贵金属单原子催化剂的制备、表征及在化学化工中的应用

贵金属单原子催化剂具有极高的原子利用率和单位质量活性，在众多化学反应中表现出优异的催化性能。介绍了在传统化学化工领域所用贵金属单原子催化剂的制备、表征及应用3个方面的研究进展。湿化学法制备贵金属单原子催化剂因成本低廉、操作简单而被广泛使用；球差电镜及同步辐射是用于贵金属单原子催化剂表征的最为直接有效的手段；当前，贵金属单原子催化剂主要应用于水煤气变换反应、CO₂加氢转化反应、氢甲酰化反应、CO低温氧化转化、丙烷脱氢制丙烯反应及硅氢加成反应等领域。贵金属单原子催化剂也存在一定的局限性，主要包括稳定性差、缺失相邻的集合位点及宏量制备困难等。强化制备工艺与表征技术的融合、探究单原子催化剂的催化机制及反应动力学、寻求特定的适用于单原子催化的反应过程、设计可用于工业化生产的催化剂制备工艺，是推动贵金属单原子催化剂产业化发展的重要途径。     

Pd_1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂上CO氧化偶联制DMO的理论研究（英文）

为了减少CO氧化偶联制DMO反应中Pd催化剂的用量,设计了一系列单原子Pd催化剂,并通过DFT理论计算详细研究了Pd_1-M(M=Al,Cu)单原子催化剂(SACs)对该反应的影响。结果表明:首先,由于Pd_1-Al SAC结构不稳定,导致该催化剂不能用于CO氧化偶联制DMO反应;其次,Pd_1-Cu SAC对该反应有出色的活性,同时也达到了减少贵金属Pd用量的目的,但其对DMO生成的选择性很不理想,需要在后续的研究中进一步提高。     

低温氧化型过渡金属氧化物催化剂研究进展

汽车冷启动时催化剂床层温度低,尾气中的CO和烃类不能被传统三效催化剂有效消除。目前,非贵金属类的过渡金属氧化物催化剂用于CO和烃类的低温氧化受到了广泛关注。本文综述了近几年来国内外以Cu、Co和Mn的氧化物为主要代表的过渡金属氧化物上烃类和CO氧化的研究进展,对催化剂上界面氧空位参与氧化过程的反应机理进行了总结,展望了过渡金属氧化物催化剂用于CO和烃类低温氧化的未来研究趋势。     

CO氧化催化剂研究进展

CO氧化反应是控制汽车尾气污染和理论研究的重要课题之一。贵金属催化剂活性好，寿命长，但由于资源缺乏，价格上涨，人们一直研究用非贵金属或少量贵金属来替代贵金属催化剂。稀土在CO氧化催化剂中的作用越来越引起人们的重视。介绍了贵金属、非贵金属和稀土催化剂。     

CO低温氧化催化剂研究进展

CO催化氧化涉及工业、环保、军事和人类生活的多个方面,一直是催化领域的热点之一.贵金属催化剂有活性高,稳定性好,寿命长等优点,但价格昂贵,研究开发价格低廉,活性较好的非贵金属催化剂也越来越受到了人们的重视.本文将CO氧化催化剂分为贵金属和非贵金属两类进行了综述.     

低温CO催化氧化复合型非贵金属催化剂的研究进展

综述了复合型非贵金属催化剂在低温CO催化氧化反应中的研究进展,着重介绍了ABO3钙钛矿型负载氧化物、非钙钛矿型负载氧化物和尖晶石型氧化物这两类复合型非贵金属催化剂的制备方法及其催化性能,并对今后低温CO催化氧化非贵金属催化剂的研究方向作了展望。     

贵金属单原子催化剂在电催化析氧反应中的研究进展

贵金属单原子催化剂因具有最大的原子利用率和独特的电子结构等特征,被认为是电催化析氧反应(OER)中最有效的催化剂之一。具有优异OER性能的贵金属单原子催化剂可通过各种合成策略获得。本文详细介绍了贵金属单原子催化剂在OER中的研究进展和合成方法。     

用于CO氧化的铜基催化剂研究进展

系统地介绍了用于CO氧化的催化剂种类、反应类型和反应机理,着重对铜基催化剂(单金属氧化物、双金属氧化物、多金属氧化物)用于该反应的研究进展进行总结,分析了对催化性能产生影响的因素,并在此基础上,对铜基催化剂用于CO氧化的研究方向进行了展望。     

优先氧化脱除氢源中CO的催化剂研究进展

氢气作为清洁、高效的二次能源具有越来越广泛的用途。当氢气作为质子交换膜燃料电池的原料时,微量一氧化碳(CO)就会明显影响燃料电池的效率和使用寿命,需进行深度脱除。简述了采用CO优先氧化法脱除氢气源中CO的催化剂研究进展,重点分析了贵金属催化剂、贵金属与非贵金属组合催化剂、铜铈催化剂及其他新型催化剂的研究现状,同时探讨了水和二氧化碳对催化剂性能的影响,并对未来CO脱除技术的发展趋势及前景进行了展望。     

负载型Au／TiO2催化剂的研制及其性能研究

一氧化碳（CO）是涉及到工业、环保、军事和人类生活等多个方面的空气污染物,用于氧化CO的催化剂的研究是催化领域里的一个重要课题,目前用于氧化CO的催化剂主要是以铂、钯、铑等贵金属为主要活性组分和以氧化铜、氧化锰等一些过渡金属氧化物作为活性组分的催化剂。虽然这些催化剂已经商品化,但其在抗湿、抗硫中毒等诸多性能方面仍存在一些缺陷。因而有必要研制和开发用于CO净化的高效催化剂。目前的研究表明,沉积沉淀法是制备负载型催化剂最好的方法。金（Au）作为活性组分具有较好的催化效果,且其价格相对于铂、钯等贵金属较为低廉．从一定程度上降低了原材料的成本;而以具有多相光催化性能的半导体二氧化钛（TiO2）为载体,将会兼具二者的优势,与活性组分产生协同效应。可是,目前关于Au／TiO2催化剂在抗水／抗硫性能等方面的研究尚有欠缺。 为此,本实验以TiO2为载体,分别采用沉积沉淀法和改良浸渍法制备一系列Au／TiO2催化剂,探索高性能Au／TiO2催化剂的制备技术,同时考察该类催化剂在不同条件下对CO的催化氧化效果及其抗湿、抗硫性能。     

富氢气体中CO选择性氧化的研究进展

详细概述了富氢气体中CO选择性氧化反应的贵金属和非贵金属催化剂,简要介绍了反应条件对催化剂活性的影响,指出控制催化剂的尺寸是金催化剂研究的重点,铂和其它非贵金属的抗CO2性和抗水性还有待进一步改善;通过便宜的添加剂、合适的制备方法和处理条件等手段来提高催化剂活性和选择性是有效的途径。     

富氢气体中CO优先氧化催化剂研究进展

介绍了富氢气体中CO优先氧化贵金属与非贵金属催化剂的研究进展,包括Pt催化剂、Au催化剂和Cu催化剂等,综述了载体、助剂、预处理和制备方法等对优先氧化性能的影响,重点评述改善Pt催化剂低温活性的方法.     

微量CO存在时常温常压下H2中低浓度O2深度脱除的研究

在蛋壳型贵金属Pd、Pt单、双组分催化剂上研究了含低浓度CO的H2中微量O2常温脱除性能;考察了CO浓度、空速、温度和压力对其脱氧效果的影响。结果表明：Pd—Pt双组分催化剂耐CO中毒能力优于Pd或Pt单组分催化剂,于常温、常压下即可达到满意的脱氧效果;加压有利于反应的进行,脱氧效果明显提高。同时发现：微量CO有极强阻抑氢氧反应作用,CO被优先氧化．H2中CO、O2均可有效脱除。     

负载型贵金属低温催化氧化甲醛催化剂的研究

制备贵金属低温催化氧化甲醛催化剂,研究了催化剂结构特征及催化氧化甲醛机理,并考察了催化剂性能。采用沉积-沉淀法制备负载型贵金属低温催化氧化甲醛催化剂,优化组成及制备条件,采用XRD、FT-IR、H_2-TPR、拉曼等对催化剂进行表征分析。催化剂最佳制备条件:NaOH为沉淀剂,载体n(Cu)/n(Mn)摩尔比为1∶2,Pt负载量(质量分数)为1%,载体制备pH为9—10,贵金属负载pH为9.5。Pt_1/Cu_(0.5)Mn催化剂以非化学计量比Cu_(0.9)Mn_(1.8)O_4无定形态晶体特征峰存在,Pt金属在载体表面分布均匀,且贵金属与载体相互作用使催化剂表面氧缺位浓度增加,表面活性氧物种增多,催化剂在室温下表现出良好的稳定性和重复性。室温下甲醛和氧气在催化剂表面共吸附,甲醛首先被催化剂表面活性氧氧化为DOM,由于DOM很活跃,在催化剂上很快被表面氧氧化成甲酸根,甲酸根在催化剂表面氧和气相氧的共同作用下氧化生成CO,最终被完全氧化为CO_2。其中甲酸盐物种向CO转化步骤是整个反应的速控步骤。     

负载型Ru/γ-Al_2O_3催化剂上富氢气体中CO选择性氧化去除研究

实验研究了以浸渍法制备的负载型Ru/γ-Al2O3催化剂体系上富氢气体中CO选择性氧化性能,考察了各反应工艺条件包括催化剂中贵金属的担载量、反应原料气中O2/CO的比、CO2和H2O的存在等因素对Ru/γ-Al2O3催化剂上CO选择性氧化活性的影响,采用H2-TPR和XRD手段对催化剂进行检测。研究发现,钌担载量为1%Ru/Al2O3在170~190℃具有很好的CO选择性氧化活性。O2/CO比值升高,提高了CO转化率的同时存在着更多的氢气消耗,氢气的竞争氧化对CO的氧化反应起了一定的抑制作用,CO2的存在对催化剂的性能起着抑制作用,而水的存在对CO去除反应有促进作用。     

CuO/CeO_2催化剂选择性氧化富氢气体中的CO

引言随着质子交换膜燃料电池技术的发展,甲醇在线重整制氢由于可以有效地解决氢能利用中存在的储存及配给等问题,成为当前研究的热点。然而甲醇重整气中少量的CO极易吸附在燃料电池阳极催化剂表面,使电池性能严重下降,必须对重整气中的CO进行去除,选择性氧化脱除重整气中的CO是成本较低、简单易行的方法,已见报道的用于CO选择性氧化反应的催化剂大多是Al_2O_3负载的Pt、Ru、Rh和Au等贵金属催化剂,它们能     

二氧化钛基催化剂催化氧化甲醛的研究进展

甲醛（HCHO）是一种主要的室内空气污染物,具有高致癌性和致突变性,催化氧化是一种理想而有效的室内消除甲醛的方法。二氧化钛作为载体负载贵金属催化剂在甲醛催化氧化反应中表现出优良的催化性能。本文综述了近年来二氧化钛基催化剂催化氧化甲醛的研究进展,主要总结了二氧化钛的吸附机理,二氧化钛晶体结构、表面形貌及微观结构、表面活性氧物种和还原性等对二氧化钛基负载贵金属催化剂催化氧化甲醛性能的影响,重点关注了催化剂的化学结构性质与甲醛氧化活性的关系,并归纳了一部分甲醛催化氧化反应机理。最后指出二氧化钛基催化剂在甲醛催化氧化反应中未来研究方向为：合理设计TiO₂各种缺陷和晶面暴露,同时提高贵金属的分散性和原子利用效率,继而进一步提高催化剂的性能;在保持催化剂高活性、高稳定性的同时,推进设计实际应用整体式催化剂的研究进程。     

新的非贵金属催化剂用于低温排气后处理显示了作为低成本组分的前景

<正>新的非贵金属催化剂用于低温排气后处理显示了作为低成本组分的前景。美国橡树岭国家实验室的研究人员(ORNL)于2015年9月23日宣布,开发出由氧化铜、氧化钴和二氧化铈(被称为"CCC")组成的三元混合氧化物催化剂,优于在模拟的排气流中用于CO氧化的合成的和商业上的铂族金属(PGM)催化剂,     

CO低温氧化催化剂研究进展

文章概述了目前使用的CO低温氧化催化剂存在的缺点,分析了贵金属,非贵金属催化剂的研究进展和稀土助剂在此类催化剂中的应用,指出了今后开发此类催化剂的方向包括降低贵金属用量,改善传统催化剂在高湿度条件下的使用寿命和抗中毒同时应加大稀土类催化剂的开发力度。     

催化湿式氧化催化剂处理有机废水研究进展

催化湿式氧化是有害、难降解有机污染物在低温和缓和条件下进行高效处理的高级氧化方法,具有广阔的工业应用前景。本文主要介绍了催化湿式氧化法的优势、反应机理以及用于该过程的均相和非均相催化剂。贵金属催化剂具有活性高、严苛条件下稳定性好的优点,具有工业规模应用实例。非贵金属催化剂价格低廉,活性较高,但活性组分溶出问题限制了其工业应用。降低贵金属催化剂成本和提高非贵金属催化剂抗溶出性能是未来应用研究的主要方向。