直接甲醇燃料电池阳极催化剂PtRu/SWCNTs的制备表征及其活性评价

以单壁碳钠米管(SWCNTs)为载体,采用液相化学还原法制备了不同反应温度下的PtRu/SWCNTs(Pt和Ru的质量分数分别为20%和10%)甲醇阳极催化剂.通过X射线衍射(XRD)和数学模型考察和计算了PtRu/SWCNTs催化剂的粒径、晶格参数和表面积.利用循环伏安法对PtRu/SWCNTs(60℃)催化剂的电化学行为和活性进行了评价,并分别与商品PtRu/C(JM)和自制的PtRu/C(60℃)与PtRu/MWCNTs(60℃)催化剂进行了比较.结果表明,反应温度为60℃时,PtRu/SWCNTs催化剂具有较小的粒径和较大的表面积.在相同温度下,PtRu/SWC-NTs(60℃)催化剂比PtRu/C(JM)催化剂具有更低的峰值氧化电位,因而具有较好的甲醇氧化活性.     

微波合成PtRu/CNTs催化剂及其电催化性能

为了获得有良好电催化活性的碳负载铂钌合金的催化剂，提出一种快速均匀的微波辐射加热的多元醇方法.用氯铂酸和氯化钌的乙二醇溶液为前驱体，碳纳米管（CNTs）为载体，采用该方法合成了PtRu/CNTs电催化剂.利用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和能量散射X 射线能谱（EDX）对催化剂进行了表征,并用循环伏安实验评价了催化剂对甲醇电化学氧化的电催化活性．结果表明，PtRu合金纳米粒子具有均匀的粒径，在2.0~4.0 nm之间，平均粒径为3.4 nm，并高度分散在CNTs表面．PtRu/CNTs电催化剂对甲醇的电化学氧化具有良好的电催化活性.     

硅钨酸对甲醇燃料电池阳极PtRu催化剂性能的影响

用硅钨酸(H4[Si O4(W3O9)4]·x H2O)去修饰直接甲醇燃料电池(DMFC),制备PtRu/CNT-Si W12复合催化剂。电化学测试表明,与PtRu/CNT催化剂相比,PtRu/CNTSi W12催化剂起始氧化电位负移,活性增强,电荷转移能力增大,具有更高的抗中毒能力。     

PtRu/C和PtNi/C催化剂合成及其对甲醇氧化的电催化性能

采用微波多元醇法合成PtRu/C和PtNi/C催化剂,利用透射电镜（TEM）和X-射线衍射仪（XRD）对催化剂的微观结构和形貌进行了表征.结果表明,在催化剂中PtRu和PtNi合金纳米粒子的平均粒径分别为2.7和3.0 nm,粒径均匀,并高度均匀地分散在碳载体上.电化学测试结果表明,与Pt/C催化剂相比,PtRu/C和PtNi/C催化剂对甲醇的电化学氧化具有更低的起始电位和更稳定的极化电流,说明PtRu/C和PtNi/C催化剂对甲醇氧化具有更稳定的电催化性能和更好的抗CO中毒性能.这是由于合金催化剂中的Ru和Ni可以在较低的电位下与其表面吸附水形成含氧物种,使Pt表面吸附的CO等中间物氧化为CO2,避免了催化剂的CO中毒.     

PtRu/C 纳米催化剂对乙醇的电氧化性能

以商用炭黑V ulcan XC-72R 为载体, 硼氢化钠为还原剂, 采用浸渍法制备了PtRu/C 催化剂, 采用XRD , TEM 及H RTEM 等手段对催化剂的晶体结构和粒径大小进行了表征.结果表明:采用 浸渍法制备的PtRu/C 催化剂和Pt/C 催化剂均表现为Pt 的fcc 晶体结构;PtRu/C 催化剂中的金 属颗粒粒径小于Pt/C 催化剂, 其平均粒径约为4 .3 nm , 因而具有更大的反应表面积.用循环伏安, 恒电位极化及CO 溶出伏安法考察了上述两种催化剂对乙醇氧化的电催化性能.结果表明:相对于 Pt/C 催化剂而言, PtRu/C 催化剂具有更强的抗CO 中毒能力, 对乙醇的氧化具有更高、更稳定的 电催化性能, 乙醇在PtRu/C 催化剂电极上正向氧化反应的表观活化能为17 .66 kJ/mo l .     

活性碳纤维净化NO实验研究(Ⅱ)──铜系、钾系催化剂

脱除氮氧化物是治理空气污染的一大难题．本文利用活性碳纤维作为吸附材料,ACF为载体负载铜类、钾类化合物制成催化剂,并研究了这两种催化剂对NO的催化效果．实验结果表明,ACF是一种活性载体,CU（NO_3）_2－ACF催化剂对NO具有较高催化还原活性,而KOH-ACF催化活性更高.     

物理法制备的纳米过渡金属催化剂上CO的氧化(Ⅰ)——催化剂筛选的热力学基础

研究了物理法制备的纳米过渡金属催化剂上ＣＯ的氧化反应及催化剂活性组分与其催化活性的关系。试验结果表明,纳米铜催化剂对ＣＯ氧化反应有较好的催化活性, 催化剂活性组分金属氧化物生成热与其催化ＣＯ氧化反应催化活性之间存在关联     

富氢气氛中CO选择性氧化催化剂的研究

研究了以表面修饰改性的纳米Al2O3和（Ce-Zr-O2）x复合氧化物做载体负载CuO的催化剂,以及选择性催化氧化富氢气氛中CO催化活性和选择性.结果表明,助剂Ce掺杂的纳米Al2O3负载CuO对CO的氧化活性、选择性明显优于助剂K,g,n,r掺杂的催化剂.w（Ce）为20%,催化剂对CO的氧化活性最高.与浸渍法相比,助剂以沉积沉淀法加入催化剂具有更高的活性.CeO2在载体中的掺杂对提高CO的催化氧化活性和选择性起关键作用.（Ce-Zr-O2）x复合氧化物做戴体比单纯的纳米Al2O3有利于CO催化氧化选择性的提高.Cu-Ce二元复合氧化物作载体时,催化剂活性最高,CO的完全转化温度在105C.Cu-Zr复合氧化物作载体时,催化活性较差.降低CO氧化反应温度是提高富氢气氛中CO选择性氧化的关键.     

浸渍还原法对DMFC阳极催化剂的影响

采用三种不同还原方法制备直接甲醇燃料电池PtRu/C阳极催化剂。TEM测试结果显示,乙二醇还原法制备的催化剂具有较小的平均粒径,且催化剂粒子在载体表面分布均匀。循环伏安测试表明,乙二醇还原法和甲醛还原法制备的催化剂具有较低的起始氧化电位和较高的甲醇氧化电流密度。计时电流法试验表明,乙二醇还原法制备的催化剂活性衰减较慢,具有较高的电化学稳定性.     

甲基异丙基酮和二乙基酮合成催化剂研究

研究了载钯的锆基催化剂上甲醇丁酮一步法合成甲基异丙基酮和二乙基酮的反应.由ZrOCl2.8H2O等制备的Pd-ZrO2/MnOx/ZnO催化剂对甲醇丁酮一步反应合成甲基异丙基酮和二乙基酮具有良好的催化性能.重点考察了催化剂组成对反应的影响,结果表明:钯负载量对催化剂活性和选择性影响较大;锆基载体中添加MnOx和ZnO作为助剂是必要的,可以显著提高催化剂催化活性和选择性;负载少量钾可以有效降低重组分的生成.结合反应机理分析,反应经脱氢-缩合-加氢三个步骤,催化剂中加氢脱氢活性中心和酸性活性中心的匹配程度决定了催化剂的活性和选择性,催化剂上氢溢流的能力对催化剂的活性和选择性有明显的影响.     

五价钼体系Ziegler-Natta催化剂制备方法及催化活性的研究

以ＭｏＣｌ３（ＯＣ８Ｈ１７）２－（ｉ－Ｂｕ）２ＡｌＯＰｈＣＨ３为催化剂的丁二烯聚合反应，应用胶体的光学、电学、动力性质，对催化剂制备方法影响催化活性的原因进行了分析，得出〈Ａｌ〉／〈Ｍｏ〉比值影响催化剂颗粒大小，数密度及还原程度；混合顺序影响颗粒形态，固而影响催化活性。由于溶胶具有一定动力稳定性，所以陈化时间对催化活性影响较小。三元陈化加入低浓度的丁二烯，在陈化时能够发生聚合反应生成短链聚合物，阻碍了催化剂颗粒聚集，形成了细小的催化剂颗粒，提高了催化活性。     

铁体系催化剂制备方式对催化活性的影响

研究了加料顺序,陈化方式,陈化条件,对Fe(naph)_2—Al(i—Bu)_3——CH_2=CHCl体系催化丁二烯聚合活性的影响。结果发现按Bd+Fe+Cl+Al的加料顺序配制的催化剂的活性高于其它加料顺序;陈化方法不能提高催化剂的活性。     

不同前驱体制备的Al/K碳烟燃烧催化剂的催化性能

以Al(NO3)3(或Al2O3)和KNO3(或KOH)为原料,采用直接涂抹法,制取不同比例的Al/K碳烟催化剂。通过程序升温氧化(TPO)研究了焙烧温度、老化时间对催化剂催化活性的影响,同时用XRD对催化剂的成分进行分析。结果表明,Al/K摩尔比为3∶1、1∶1和3∶1的Al2O3/KNO3,Al(NO3)3/KNO3和Al2O3/KOH催化活性都较高。但是,高温焙烧或老化时,由于降低催化剂的比表面积导致催化剂催化活性明显降低;Al2O3/KOH经过焙烧形成K2Al2O4,故表现出较好的催化活性,但是吸水能力较强。     

三元稀土固体超强酸催化剂S_2O_8~(2-)/Nd_2O_3-ZrO_2-Al_2O_3的制备与表征

通过正交试验优化了三元稀土固体超强酸催化剂S2O2-8/Nd2O3-ZrO2-Al2O3的制备条件,最优条件为:陈化温度为-15℃,浸渍液浓度为1.5mol/L,焙烧温度为500℃.经过红外光谱法、X射线衍射法、透射电镜法对制备的催化剂进行了表征,结果表明:SO2-4与催化剂表面形成的是桥式双配位,而且拥有高催化性能;催化剂表面还呈现晶态结构,确定为表面催化;该催化剂其平均粒径小于17nm,处于纳米尺度.     

车用三元催化转化器快速老化试验研究

根据国内外三元催化转化器老化评价方法,建立了车用催化器快速老化试验装置,并对试验装置进行优化。试验数据表明,三元催化转化器经过100 h老化后CO、HC、NOx的起燃温度分别升高42℃、40℃、30℃,对催化器起燃不利,HC的转化效率显著降低,催化器老化后空燃比特性曲线的高效窗口几乎不复存在,催化器性能趋向恶化。     

车用催化剂的台架快速老化研究

基于车用催化剂的老化机理,建立车用催化剂综合性能试验台架,对催化剂进行160 h的快速老化,比较其老化前后的性能,分析催化剂台架快速老化和实车道路老化的工况法排放结果及相关性.试验结果表明：催化剂经160 h的台架快速老化后,对CO、THC、NO_x的起燃温度分别上升了38.5%、28.4%和37.3%;装有160 h台架快速老化后的催化剂相比于装有160 000 km实车老化后的催化剂的整车工况法排放,其THC、CO、NO_x和NMHC的排放结果分别增加了8.6%、11.3%、3.8%和13.7%.     

SCR钒基催化剂特性的台架试验

为了研究排气温度、空速、氨氮比等因素对选择性催化还原(SCR)钒基催化剂的催化特性和氮氧化物(NOx)转化效率的影响以及催化剂的储氨特性,进行了相关台架试验.结果表明,在不同区间内,温度和空速催化特性的影响是不同的,但在某些区间上影响很小,而排气温度对催化剂催化特性的影响要远大于空速对催化特性的影响.排气温度过高或过低均会抑制催化剂的活性,使NOx转化效率较低,温度为300～400℃的催化剂活性最好,在此区间的NOx转化效率最高可达95％以上.     

Preparation of cerium doped Cu/MIL-53(Al) catalyst and its catalytic activity in CO oxidation reaction

Metal-organic framework (MOF) material MIL-53(Al) with high thermal stability was prepared by a solvothermal method, serving as a support material of cerium doped copper catalyst (Ce-Cu)/MIL-53(Al) material for CO oxidation with high catalytic activity. The catalytic performance between the (Cu-Ce)/MIL-53(Al) and the Cu/MIL-53(Al) catalytic material was compared to understand the catalytic behavior of the catalysts. The catalysts were characterized by thermogravimetric-differential scanning calorimetry (TG-DSC), N₂ adsorption- desorption, X-ray diffraction (XRD), and transmission electron microscopy (TEM). The characterization results showed that MIL-53(Al) had good stability and high surface areas, the (Ce-Cu) nanoparticles on the MIL-53(Al) support was uniform. Therefore, the heterogeneous catalytic composite materials (Ce-Cu)/MIL-53(Al) catalyst exhibited much higher activity than that of the Cu/MIL- 53(Al) catalyst in CO oxidation test, with 100% conversion at 80 °C. The results reveal that (Cu-Ce)/MIL- 53(Al) is the suitable candidate for achieving low temperature and higher activity CO oxidation catalyst of MOFs.     

Investigation on preparation of CuO-SnO2-CeO2/γ-Al2O3 catalysts for catalytic wet air oxidation process and their catalytic activity for degradation of phenol

Catalytic Wet Air Oxidation process is an efficient measure for treatment of wastewater with great strength which is not biodegradable. Heterocatalysts now become the key investigation subject of catalytic wet air oxidation process due to their good stability and easy separation. In the paper, CuO-SnOE-CeO2/γ-Al2O3 catalysts are prepared by impregnation method, with SnO2 as a doping component, CuO as an active component, CeO2 as a structure stabilizer, γ-Al2O3 as a substrate. XPS test is carried out to investigate the effect of Sn on the chemical surrounding of Cu and O element on the catalyst surface and their catalytic activity. It is shown that the right do-ping of Sn can increase Cu content on the catalyst surface, as a result the quantity of adsorption oxygen is also increased. It is found that Cu content on the catalyst surface is one of the primary factors that determin catalytic activity of catalyst through analyzing the catalytic wet air oxidation process of phenol.     

固体超强酸催化香豆素的研究与应用

采用纳米技术法、低温陈化法、加入稀土元素制备了新型的纳米固体超酸催化剂S2O8^2-／Pr2O3-ZrO3-Al2O3,以合成γ-羟基-4-甲基香豆素的化学反应作为探针反应考察了稀土含量、浸渍液浓度等对S2O8^2-／Pr2O3-ZrO3-Al2O3催化性能的影响,找出了催化荆制备的最佳条件．该催化剂对酯化反应有很高的催化活性,并具有可重复使用、再生容易、不腐蚀设备、不污染环境等优点,有广泛的应用前景．