethylenediamine (EDA) and hexylamine (HA), were used to functionalize SAPO‐34 particles prior to MMM synthesis. In this work, the effects of different functionalizing agents on the membrane morphology, pore size, and CO2/CH4 gas separation properties were investigated. Surface modification of SAPO‐34 was confirmed via X‐ray photoemission spectroscopy (XPS) where the presence of nitrogen atom was observed for the samples functionalized with amino cations. The dispersion of EDA‐functionalized SAPO‐34 particles was found to have better polymer/filler interface morphology as shown by field emission scanning electron microscopy (FESEM) analysis. The gas separation performance revealed that PES containing EDA‐functionalized SAPO‐34 exhibited better CO2/CH4 separation performance as compared to the MMMs containing HA‐functionalized SAPO‐34. © 2016 Wiley Periodicals, Inc. J. Appl. Polym. Sci. 2016 , 133, 43387. 相似文献