16 大量铀中镎钚的分离与测定——加压排空柱离子交换系统的设计及应用

镎和钚是长寿命极毒元素，核燃料后处理铀产品中对镎和钚的控制要求极其严格。准确、及时、稳定地测定乏燃料后处理厂铀线尾端样品以及铀产品（以下简称样品）中镎钚的含量是乏燃料后处理质量控制的要求。国内一直未建立起满足后处理铀线质量控制的分析方法，现有方法存在的主要问题是去除铀基体的分离流程长，去污因子不稳定，很难满足铀产品的质量控制要求（样品中镎和钚的含量极低而铀镎和铀钚的含量比值又非常高，只有经过有效分离后方能准确测定），而国外对此类方法均不予报道。     

铀钚萃取洗涤-共反萃工艺Ⅰ.串级工艺优化

快堆燃料后处理是实现快堆燃料闭式循环的关键环节之一,快堆乏燃料中裂变产物含量高,进行后处理需要多个铀钚萃取洗涤-共反萃循环才能达到去污效果。本研究针对快堆乏燃料高钚浓度和需要多个萃取洗涤 共反萃循环净化裂变产物的特点,采用模拟料液通过多次串级实验,确定了满足铀钚收率及避免钚聚合的铀钚萃取洗涤-共反萃工艺,实验结果表明,1A铀、钚萃取收率分别为99.995%和99.996%,1B铀、钚反萃收率分别为99.936%和99.996%。     

新型FIA－铀、镎、钚测定仪研制成功

新型ＦＩＡ－铀、镎、钚测定仪研制成功Ｕ、Ｕｐ、Ｐｕ的分析在乏燃料后处理工艺控制分析中占有重要地位。中国原子能科学研究院放射化学研究所流动注射分析课题组成功研制出卫台“ＦＩＡ－铀、锋、怀测定仪”，并建立起分析测定Ｕ、Ｕｐ、Ｐｌｌ的相应方法。该仪器属新型...     

从Purex流程中放废液中回收和纯化镎、钚、铀的研究

本文报道了用逆流萃取串级实验方法研究Purex过程钚线2 A槽镎走向控制的实验结果。研究了从Purex过程中放废液(2AW 2DW)中用过氧化氢,硝酸肼-亚硝酸钠、硝酸肼-硝酸羟胺-发烟硝酸作氧化还原剂,定量共萃镎、钚、铀的工艺条件。还研究了定量反萃镎和分离钚、铀的工艺条件。按所推荐的工艺条件,钚线2 AW中镎回收率可达92-95%。2 M共萃槽中镎与钚的回收率均大于99%,铀回收率大于99.99%。2 N反萃槽中镎反萃率可达99.5—99.9%。镎铀分离系数达1.4×10~4—1.6×10~4,镎钚分离系数达1.5—13。     

Measured Solubility of Neptunium in BS03 Well Groundwater From the Beishan Region

对于稀TBP萃取工艺，满足铀的收率是1B槽工艺条件确立的首要目标，在满足此要求的基础上再考察铀中除镎、铀中除钚的去污系数。这需要经过单级实验、串级实验以及槽子实验等边实验边根据结果调整工艺参数的过程，方能最终确定满足铀收率、铀中除钚、铀中除镎去污系数要求的工艺参数。本工作根据1B槽冷铀、铀中除钚、铀中除镎串级实验后给出的基本工艺参数，通过级数放大进行了1B槽的多次冷铀台架实验，从而给出了满足1B槽铀收率要求的基本工艺条件。     

尿中镎-237的测定

镎-237是一个极毒的亲骨核素,生物半排期为200年。为了确保工作人员的安全,对工作场所空气中镎-237的浓度及工作人员尿中镎-237的含量都必须进行常规监测,以便及时发现体内是否有镎-237的污染。本文推荐的方法灵敏度及对铀、钚的去污均能满足常规监测要求。     

俄准备利用快堆生产钚-238

正【英国《国际核工程》网站2020年5月26日报道】根据俄罗斯国家原子能集团公司(Rosatom)采购网站公布的信息,俄科研人员正在编写一份建议书,准备利用别洛雅尔斯克核电厂两座钠冷快堆生产钚-238。钚-238是开展空间活动所需的放射性同位素电源和热源的理想燃料,可以通过下述方式生产:首先在核反应堆中辐照镎-237,使部分镎-237转变成钚-238;然后对乏燃料进行后处理,提取钚-238。     

电解还原铀钚分离过程中镎行为的研究 Ⅱ.阳阴极共区电解还原混合澄清槽的研制和实验

本文介绍了研制阳阴极共区电解还原混合澄清槽的目的、设计、调试、铀酸冷运转的情况。并利用该槽进行了铀、钚、镎共存的运行试验,着重了解镎在铀、钚分离过程中的行为。实验证明,钚收率99.9—99.99%;钚中去铀分离系数3900—33000;铀、钚、酸物料衡算良好;镎在槽中的积累和内循环严重;镎在槽中主要以四价形态存在;在1 B槽铀钚分离条件下,从单一产品液流(IBU或IBP)中定量回收镎是不太可能的。     

我国乏燃料后处理研究十年进展

本文概述了我国乏燃料后处理科学研究十年来的进展。内容包括:动力堆燃料元件的水法后处理流程工艺,工艺过程的“无盐”化,铀、镎、钚的过程化学,锆、铌、钌的过程化学,TBP萃取剂辐射化学,亚砜萃取剂和数学模型的应用。     

铀钚萃取洗涤-共反萃工艺的离心萃取器台架实验研究

由于快堆MOX乏燃料放射性强,需要缩短停留时间以降低溶剂辐解,本工作以离心萃取器为萃取设备,在短停留时间下进行了快堆MOX乏燃料后处理铀钚萃取洗涤-共反萃工艺研究。研究结果显示,该工艺在单级停留时间约20s时具有良好的铀钚收率,萃取洗涤过程中铀和钚收率均大于99.99%,共反萃过程中铀和钚收率分别为99.99%和99.94%;同时能有效防止第三相的形成,避免钚的聚合沉淀。     

压水堆内钍-铀增殖循环研究——乏燃料特性分析

利用ORIGENS程序对压水堆钍基乏燃料的特性进行分析,揭示了钍基乏燃料在放射性毒性、衰变热、γ射线等方面的特性,相关结果可为钍基乏燃料的贮存、后处理和地质处置提供必要的参考。研究的乏燃料是压水堆内钍-铀增殖循环堆芯设计方案中的4种,包括UOX（铀氧化物）、MOX（钚铀混合氧化物）、PuThOX（钚钍混合氧化物）和U3ThOX（工业级²³³U-钍混合氧化物）。研究结果表明：1）由于超铀核素的含量极低,在卸料后1 000年内,U3ThOX的放射性毒性显著低于超铀核素含量高的乏燃料;2）由于²³²U衰变链中²⁰⁸Tl的贡献,钍基乏燃料中2.6 MeV能量附近的γ射线强度明显高于铀基乏燃料,而这一能量附近的γ射线强度在卸料后约10年达到局部峰值,所以,钍基乏燃料的后处理最好避开此时间。     

1AW溶液中U、Np和Pu的分析

研究了H2O2同时调节镎、钚、铀价态至Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)以及U(Ⅵ)的条件,在6mol/L HNO3浓度下,使用1.5%H2O2作为氧化还原剂对1AW进行调价,吸附上UTEVA柱并淋洗后,对钚、镎和铀进行洗脱。对模拟放射性样品进行预处理后,其中铀、镎、钚单独顺序洗脱的回收率分别为91.5%、119%、99.8%,137 Cs的去污因子高达7.4×104,单个样品操作时间约为1~1.5h;若钚洗脱后铀、镎同时洗脱并使用ED-XRF测量可以减少操作时间,铀、镎的回收率分别为102.4%、93.9%。均满足样品分析及辐射防护要求。     

远距离钚价态分析仪的研制

在乏燃料后处理Purex流程中,利用TBP对各种价态钚离子不同的萃取性能进行铀和钚的分离和纯化。钚的价态影响着铀、钚的分离程度,后处理工艺溶液中钚的价态需严格控制、随时监测。由于各种价态的钚离子均具有特征吸收峰,因此,采用分光光度法可不经分离直接进行测量。     

流动注射分析（FIA）法快速测定后处理工艺溶液中的U

应用自行研制的ＦＩＡ－铀、钚、镎分析仪，以偶氮肺Ⅲ作显色剂，ＤＣＴＡ作掩蔽剂，氮乙酸－氯乙酸钠作缓冲液，建立了微量铀的测定方法。铀的检测限为１ｍｇ／Ｌ，精密度好于３％。一次测定耗时４０ｓ。本方法已用于中国原子能科学研究院高放废液及含钚废水中铀的测定并能直接测定后处理工艺过程中某些分析点的铀含量。     

高酸Purex流程镎走向控制及其回收纯化工艺研究

文章介绍用逆流萃取串级实验方法研究高酸Purex萃取流程lA萃取器镎走向控制(与铀、钚共萃取)及自lAP中定量反萃镎、分离铀、钚工艺条件的实验结果。     

从Purex流程中放废液中回收和纯化镎、钚、铀的研究

本文报道了用逆流萃取申级实验方法研究Purex过程2A槽镎走向控制及从中放废液(2AW和2DW)中定量回收和纯化镎、铀、钚的萃取工艺条件的实验结果。 在Purex流程钚线第二萃取循环2A槽现行工艺条件下,有30％左右的镎随钚进入2AP有机相中。为达到控制大部分镎进入2AW废液中之目的,采用在其洗涤段加入一定量NaNO_2的方法(0.05-0.08M),可将2AF料液中92-95％的镎赶入2AW废液中。     

Study on Soil Washing for Radioactive Contaminated Soil

本工作在前人工作的基础上，针对动力堆乏燃料后处理Pruex流程的要求，建立了一种准确、快速测定高放废液和高浓钚中微量铀的分析方法。     

日本乏燃料贮存管理的现状

【日本《原子能视野》 1998年 4月号第11页— 13页报道】日本由核能发电而产生的乏燃料现在每年约为 90 0吨铀 ,到 2 0 10年前后 ,预计可能会达到约 14 0 0吨铀。日本的能源资源较为贫乏 ,故其方针是对乏燃料进行后处理 ,将回收的钚进行再循环利用。在国外进行的后处理工作已基本结束 ,而建设中的六所村后处理设施的后处理能力为每年80 0吨铀 ,这将无法满足每年产生的乏燃料总量的后处理需求。另一方面 ,关于增加商用后处理设施 (第二阶段后处理设施建设 ) ,从 1994年修订的现行原子能开发利用长期计划中提出的钚的供需趋势来看 ,到 2 0 10…     

电解还原铀钚分离过程中镎行为的研究

对HNO_3介质中的Np(Ⅴ)-Np(Ⅵ)电极行为进行了研究。实验表明,电解过程可逆,Np(Ⅴ)的还原有很高的超电位。在双区单级电解槽中,阴极电位700mV(S.C.E.),电解还原10分钟,可使Np(Ⅵ)定量还原成Np(Ⅴ)。在1.50mol/L HNO_3介质中,电解还原Np(Ⅵ)的半反应时间约1.5分钟。可以预见,在混合澄清槽中的镎将主要处于四价状态。介绍了研制阳阴极共区电解还原混合澄清槽的目的、设计、调试、铀酸冷运转的情况。并利用该槽进行了铀、钚、镎共存的运行试验,着重了解镎在铀、钚分离过程中的行为。实验证明,钚收率99.90—99.99%;钚中去铀分离系数3900～33000;铀、钚、酸物料衡算良好;镎在槽中的积累和内循环严重;镎在槽中主要以四价形态存在;在1B槽铀钚分离条件下,从单一产品液流(IBU或IBP)中定量回收镎是不太可能的。     

γ能谱法测量分析废包壳中铀和钚含量技术研究

核电站运行产生的乏燃料,在进行水法后处理时,通过剪切、溶解、共去污、分离、纯化等工序提取其中的铀、钚及其他核素。乏燃料组件经剪切溶解后,溶解液进入后续化工工艺进行处理,燃料元件棒的包壳则保留在溶解器中,称为废包壳,其是水法后处理工艺高放废物的主要来源之一,因设施运行中核材料生产过程的衡算与控制要求,以及废物处理处置的技术需要,需分析其中的铀和钚的含量。本文建立了γ能谱法间接分析废包壳中铀钚含量的方法,采用分段扫描的方式对包壳桶进行分层测量,分析了每层废包壳中¹³⁷Cs的含量,再利用经燃耗模型计算所得的¹³⁷Cs与核材料含量的比值,间接获得了铀和钚含量。该方法充分利用了核材料裂变的物理规律,建立了典型裂变产物与铀和钚含量之间的关系,并通过分段测量分析获得基础数据后间接获得铀和钚的含量,在废包壳测量分析、乏燃料组件燃耗测量分析中均可应用,可为设施运行、核材料衡算、废物管理等提供技术支撑。