热等离子体重整甲烷和二氧化碳制合成气的热力学研究

常压下利用4kW的直流电弧等离子体装置,进行了甲烷和二氧化碳在氮气等离子体射流作用下重整制备合成气的实验研究。利用氮气作为放电气体产生等离子射流,甲烷和二氧化碳作为反应气体垂直送入此高温射流中,考察了甲烷与二氧化碳配比、进气流量和输入功率对原料转化率、化学能效及热值产率的影响。结果表明:热等离子体重整甲烷和二氧化碳制合成气具有处理量大、甲烷和二氧化碳转化率高、化学能效和热值产率高的特点。     

福建物构所电重整甲烷/二氧化碳制合成气研究取得进展

正通过天然气和二氧化碳重整(干重整)反应制合成气,再经费托反应再进一步转化为各种重要化学品,不仅可以达到天然气高效利用的目的,还可有效减少温室气体排放。但传统重整反应中的一氧化碳歧化反应和甲烷热裂解容易产生积炭,高温下催化剂烧结/团聚的问题也会导致干重整性能     

甲烷等离子体法制氢气和碳材料研究进展

传统甲烷制氢技术会伴随大量的二氧化碳排放,甲烷等离子体法裂解技术将甲烷中的碳元素直接转化为固体碳材料,过程无二氧化碳排放,并有效提高了甲烷的利用价值。通过文献调研方式回顾和分析了甲烷等离子体法裂解技术在国内外的发展现状。研究结果表明：(1)甲烷等离子体法裂解中等离子体的类别主要分为热等离子体和冷等离子体,冷等离子体中主要的活性粒子是高能电子,热等离子体中的活性物质为高能电子和重粒子;(2)冷等离子体的产生方式主要有电晕放电、介质阻挡放电、滑动电弧放电等,所需功率较低;热等离子体的产生方式主要为直流电弧放电、直流-射频耦合放电,所需功率较高;(3)甲烷在等离子体中的转化率和氢气的产率与工作气体类别、工作气体与甲烷物质的量比、气体电解功率大小、电极构型、反应腔体结构等工艺参数都有直接关系;(4)通过调整工艺参数和电极结构设计,甲烷在等离子体中可裂解生成如炭黑、碳纳米管、石墨烯纳米薄片等不同形貌的固体碳材料,产品多样。结论认为,甲烷等离子体法裂解技术不仅可以降低温室气体排放,还是甲烷高附加值利用的一个重要方向;提高甲烷等离子体法制氢的能量利用效率和生成碳材料的选择性是该技术的发展方向。     

热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气实验研究

常压下利用15 kW的实验室装置,进行了天然气和二氧化碳在氢等离子体射流作用下重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明:转化率主要由输入功率和原料气流量决定，产品的选择性与原料气的配比密切相关。如在等离子体输入功率8.5 kW，原料气进量1.3 m³/h，原料配比CH₄/CO₂为4∶6条件下，甲烷转化率为87.98%，二氧化碳的转化率84.34%，一氧化碳的选择性82.27％，能量产率达到1.63 mmol/kJ。与电晕放电、介质阻挡放电等离子体过程相比，热等离子体射流重整反应具有处理量大,产物单一的优点，而且能量产率较高，显示出良好的应用前景。     

一种等离子体催化甲烷干重整制合成气的方法及装置

<正>本发明公开了一种等离子体催化甲烷干重整制合成气的方法及装置。该方法包括:将二氧化碳与甲烷在低温等离子体与催化剂的耦合作用下发生反应,生成以一氧化碳和氢气为主的合成气。该方法可在较低的反应温度和较低的反应压力下进行,降低装置能耗;通过加热炉对反应单元进行补热,更容     

热等离子体和催化剂协同作用重整甲烷和二氧化碳制备合成气

在常压下,利用15kW的实验室装置,以氮气为工作气体,进行了等离子体与催化剂协同作用下甲烷和二氧化碳重整制备合成气的实验。实验着重考察进料气V(CH4)/V(CO2)为4:6、氮气流量1.7m3/h、放电功率9.6kW条件下,原料气总流量变化对反应转化率、产物选择性及能量效率的影响。结果表明:随原料气总流量的增加,反应物转化率逐渐降低,产物选择性基本不变。在等离子体与催化剂协同作用下,反应物转化率、产物选择性及能量产率都比单独的等离子体作用提高大约15%~20%。尤其是能量产率比先前的文献报道值高出150%。热等离子体与催化剂协同作用重整反应处理量大、能量产率高,有较好的应用前景。     

微波加热在甲烷催化转化过程中的应用

着重介绍了微波加热技术在甲烷各种催化转化途径中的应用,其中包括微波加热催化甲烷氧化偶联反应,微波加热催化甲烷部分氧化制合成气反应,微波加热催化甲烷二氧化碳重整制合成气反应及其它微波加热活化甲烷方式,并对微波加热催化转化甲烷的催化作用机理研究进行了阐述。     

甲烷和乙烷转化为合成气和乙烯

正提供一种将甲烷和乙烷转化为合成气和乙烯的方法。将包括甲烷、乙烷、氧气和二氧化碳的反应混合物与含至少一种金属氧化物的催化剂接触。该方法可以是甲烷的氧化干重整和乙烷在二氧化碳和氧气存在下转化为乙烯的脱氢反应的联合工艺。     

甲烷与二氧化碳重整制取合成气研究进展

甲烷 二氧化碳重整制取高附加值合成气的过程是近十几年来世界范围的研究热点之一,该过程的研究具有重要的理论和实际意义。本文综述了甲烷 二氧化碳重整制取合成气反应的进展,对重整催化剂、积炭过程、非常规供能方式在重整反应中的应用等进行了讨论和分析。     

耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整的研究进展

对耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的研究现状和进展及用于该反应的铱、镍、钴、铂等催化体系进行了介绍和探讨。认为耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应是有工业化前景的工艺。     

煤解吸二氧化碳和甲烷的特性曲线及其应用

二氧化碳与甲烷的吸附与解吸机理决定了二氧化碳在煤中的螯合和强化甲烷产出的能力，是近期人们所关注的焦点。根据对大量甲烷和二氧化碳吸附/解吸等温线和吸附特性曲线的研究结果，从吸附势角度探讨了两者的吸附/解吸机理，并将解吸特性曲线归纳为3类：①两者的吸附-解吸等温线不相交，二氧化碳的吸附势大于等于甲烷的，在两者接近的中压阶段不利于注二氧化碳驱甲烷，高压、低压阶段均有利；②因甲烷的吸附-解吸等温线相交造成两者的吸附特性曲线相交，高压下利于注二氧化碳驱甲烷；③因二氧化碳的吸附-解吸等温线相交造成两者的吸附特性曲线相交，高压下利于注二氧化碳驱甲烷。这一结论为二氧化碳驱甲烷实验所证实。吸附势理论的引入为定量评价注入二氧化碳驱甲烷工艺参数和有利储层的选择提供了方法。     

辉光放电等离子体处理制备Fe/γ-Al_2O_3催化剂对碳纳米管生长的影响

研究了辉光放电等离子体处理Fe/γ-Al2O3催化剂对甲烷分解制备碳纳米管的影响。和常规的铁催化剂相比,经过等离子体处理的催化剂抑制了甲烷的分解,且生成的碳产物形貌不同于常规催化剂。电子顺磁共振(ESR)光谱研究发现,铁催化剂在等离子体处理过程中,电子结构发生了改变,从而使催化分解不同于常规催化剂。     

甲烷干重整研究进展

甲烷干重整既可以天然气为原料,更适合以富含甲烷和二氧化碳的沼气为原料制富一氧化碳合成气或氢气,具有环境保护与资源利用的双重效益,受到国内外学者越来越多的关注。介绍了国内外学者近年来对甲烷干重整催化剂活性组分、载体、助剂、制备方法、操作参数、反应机理及积炭等方面开展的研究工作及新的等离子体干重整技术研究取得的进展。     

CO_2氢化转化制低碳烃

研究了在微波等离子体下 Ｃ Ｏ２ 氢化转化制低碳烃。实验结果表 明： Ｃ Ｏ２ 的 加氢反应在微波等离子体下可以制得甲烷和 Ｃ２ 烃, 其中甲烷和乙炔是主要产物; 产物中甲烷的摩百分含量随着微波输入功率的降低和 ｎ（ Ｈ２） ／ ｎ （ Ｃ Ｏ２） 值的增加而增大, 生成的乙炔则和甲烷相反。反应中有少量的乙烷和微量的乙烯生成; 没有检测到含氧有机化合物的存在。用静电悬浮双探针法测定了 等离子体反应中的电子温 度、能量和电 子密度。运用自由基反应理论解释了产物的分布以及反应条件的变化对产物组成的影响。     

孔结构对活性炭吸附CＨ4和CO2 的影响

高比表面积活性炭不仅具有良好的吸附存储能力，还具有优良的吸附分离性能。为此，选择了3个活性炭样品，利用77 K氮气吸附数据，采用一种基于简化局部密度函数的方法来计算孔径分布，并用体积法测定了活性炭在298 K对甲烷和二氧化碳的吸附等温线。研究表明，M6-4、K17和BY-1这3个活性炭样品的比表面积基本相同（分别为2117 m^2/g、2123 m^2//g和2073 m^2//g），但孔径分布却明显不同，因而它们的吸附能力有着较大差异。单从吸附量来考虑，活性炭K17更适合吸附存储甲烷。3个活性炭样品对甲烷和二氧化碳的吸附能力有着较大的差异，对于CＨ₄/CO₂的吸附分离过程具有较大的应用潜力。     

钌催化低温活化甲烷的研究进展

综述了近年来甲烷部分氧化、水蒸气重整、二氧化碳重整、耦合甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气中以金属钌为催化剂活性中心的研究进展及各种反应中存在的主要问题。     

THE MANY ORIGINS OF NATURAL GAS

Thermodynamic calculations for the C-O-S-Hsystem indicate that at a fixed oxygen fugacity methane is in a stable phase relative to carbon dioxide at high pressures and low temperatures. At a constant temperature and pressure, methane is favored at low oxygen fugacities. Volcanic gases and near-surface igneous rocks exhibit high values of oxygen fugacity. However, direct measurement of the oxygen fugacity of spinels from peridotites of deep origin indicate that the oxygen fugacity of these rocks is low, corresponding to an iron-wüstite buffer. The relative abundance of the carbon isotopes C¹² and C¹³ varies widely in natural gases. Methane formed by bacterial fermentation is highly enriched in the lighter isotope, while methane from deep deposits is much less so as is the methane flowing from hydrothermal vents on the East Pacific Rise. Except in extreme cases, the carbon isotope ratio cannot be used alone to assess whether methane is biogenic or abiogenic. The carbon isotope ratio in coexisting methane and carbon dioxide can be used to estimate the temperature at which the two gases came into isotopic equilibrium. This ratio indicates a high temperature of equilibration for a number of gas deposits. The carbon and helium isotope ratios together with their geologic settings are strongly suggestive that the large quantities of methane in Lake Kivu and the gases venting along the East Pacific Rise are abiogenic. Methane associated with the Red Sea brines and various geothermal areas may also be in part abiogenic. The high abundance of carbon in the Sun, the atmosphere of the outer planets, carbonaceous chondrites and comets, suggests that carbon may be more abundant in the Earth than it is in near-surface igneous rocks. Such a high abundance could lead to a progressive outgassing of methane at depth, which then is oxidized near the surface or in the atmosphere. Methane hydrates are stable at low temperatures and high pressures. Today, methane hydrates are found in areas of permafrost and in ocean sediments. Methane hydrates in ocean sediments were first formed about 20 mya (million years ago) when the Antarctic ice sheet reached sea level. Terrestrial methane hydrates formed more recently during the glaciations beginning 1.6 mya. Methane hydrates and trapped gas are probably abundant under the Antarctic ice sheet. The formation of methane hydrates may be related to the low values of carbon dioxide in the atmosphere some 20,000 years ago.