放射性核素Cs在被压实回填材料中的迁移和扩散预测

目前，对于放射性核素在被压实回填材料中的迁移模拟主要是室内实验。针对这一问题，根据实验获得的数据和核素迁移机理，引入合理的核素迁移模型，模拟了数年后核素Cs在被压实回填材料中的扩散和迁移行为。讨论了时间、被压实回填材料中水流速、Cs的吸附分配系数和弥散系数对Cs在被压实回填材料中迁移和扩散的影响。初步研究表明：Cs在被压实回填材料中的迁移主要受水的流速、分配系数和弥散系数的影响。6m厚的被压实回填材料足以1万年阻滞Cs从回填材料扩散到环境中。     

镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

缓冲/回填材料砌块抗剪强度试验研究

抗剪强度是缓冲/回填材料机械缓冲性能的评价指标之一。使用单轴压实法制备缓冲/回填材料大型砌块并利用钻孔取芯获得其不同位置处代表性试样,通过直剪试验测定砌块的抗剪强度。实验结果表明：取芯方法对大型砌块剪切试验结果有较大影响;总体上看试样的抗剪强度越大,其发生剪切破坏时的剪位移越小。干密度1.79 g·cm^-3,含水率13.70%的1/8型扇形砌块的粘聚力为1.395 MPa,内摩擦角为26.18°。首次获得了米级尺度大型缓冲材料砌块及大型回填材料砌块的抗剪强度参数,为缓冲/回填材料的设计以及数值模拟工作提供了重要的输入条件。     

缓冲/回填材料——内蒙古高庙子膨润土性能研究

研究按缓冲回填材料的性能要求,对内蒙古高庙子膨润土的物质组成与结构、物理化学性质、水理性质等进行了系统研究;对添加剂改善膨润土的压实性能进行了探索性实验研究。结果表明,高庙子钠基膨润土以蒙脱石为主要矿物成分,具有良好的吸附性、膨胀性、阳离子交换性和热稳定性;石英砂添加剂可以有效地改善膨润土的压实性能;进一步论证了内蒙古高庙子膨润土矿床可以作为我国高放废物地质处置库缓冲/回填材料的供给基地。     

花岗岩单裂隙中核素迁移的研究Ⅰ.弥散系数的测定

设计并建立了花岗岩单裂隙中放射性核素迁移的穿透实验装置。用１２５Ｉ和ＨＴＯ通过单裂隙的穿透实验,测定了它们在花岗岩单裂隙中的弥散系数和表面阻滞系数。     

静力压实膨润土-砂混合物膨胀特性研究

为研究缓冲回填材料静力压实试样的膨胀特性,选用高庙子钠基膨润土(GMZ)为缓冲回填材料的主料,对不同掺砂率的膨润土-砂混合物静力压实试样进行了室内膨胀力和膨胀率试验,并与动力击实高庙子膨润土-砂混合物试样的膨胀试验数据进行对比。结果表明,静力压实的高干密度试样膨胀特性试验数据结果可以很好地分布在动力击实低干密度试样数据拟合曲线上,说明静力压实与动力击实两种制样方法获得试样的膨胀特性具有完全的一致性,在现场施工时可以根据需要自由选择;同时也验证了最大膨胀力随初始干密度呈指数增长,最大膨胀率随初始干密度呈线性增长的正确性,说明高干密度与低干密度试样的膨胀特性,随掺砂率增大符合相同的变化趋势。     

花岗岩单裂隙中核素迁移的研究Ⅰ.弥散系数的测定

设计并建立了花岗岩裂隙中放射性核素迁移的透实验装置。用＾１２５Ｉ和ＨＴＯ通过单裂隙的穿透实验,测定了它们在花岗岩单裂隙中的弥散系数和表面阻滞系数。     

集成缓冲材料对锶的长期阻滞效应

缓冲材料作为高放废物处置库中多重屏障体系的最后一道人工屏障,其对放射性核素的阻滞性能将直接影响到处置库的长期稳定性和安全性。以具有低渗透性和良好的膨胀自愈性的膨润土作为集成缓冲材料的基材,以沸石和黄铁矿作为矿物添加剂,三者按照质量比为63∶27∶10均匀混合构成集成缓冲材料B7ZP,并采用恒定源扩散实验分析了锶在干密度为1.70g/cm~3试样中的扩散特性,结果表明,B7ZP缓冲材料对锶具有良好的阻滞性能,其表观扩散系数为3.30×10~(-12) m~2/s。同时,以多孔介质污染物迁移理论为依据,建立了锶在集成缓冲材料B7ZP中迁移的对流-弥散-吸附多场耦合方程,并应用Matlab软件分析了不同的时间尺度、渗流速率、表观扩散系数和阻滞因子等因素下集成缓冲材料B7ZP对锶的长期阻滞性能,为高放废物处置库的缓冲材料设计和长期阻滞性能评价提供科学依据。     

毛细管法测定~(152,154)Eu(Ⅲ)在压实皂土中的表观扩散系数和吸附分配系数

用毛细管法研究了pH值对^152,^154Eu(Ⅲ)在压实皂土中的吸附分配系数和表观扩散系数的影响。实验测得的扩散曲线符合Fiek第二定律,所得吸附分配系数与在相似条件下测得的文献值相近。实验结果表明^152,^154Eu(Ⅲ)在压实皂土中的表观扩散系数随pH值升高而减小,吸附分配系数随pH值升高而增加,并随压实皂土容重的增加而减小。放射性核素在压实皂土中的吸附、扩散和迁移随着容重和pH值而变化,这种变化为评估其作为填充材料提供基础数据。     

高庙子膨润土胶体的基本性质

在高放废物处置库的演化过程中,地下水侵蚀缓冲回填材料膨润土会产生胶体。因此,有效提取膨润土胶体并表征其性质,对理解胶体对放射性核素迁移行为的影响具有重要意义。本工作以备选缓冲回填材料内蒙古高庙子膨润土和去离子水为实验材料,通过沸热分散方法提取膨润土胶体,并借助多种表征方法研究了膨润土胶体的性质。X射线粉末衍射和高分辨透射电子显微镜测试结果表明,膨润土胶体的主要成分为蒙脱石;动态光散射仪测试分析结果显示,膨润土胶体的水合动力学直径为94nm,zeta电位为-45mV,具有较好的稳定性;原子力显微镜测试结果表明,膨润土胶体的平均粒径和高度分别为(90±27)nm和(16.6±2.6)(1=0.1nm),且单片层膨润土胶体主要以附着双层和三层水分子的形式存在;电位滴定技术测得膨润土胶体的零电荷点的pH平均值约为9.9。     

多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应数值模拟北大核心CSCD

近场环境条件下核素在缓冲材料中的迁移扩散受控于温度场、渗流场、膨胀应力场和化学吸附场的耦合作用,其对核素的阻滞特性将影响到核素随地下水向处置库围岩迁移并返回生物圈的能力,开展多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应研究,对地质处置库的长期安全性评价具有重要的意义。本研究基于混合物理论、连续介质理论、质量守恒、动量守恒、能量守恒及溶质扩散的Fick定律,推导出饱和缓冲材料中核素迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程,并借助于COMSOL Multiphysics软件的直接全耦合求解优势,以自主研制的缓冲材料长期阻滞性能Mock-up实验装置为几何模型,采用内置接口和添加热-水-力-化耦合控制方程中的耦合项作为源项相结合方式,实现了多物理场耦合作用下铀在饱和缓冲材料中迁移扩散行为的直接耦合分析,其长期阻滞特性数值模拟结果表明:初期阶段铀在缓冲材料中迁移扩散较缓慢,迁移距离随时间增幅在1 m左右;中后期阶段,随缓冲材料对铀的吸附容量逐渐趋于饱和后,其迁移距离较初期阶段增加更为明显,迁移距离随时间增幅为3 m左右。多因素耦合下核素在饱和缓冲材料中迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程构建、求解及长期阻滞性能模拟研究的方法,能够为我国高放废物深地质处置库地下实验室开展1∶1工程尺度的工程屏障设计与安全性能评价提供技术参考。     

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择²³⁹Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了²³⁹Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明²³⁹Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×10⁵ a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含²³⁹Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。     

花岗岩单裂隙中核素迁移的研究

研制了花岗岩单裂隙扩散实验装置,用＾１２５Ｉ、＾１３４Ｃｓ进行了核素扩散实验,求得扩散系数并测定了裂隙表面的放射性活度分布。     

近场核素释放率对缓冲材料参数的敏感性研究

缓冲材料对高水平放射性废物(高放废物)地质处置库的安全至关重要。本文在处置库关闭后预期演变情景分析的基础上,运用蒙特卡罗随机模拟方法,对缓冲层厚度、缓冲材料密度、核素在缓冲材料中的分配系数这三个参数进行敏感性分析。结果表明,处置库关闭后1 000 a内,近场核素释放率对缓冲层厚度较敏感,超过1 000 a 后敏感性较低;近场核素释放率对缓冲材料密度不敏感;核素在缓冲材料中的分配系数不断提升的情况下,对应的参数敏感度也逐渐加大。上述敏感性分析结果可为缓冲材料工程设计提供参考。     

电场加速法用于核素迁移参数的获取研究进展

获取放射性核素在深地质处置环境中的迁移参数是评价地质处置库安全性的核心任务之一。电场加速法（电迁移）可快速、高效获取核素迁移参数,且能与传统批式吸附法和恒定源扩散法等方法相互印证和补充,具有广阔应用前景。本文针对电迁移在核素迁移领域的应用,综述了电迁移获取核素迁移参数的研究进展,介绍了电迁移方法的原理和装置,探讨了电场加速条件下用于获取核素迁移参数的一维无限长柱状模型、栓流模型、对流-弥散模型和等温非线性吸附模型的应用,分析了未来电迁移法的研究方向,以期为全面、深入地应用电场加速法获取核素迁移参数提供理论参考。     

Modelling the effect of diffusion into the rock matrix on radionuclide migration

Diffusion into the rock matrix is potentially an important retardation mechanism for nuclides leached from an underground radioactive waste repository in a fractured hard rock. Models of this diffusion process are discussed and incorporated into three-dimensional radionuclide migration models. Simple solutions to these models are derived for two regions: the region near to the repository where the nuclide is diffusing into effectively infinite rock, and that much further downstream where the concentrations in the rock and fractures are almost in equilibrium. These solutions are used to evaluate the possible impact of migration. It is shown that retardation factors in excess of 100 and reductions in the peak concentration at a given point on the flow path by three or four orders of magnitude are possible for non-sorbed ions, which would otherwise be carried by the flow and not retarded at all.     

开挖损伤区(EDZ)对核素迁移的影响

随着核电的发展,核电站产生的乏燃料处理处置受到了大众的高度关注.通过对嬗变法、稀释法和隔离法等方法的综合对比,目前,高放废物深地质处置是国内外公认处理核废物的最佳办法.在处置库建造阶段,由于开挖使得围岩中应力重新分布,围岩发生扰动,岩体内部原生裂隙出现扩展、连通,产生新生的微裂隙,岩体的渗透系数变大,这种区域即为开挖损...     

125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。