钴铬复合氧化物催化剂的性能与结构表征

用共沉淀、浸渍和固相反应３种方法制备了不同钴铬原子比的复合氧化物催化剂，考察了它们的催化氧化四氢萘的性能。结果表明，共沉淀是最好的制备方法，在本实验中Ｃｏ／Ｃｒ＝１为最佳的配比。用ＸＲＤ、ＴＰＲ、ＥＰＲ对催化剂的结构进行了表征。结果表明，用Ｃｒ２Ｏ３浸渍Ｃｏ＾２＋后于３００℃下焙烧的样品物相以Ｃｒ２Ｏ３形式为主，用共沉淀和固相反应法制备的样品物相为具有尖晶石结构的Ｃｏ３－ｘＣｒｘＯ４；催化剂的还原     

γ-Al_2O_3负载钴铜复合氧化物的制备及其催化分解N_2O性能

采用等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载钴铜复合氧化物催化剂(Co9Cux/γ-Al_2O_3),利用XRD,BET,H_2-TPR等手段对催化剂进行表征。考察了Cu负载量、有无O_2存在等对催化剂活性的影响,研究了催化剂的催化机理及其稳定性。表征结果显示,Co_9Cu_x/γ-Al_2O_3催化剂具有尖晶石结构,随Cu负载量的增加,催化剂的比表面积下降,CuO还原峰向低温区移动,Cu的负载量达15%(w)时,继续增加Cu负载量,催化剂比表面积基本保持不变,钴系氧化物的存在提高了催化剂活性。实验结果表明,Co9Cu15/γ-Al_2O_3催化剂的活性最高,N2O转化率在565℃时达100%;Co9Cu15/γ-Al_2O_3催化剂具有良好的稳定性,在有O_2条件下,560℃连续催化分解N_2O反应24 h,N_2O转化率仍大于97%。     

铜钴复合氧化物的固相合成及二甲苯燃烧催化性能

采用低温固相合成法制备了铜钴复合氧化物催化剂。用XRD谱表征了样品的结构 ;用BET法计算了样品的比表面积 ;用TPR谱和FTIR谱表征了样品的还原性能及红外光谱特征 ;考察了不同焙烧温度下催化剂的物相和还原性能及其对二甲苯燃烧反应的催化活性。     

尿素燃烧法制备复合氧化物固溶体催化剂

采用尿素燃烧法制备了Ce1-xLaxO2-x/2(x=0.1～0.9)、Ce1-xNixO2(x=0.1～0.5)、Ce1-xZrxO2(x=0.1～0.9)、LaAl1-xFexO3(x=0.1～0.9)、LaFe1-xMgxO3(x=0.1～0.5)、ZnxCo1-xCo2O4等复合氧化物固溶体催化剂,并对这些复合氧化物固溶体催化剂进行了XRD表征.结果表明,x在合适的范围内,用尿素燃烧法可以制备纯的复合氧化物固溶体催化剂,并且制备方法特别简便.     

Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能研究

催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响,分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法,制备了Co-Cu复合催化剂,并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明,适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1,该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下,与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比,共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性,其甲烷转化特征温度t₁₀、t₅₀和t₉₀(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。     

镧、铈氧化物对重质烃类蒸汽转化制氢催化剂性能的影响

采用常压微反装置及小型加压评价装置，对镧、铈氧化物以不同的加入方式对研制的重质烃类蒸汽转化催化剂活性、还原性能、抗积炭性能的影响进行了研究。结果表明，以共沉方式加入二氧化铈，更有利于提高催化剂的综合性能。     

复合掺杂钙钛矿氧化物催化剂的制备方法

综述了钙钛矿型氧化物（可用通式ABO3来表示）的典型正交晶体结构和复合掺杂钙钛矿型复合氧化物催化剂的主要制备方法：自燃烧法、水热法、溶胶一凝胶法、固相法、共沉淀法、化学气相沉积法、滴淋一热解法、微乳液法以及湿化学法等。总结了以上各种方法的制备过程、特点以及工艺优化方面国内外所取得的研究进展,并在现有研究进展基础上,展望了复合掺杂钙钛矿催化剂的制备方法的研究前景。     

复合氧化物载体用于加氢脱硫催化剂的研究进展

综述了用于加氢脱硫催化剂的复合氧化物载体的研究进展，重点介绍了含Al2O3、含TiO2和含ZrO2的复合氧化物载体的情况。     

铈对钒磷混合氧化物催化剂晶格氧反应性能的影响

用硝酸铈溶液浸渍制备了一系列Ce添加量（质量分数）为0.05%-3.0%的钒磷混合氧化物催化剂，在脉冲反应色谱上研究了丙烷在其上的晶氧选择氧化制丙烯酸和乙酸的反应。结果表明：添加Ce组分改善了催化剂的氧化还原作用，提高了催化剂的活性和可逆储氧量。Ce添加量在1.0%左右时催化剂的性能最好，可逆储氧量最高；Ce添加量小于0.1%时，对催化剂催化性能基本没有促进作用。XRD表征结果显示添加Ce组分并未改变催化剂的晶相结构。     

碱金属对Mo-Bi-Fe系复合氧化物催化剂的影响

考察了在异丁烯催化选择氧化为甲基丙烯醛反应中碱金属铯、铷、钾对钼-铋-铁系催化剂催化性能的影响.结果表明,铯、铷、钾对催化剂的性能均产生了显著的影响,改变了异丁烯转化率、甲基丙烯醛选择性及收率随反应条件的的变化规律,显著提高了催化剂的活性和选择性,尤其是提高了低温区的催化活性,降低了反应温度.     

钛基复合氧化物担载的CuO催化剂上CO氧化催化性能

对几种钛基复合氧化物负载的ＣｕＯ催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了初步探讨。结果发现,添加不同的金属氧化物导致催化剂的活性不同。Ａｌ２Ｏ３的加入,抑制了反应的进行;ＺｒＯ２的加入,对催化剂的活性影响不大;ＳｎＯ２和ＣｅＯ２的添加则有效地促进了该反应的进行。此外,采用不同制备方法得到的催化剂的催化活性也都不同,利用浸渍法制备的催化剂均比共沉淀法得到的催化剂的催化活性高。     

Pt-Rh低贵金属汽车尾气三效催化剂的研究

研究了用不同的含铈复合氧化物为载体的低Pt-Rh三效汽车尾气净化催化剂.用BET和储氧量的测定装置测定了含铈复合氧化物的比表面积和储氧性能.用微反应和TPR分别测定了催化性能和还原性能.结果表明,含铈复合氧化物对贵金属的还原性能和催化性能有重要的影响,Pr加人含铈复合氧化物能明显降低贵金属的还原温度,增加催化剂的活性及稳定性.     

焙烧温度对镁铝复合氧化物载体性能的影响

采用混合固相反应法制备了一系列不同焙烧温度的镁铝复合氧化物载体,并负载Co-Mo活性组分制备了Co-Mo/MgO-Al2O3催化剂;通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、N2吸附-脱附、X射线衍射、热分析和质量滴定等方法考察了焙烧温度对载体性能的影响,并评价了Co-Mo/MgO-Al2O3催化剂在水煤气变换反应中的活性。实验结果表明,500~800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体以MgAl2O4.xMgO.yAl2O3无定形复合氧化物形式存在,900~1 300℃焙烧的镁铝复合氧化物载体转变为MgAl2O4尖晶石;600~800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体具有适宜的比表面积和孔结构,有较高的零电荷点,有利于Co-Mo活性组分的吸附和分散,以其为载体制备的Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂具有很高的活性。     

钴钛氧化物异质结的制备及其光催化性能

采用水热法制备了具有异质结结构的Co_3O_4/TiO_2纳米复合材料(简称钴钛氧化物异质结),通过改变钴钛摩尔比和焙烧温度,并利用XRD,SEM,HRTEM,XPS等方法对所制备试样的形貌与结构进行了表征,考察了试样的结构及形貌的变化。以亚甲基蓝为降解对象,考察了钴钛氧化物异质结的光催化性能。实验结果表明,不同钴钛摩尔比和不同焙烧温度下制备的钴钛氧化物异质结在可见光下均有一定的光催化降解亚甲基蓝的能力,但降解效率有所不同;当钴钛摩尔比为2∶3、焙烧温度为400℃时,钴钛氧化物异质结可见光催化降解亚甲基蓝的效率最高,通过紫外分光光度计测试可知,在光照4 h后,降解率可达65%。     

异丁烷选择氧化制备甲基丙烯酸复合氧化物催化剂的表征

制备了V2O5-SiO2、MoO3-SiO2和MoO3-V2O5-SiO23种复合氧化物催化剂.用程序升温还原(TPR)研究了各复合氧化物的表面构造及其催化活性,用化学吸附红外光谱(IR)研究了各复合氧化物样品对异丁烷和异丁烯的化学吸附性能.实验结果表明,上述复合氧化物催化剂中,Si和V或Mo通过氧桥键合,使得V-O、Mo-O的氧化能力有所减弱,从而更加适合于选择氧化的要求.异丁烷在Mo的复合氧化物中为桥式吸附,有利于脱氢.但在V-O诸点上,异丁烷为线式吸附,容易发生深度氧化.异丁烯在复合氧化物中的V-O、Mo-O均为线式吸附,V吸附的能力较强.复合氧化物中的V-O、Mo-O是异丁烯脱氢、加氧的优良的活性点.     

TiO_2-SiO_2复合氧化物的制备及其催化性能的研究进展

综述了采用溶胶-凝胶法、沉淀法、水热法、微乳液法、化学气相沉积法和液相浸渍法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物的研究进展,详细分析了溶胶-凝胶法的不同制备条件对TiO_2-SiO_2复合氧化物性质的影响,添加SiO_2可改善TiO_2的比表面积和热稳定性。同时简要概述了TiO_2-SiO_2复合氧化物在光催化、异构化、氧化和酯交换反应以及作为催化剂载体方面的应用,并提出了目前研究中存在的问题及解决途径。     

双金属复合氧化物的表面原位合成及其催化性能研究

催化精馏是一种新型的工艺操作,它要求有适合其操作条件的催化活性填料。笔者对率活怀相的载体进行筛选用两种表面原位合成法制备了活性填料,并考察了其在醇醚反应中的催化性能和寿命。进一步探讨用表面铝源原位合成法制备此活性填料,并用ＸＲＤ法对制得的活性填料分别进行了结构表征。     

锆基复合氧化物的制备及其应用的研究进展

综述了ZrO2基复合氧化物的各种制备方法及其在加氢精制、光催化、汽车尾气净化等方面的应用。指出利用溶胶-凝胶法、柠檬酸络合法和沉淀法制备Ti O2-ZrO2,Ce O2-ZrO2,Al2O3-ZrO2等锆基复合氧化物过程中存在的优点和不足;对在制备过程中影响锆基复合氧化物性能的因素(如焙烧温度、摩尔比、干燥方法等)进行了阐述和分析;提出在今后的研究工作中需要从工业化的角度研究锆基复合氧化物的制备方法及其应用,促进锆基复合氧化物的工业化生产。     

钙钛矿型复合氧化物的制备及结构测定

钙钛矿型复合氧化物用途广泛。笔者采用醋酸盐法制备了Ｌａ１－ｘＳｒｘＭｎＯ３，Ｎｄ１－ｘＳｒｘＭｎＯ３（ｘ＝０．０，０．２，０．４，０．６，０．８，１．０），Ｌｎ０．４Ｓｒ０．６ＭｎＯ３．Ｌｎ０．６Ｓｒ０．４ＭｎＯ３（Ｌｎ＝Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ）共１７个试样。通过Ｘ射线衍射技术的测定和容忍因子的计算，证实所有试样均为钙钛矿型复合氧化物结构，同时测定了Ｌａ１－ｘＳｒｘＭｎＯ３的比表面积。     

复合催化剂加氢裂化性能的研究

本文对含焦化蜡油(50%)的大庆重瓦斯油在工业复合催化剂上加氢裂化的反应机理进行了研究。在100ml 加氢试验装置上试验了不同混合比的复合催化剂的加氢裂化活性,发现12-46和3762两种催化剂混合使用时,两者之间有一个最佳配比,使产品质量与产率均优于单一催化剂,并研究了前述焦化蜡油在复合催化剂上加氢裂化反应的表观动力学,求得的速率常数和活化能与文献值一致。应用林励吾提出的在加氢催化剂上可以同时存在强弱不同的两种活性中心的观点,我们提出;(1)在3762催化剂上的强活性中心和弱活性中心与在12-46催化剂上相反;(2)在12-46催化剂上生成的中间产物——异构化合物很不稳定,易为3762催化剂所吸附和裂化;(3)复合催化剂中两种催化剂上的活性中心在反应过程中各自独立起作用,并通过中间产物联系在一起.应用此三点假设,提出了焦化蜡油在复合催化剂上的反应机理,用焦化蜡油中的烷烃和芳烃为代表说明了其反应历程。同时还解释了复合催化剂存在最佳配比的原因,也解释了在生产过程中出现的许多现象.