Gd1.6Nd0.4Zr2O7烧绿石的快速合成及其组织结构研究

为探索Gd₂Zr₂O₇烧绿石快速固化高放废物中锕系核素的新途径,实验用高温高压固相反应法在3～4GPa压力、1573～1673K温度范围内合成了Gd_1.6Nd_0.4Zr₂O₇烧绿石固化体,并利用X射线衍射仪、扫描电镜对样品进行了分析。结果表明：高温高压固相反应法可在极短时间（15min）内合成完全固溶的Gd_1.6Nd_0.4Zr₂O₇立方烧绿石固化体,较常用制备方法（一般合成时间不低于48h）快近200倍;用该技术合成的样品在常温常压下的相转变温度及压力得以显著提高,烧绿石相更趋稳定;样品晶格常数随Nd含量的增加及合成温度的升高而逐渐增大,随合成压力的增加而逐渐减小。这种快速高效的合成方法为未来开展高放核素的工业固化提供了一种新的技术途径和基本数据参考。     

高放废物玻璃固化与人造岩石固化技术的研究进展

高放废物的处理和处置是世界各核能国家面临的重大挑战。高放废物处理和处置的技术路线是先将其固化,再将其深埋。高放废物的固化有玻璃固化及人造岩石固化两种。玻璃固化已发展成一项成熟的技术,人造岩石固化尚在研发中。由于人造岩石固化工艺更简单,固化体抗浸出性能更优,稳定性更好,已引起世界各核能国家的关注,有可能取代玻璃固化而成为新一代固化技术。本文对玻璃固化和人造岩石固化的类型、机理和优缺点进行了系统的分析,对人造岩石固化的发展方向提出了建议。     

富烧绿石人造岩石固休模拟锕系废物

采用国际上较少研究的烧绿石为主要矿相,针对分离的锕系核素进行人造岩石固化研究。设计并制备了对模拟锕系元素包容量为46．8％的富烧绿石人造岩石固化体。对其物理性能、抗浸出性能、耐辐照性能和微观结构进行的研究结果表明：富烧绿石人造岩石固化具有很好的性能。     

富钙钛锆石型人造岩石固化模拟锕系废物研究(Ⅰ)

１引言高放废物（ＨＬＷ）固化后深地质处置已广为接受,但地质处置库的技术要求苛刻,选址困难,建造和运行费用昂贵。近年来,各有关国家积极开展高放废物分离研究,即将其中的释热核素（９０Ｓｒ,１３７Ｃｓ）和长寿命、高生物毒性的锕系核素（Ｕ,Ｎｐ,Ｐｕ,Ａｍ,...     

烧绿石(La1-yNdy)2Zr2O7模拟固化241Am的晶体结构稳定性研究

为研究²⁴¹Am在La₂Zr₂O₇烧绿石中的固化行为及其对烧绿石晶体结构稳定性的影响,实验选用Nd作为²⁴¹Am的模拟物,采用Sol-喷雾热解法合成了(La_1-yNd_y)₂Zr₂O₇（0.0≤y≤1.0）系列样品,并借助X射线衍射和振动光谱手段对样品的晶体结构稳定性进行了研究。实验结果表明：随着Nd掺杂量的增加,O48f位置参数x_48f和I₍₁₁₁₎ /I₍₂₂₂₎均呈规律性增大,Raman谱逐渐展宽,IR谱发生蓝移,所有结果均证实用Nd不断替换La将导致烧绿石晶体结构有序化程度逐渐降低。另外,实验发现掺杂量y≈0.8是烧绿石晶体结构发生几何相变的逾渗阈值,超过该阈值有序的烧绿石结构将发生突变进而加速向无序萤石结构转变,该实验结果可为(La_1-yAm_y)2Zr2O7固溶体的结构稳定性研究提供参考。     

锕系核素的人造岩石固化

介绍了锕系核素人造岩石固化的基本原理，概述了钙钛锆石的晶体结构和主要性质以及锕系核素和稀土类似物在其中的固溶情况，讨论了富钙钛锆石型人造岩石固化锕系核素的配方设计。表明用此方法包容高放废液中锕系核素具有良好的前景。     

Al2O3对独居石玻璃陶瓷固化体的影响

本文研究了Al₂O₃掺量对独居石玻璃陶瓷固化体结构和化学稳定性的影响。用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）方法表征样品结构,用溶解速率法和全谱直读等离子体发射光谱（ICP-OES）分别测定样品在浸出液中浸泡后的失重速率及各元素的浸出浓度,以研究固化体的化学稳定性。研究结果表明：当Al₂O₃掺量为4%（摩尔分数）时,在980 ℃下保温3 h得到的独居石玻璃陶瓷固化体具有较高的化学稳定性,浸泡14 d时其质量浸出率最低,约为8.1 ng/(cm²•min),其中Ce、La元素在浸出液中均未检出;固化体的主晶相为独居石,结构中含有大量稳定的正磷酸基团［PO₄］^3-和少量的焦磷酸基团［P₂O₇］^4-,不存在偏磷酸基团［PO₃］^-。     

模拟高放玻璃固化体浸出行为的研究：Ⅰ.温度对固化体浸出…

研究了温度对９０－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化浸出的影响，得到了不同体系的反应表观活化能，确定浸泡过程的控速反应步骤。     

人造岩石固化模拟~(137)Cs废物的研究

利用富碱硬锰矿（Hollandite，BaAl2Ti6O16）作为主体矿相，制备了Cs包容量为3％～8％的富碱硬锰矿人造岩石固化体，测定了所制固化体的物理性能。结果表明，均有较高密度（≥4．2g／cm^3）和较小的显气孔率（≤0．1％）。采用X射线衍射（XRD）和带能谱的扫描电镜（SEM／EDS）研究了矿相组成和微观结构，并利用MCO-1浸出法和PCT浸出法研究了所制备样品的化学稳定性。研究结果表明，在1200℃，20MPa和较强还原气氛条件下，热压制备的富碱硬锰矿人造岩石固化体可较好地固化^137Cs废物，包容量为3．0％～4．5％。     

富烧绿石人造岩石固化模拟锕系废物

采用国际上较少研究的烧绿石为主要矿相,针对分离的锕系核素进行人造岩石固化研究。设计并制备了对模拟锕系元素包容量为46.8％的富烧绿石人造岩石固化体。对其物理性能、抗浸出性能、耐辐照性能和微观结构进行的研究结果表明富烧绿石人造岩石固化体具有很好的性能。     

人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰

以天然锆英石、模拟放射性焚烧灰、CaCO₃、TiO₂、UO₂为原料,采用高温固相反应,对人造岩石固化掺铀模拟放射性焚烧灰进行研究。借助XRD、SEM、抗浸出性能测试等分析测试方法,研究固化体的性能。结果表明：在空气气氛下烧结,固化体的晶相为CaZrTi₂O₇［Ca（Zr,U）Ti₂O₇］、CaTiSiO₅、CaTiO₃和CaUO₄,一部分U固溶于Ca（Zr,U）Ti₂O₇中;较多CaZrTi₂O₇的生成有利于Ca（Zr,U）Ti₂O₇固溶更多的U;模拟放射性焚烧灰掺量为60%、UO₂含量为6.88%的人造岩石固化体,1～35d铀的归一化浸出率为0.17~2.81μg/(cm²•d),42～192d铀的归一化浸出率为0.09～0.13μg/(cm²•d)。     

固体放射性废物水泥砂浆固定配方工程验证试验

为完成某废物库回取、整备设施中整备车间固体废物的整备,满足车间水泥固定系统的工程应用需求,对初期实验室研究的中低放固体废物固定配方在该系统上进行200 L废物桶和2 m³废物箱的工程验证试验,考察该配方的固化体性能,如固化过程中的温升、固化体均匀性等,并确定加料顺序和搅拌时间等工艺参数。结果表明,生产的固化体符合行业标准(EJ 1186-2005)的要求,满足国家废物运输和处置要求。     

放射性固体废物水泥砂浆固定配方研究

本工作主要研究中、低放固体废物超级压缩饼在2m3废物包装箱内的固定配方。该配方能够保证最终废物体的整体性和整体强度满足安全运输、储存和处置的要求,并且能够进行工程应用。通过实验研究水灰比、灰砂比、砂子级配以及添加剂加入量等因素对流动度、凝结时间、固化过程中的温升、固化体性能等的影响规律,根据规律筛选出既满足核行业标准(EJ1186-2005)又适用于现有工程装置的放射性固体废物水泥砂浆固定配方,即在室温25℃,常压下,配方为0.450∶1水灰比、1∶1.6灰砂比、1∶2∶1粗中细砂比、1‰(质量分数)B型缓凝剂。     

二次自蔓延高温合成钙钛矿固化90Sr

采用二次自蔓延高温合成(SHS)技术制备钙钛矿固化高放废物90Sr,通过XRD, SEM和PCT粉末浸泡法,研究了钙钛矿固化体的微观组织、浸出率以及其对高放废物~(90)Sr的最大包容量.结果表明,固化体样品密度高、孔隙率小,浸出率都小于0.1 g/(m~2·d),对SrO的包容量可达36%(质量分数);表明自蔓延高温合成的钙钛矿人造岩石固化体化学稳定性好、包容量大,是固化高放废物的理想固化体.     

高放废物处置库新疆阿奇山预选地段地下水同位素研究

本文以我国高放废物处置库预选地段之一的新疆阿奇山地段为例,在野外调查、样品测试基础上,重点讨论了该地段地下水同位素特征及其水文地质意义,并结合地段水文地质条件,识别研究区内地下水的来源及其交替能力。结果表明,阿奇山地区地下水主要源自当地大气降水入渗补给,深部地下水交替能力明显弱于浅部地下水。     

坑式废物库高水平放射性固体废物回取整备

某核技术利用废库（城市废物库）超期服役,设备老化,20世纪70年代因管理不规范而收贮的高放固体废物给周围环境带来极大的安全隐患,需尽快妥善回取、处置。中国原子能科学研究院放射性三废设施治理工程部根据现场实际工况,设计制订了利用“机器人-气帐”系统回取高放废物的工艺路线。通过现场污染水平和库坑“热点”检测分析,查找到了17号库坑内高放固体废物的具体位置。通过回取实施前的模拟验证试验工作,优化了回取的技术路线。采用远距离回取技术,成功地实施了高放固体废物的回取和包装整备工作。     

天然蒸发池技术处理低水平放射性废液的发展概况

天然蒸发池技术是利用太阳能对放射性废液中多余水分蒸发、去除的一种处理方法。由于其对运行设施要求简单,不需要过多的日常维护,并具有对低放射性废液净化系数较高、处理量大、节能等特点,因此天然蒸发池技术成为一种较为常用的低放射性废液处理方法。然而,天然蒸发池的运行设施占地面积较大,需要日照时间较长,该方法的应用受到一定限制。本文通过国内外具体实例和经验,介绍了天然蒸发池技术的改进及应用情况。     

低、中放固体废物处置设施的屏蔽计算

天然屏障和工程屏障相结合的多重屏障设计是近地表低、中放固体废物处置场设计的基本原则。本文从辐射防护角度出发,对某低中放固体废物处置场处置单元的设计进行论证。分别采用点核积分法程序QAD和蒙特卡罗法程序MCNP,对处置单元格不同厚度墙体外的剂量率水平进行计算,确定出合理的处置单元构筑物墙体厚度,并得出两种屏蔽计算方法的适用范围。