从混合裂变产物中放化分离132I

依据混合裂变产物中碘及其母体碲的同位素的半衰期设计分离¹³²I的流程。该流程的主要步骤为浓HBr蒸发和CCl₄萃取。实验研究了浓HBr蒸发对碘的去污效果；在硝酸介质中，用含I₂的CCl₄作为萃取剂，研究了HNO₃浓度、水相中KI含量和有机相CCl₄中I₂含量对¹³²I萃取率的影响，测定了含SO₂水溶液对¹³²I的反萃率。用设计的推荐流程获得了放化纯的¹³²I，其中含有的¹³¹I的活度为¹³²I的1.3％，分离流程全程对¹³²I的化学回收率约为60％，流程对主要γ核素的去污因子大于10³。     

^(94,95)Sr快化分离方法的研究北大核心CSCD

为精确测量^(94,95)Sr的衰变数据,需制备出高活度、高纯度的^(94,95)Sr样品。为去除或降低裂变产物体系中放射性Sr的其他同位素,在分析相关衰变链的各核素的累积产额和半衰期基础上采用了“短照快分”的分离模式,并以P204萃取色层快速提取和Sr-Spec萃取色层快速纯化相结合为手段,建立了快速分离^(94,95)Sr的化学流程,研制了模块化快速化学分离装置。总操作时间不超过60 s,验证整个流程的化学回收率为40%,对主要干扰核素的去污因子均可达102以上,满足衰变数据测量的要求。     

裂变产物中锑的色层分离方法研究

为测定127Sb的裂变产额及衰变γ射线分支比,需研究裂变产物中锑的放化分离方法。本文研究了盐酸及硝酸溶液中Sb(Ⅲ)及Sb(Ⅴ)在Dowex 1×4、TEVA、TRU、UTEVA、硅胶等5种固相分离材料上的吸附性能,探讨了主要干扰金属离子的吸附行为,随后优化了与相关上柱、洗涤、洗脱等操作的工艺条件。依据实验结果,提出了一个硅胶和TEVA树脂联用的色层分离流程,并采用辐照铀靶溶解液进行了流程检验。结果表明,该流程对锑的化学收率大于80%,对高产额核素及干扰127Sb γ能谱测量的主要核素的去污因子均在10×103以上。该流程便于实现远程自动化操作,避免了价态调节和介质转换,且无需大量同位素载体的加入,适用于127Sb裂变产额测定中锑的放化分离,以及放化纯级127Sb制备过程中锑的初步分离。     

95Y快速化学分离方法的研究

对SISAK装置萃取分离Sr的条件及Y快速分离装置对Sr Y的分离条件作了进一步研究,在之前工作的基础上优化了分离流程。根据母核⁹⁵Sr与⁹⁴Sr的半衰期差异,采用快速化学分离与衰变分离相结合,从裂变产物中先分离Sr,再进行^SrY分离提纯⁹⁵Y的方法,在中国原子能科学研究院微型反应堆上成功得到放化纯⁹⁵Y,并给出了工艺流程。     

TEVA-UTEVA萃取色层分离后处理铀产品中镎的方法研究

本文建立了有效、定量分离后处理铀产品中镎的方法。该方法采用TEVA-UTEVA萃取色层分离后处理铀产品中的微量镎,先将镎调至四价后过TEVA萃取色层柱,再用2 mol/L HNO₃-0.2 mol/L H₂C₂O₄解吸吸附在TEVA树脂上的镎,最后将镎解吸液稀释后过UTEVA萃取色层柱进一步分离。结果表明,镎的平均全程回收率约为94%,铀的去污因子＞10⁴。     

裂变产物中90Rb的快速放化分离方法研究

为精确测量⁹⁰Rb的衰变数据,需制备出放化纯的⁹⁰Rb样品。本文利用“两步延迟分离法”,建立了一套从新生成的裂变产物中快速分离高丰度⁹⁰Rb的放化流程。该流程先采用抽气法从辐照靶内提取出气体裂变产物⁹⁰Kr,再利用水洗法提取出⁹⁰Kr衰变生成的子体⁹⁰Rb。研制了一套⁹⁰Kr快速提取装置,最终得到了无载体、高比活度的⁹⁰Rb样品。整个分离流程收率约为20%,对主要杂质核素的去污因子达到了10³,操作时间在2.5 min内。     

97Tc制备方法

为了采用同位素稀释质谱分析法准确测定环境中的痕量⁹⁹Tc，需要以⁹⁷Tc作稀释剂。采用天然Ru为辐照原料，建立了碱熔→水浸取→沉淀→萃取→阴离子交换的化学分离流程，确定了⁹⁷Tc的制备工艺。该流程的化学产额大于70％，对Ru的去污因子大于10^７。      

从裂变产物中提取135Cs的研究

为了制备适用于热中子截面测量用的^135Cs,建立了用无机离子交换剂磷酸锆和阴离子交换树脂从裂变产物中分离无载体放化纯^135Cs的方法。研究了在用磷酸锆色层柱分离Cs时,温度对收率的影响。实验结果表明：用磷酸锆色层柱从裂变产物中分离Cs时,Cs的化学回收率为90．0％,对锆、铌、铈、钌等的去污因子为10^2;结合阴离子交换树脂分离,U的去污因子达10^4。分离出的^135Cs为放化纯,可供^135Cs热中子反应截面测量用。     

裂变产物中138Cs的分离

为了获得更精确的138Cs衰变数据,需要制备出放化纯的138Cs样品.以"两步延迟分离法"为基础,将抽气法与碘铋酸铯沉淀、硅钨酸铯沉淀法相结合,建立了从裂变产物中分离放化纯138Cs的分离流程.其化学回收率达(74±1) %,对主要γ核素的去污因子大于103,操作时间在60 min以内.     

一种快速放化分离~(72)Ga的方法

以Fe(OH)3沉淀和异丙醚萃取为主要分离方法,建立了一种简单、有效的快速放化分离微量72 Ga的流程。流程对Ga的化学回收率大于90%,对裂变产物元素的去污因子均大于103,对土壤基体的去污因子为4.1×103,分离时间小于50min,可以满足快速放化分离72 Ga的需求。     

Study on Preparation Radiochemical of Pure ^91Sr

For measuring the decay data of ^91Sr, it is necessary that the radiochemical pure ^91Sr is firstly prepared. Based on the analysis of the correlative decay chains shows in Fig.l, twice delay separation method is adopted to prepare radiochemical pure ^91Sr. In this method ^235U target is irradiated for short time, and delayed for about l rain to allow ^92Rb and ^93Rb completely decay to ^92Sr and ^93Sr, then Rb is quickly separated; Delaying for about 10 min to allow the ^91Rb decaies to ^91Sr, and then ^91Sr is separated and purified from other impurities.     

硝酸介质中二环己基18-冠-6对锶的萃取

利用冠醚二环己基-18-冠-6（DCH18C6）作为萃取剂在硝酸介质中对锶的萃取性能进行了系统研究,考察了稀释剂、硝酸浓度、振荡时间、温度对锶萃取的影响,结果表明,该萃取体系与硝酸的浓度有关,当萃取剂浓度为0.01mol/L,以1,1,2,2-四氯乙烷为稀释剂,硝酸浓度为1mol/L时,锶的萃取率可高达92%左右,利用纯水作为反萃剂,反萃率可达(99.56±1.7)%左右。该萃取反应动力学比较快,可在10min 达到平衡,热力学实验表明该萃取反应是一个放热反应。同时选择性萃取实验结果表明,冠醚二环己基-18-冠-6能有效地从多种离子共存的体系中选择性地萃取锶。     

三步分离法制备高丰度的142La

为精确测量¹⁴²La的衰变数据,需制备出高活度、高丰度、无载体的¹⁴²La样品。为去除或降低混合裂片中放射性镧的其他同位素,依据母子体衰变关系和同一质量链上独立产额的差异,提出了“三步分离”的分离模式。以一次BaCl₂•2H₂O沉淀、两次HDEHP萃取色层分离为手段建立了快速分离¹⁴²La的化学流程,并研制了批式快速化学分离装置。流程耗时约20 min,化学回收率约80%,对其他核素的去污因数大于10³,产品中¹⁴²La与¹⁴¹La活度比大于3.5。     

离子液体/苯并15-冠-5浸渍XAD-7树脂萃取分离锂同位素

以XAD-7树脂为支撑担体制备了含有三种不同咪唑型离子液体([C_8mim][BF_4]、[C_8mim][PF_6]、[C_8mim][(SO_2CF_3)_2N])和萃取剂(苯并15-冠-5)的浸渍树脂,并用于锂同位素的萃取分离。浸渍树脂的红外和扫描电镜表征表明,离子液体成功负载到了树脂上;热重分析表明,该浸渍树脂具有良好的热稳定性。在水相初始pH=5.55时,浸渍树脂具有最佳萃取率。浸渍树脂在LiSCN溶液中具有较高的萃取率,而在CF_3COOLi溶液中呈现较大的单级分离因子,最大单级分离因子达到1.045±0.002。浸渍树脂的萃取平衡时间为2.5~3h。萃取热力学研究表明,该反应为自发过程,温度对体系的影响较小。~6Li富集于固相,~7Li富集在水相。该系列浸渍树脂易于再生,可循环使用。     

从裂变产物中快速放化分离~(144)La的方法研究

为测量短寿命核素~(144) La的衰变数据,需要制备出高丰度、高活度的~(144) La样品。本工作采用"两步延迟分离法"分离流程,以二(2-乙基己基)磷酸酯(HDEHP)萃取为手段,利用SISAK装置在10s内实现~(144 )Ba-~(144 )La的分离,放置20s后再采用P204萃取色层柱提取由~(144 )Ba新生长出来的~(144 )La。通过详细研究萃取时间、萃取剂浓度、介质条件等因素对萃取分配比的影响,确定了从新生裂变产物中快速放化分离~(144) La的流程。流程所需时间约50s,La的化学回收率约为75%。     

Separation of Uranium from Fission Products

A simple procedure has been developed for separating U from F.P. and neutron-irradiated Th. The separation is performed with tri-n-butyl phosphate in a system of dodecane-mixture of sulfuric acid and aluminium nitrate.

Uranium dioxide was irradiated with 20 MeV bremsstrahlung, which produced both ²³⁷U and F.P. The target was dissolved in dilute nitric acid and U was extracted into the organic phase of the above mentioned system. Finally, U in the organic phase was back-extracted into an aqueous phase. The γ-ray spectrum and decay curve of the separated U fraction show no radioactive nuclides other than U isotopes and its decay products.

This method can also be applied to the preliminary separation of ²³⁸U from neutron- irradiated Th.

The distribution ratios (Kd) for U, Th and some other elements in the extraction system are also given.     

利用高能缓发γ射线测定裂变数

利用裂变产额法得到短时间辐照²³⁵U样品的裂变总数,通过大体积NaI探测器测量3 MeV以上高能缓发γ射线总计数随时间的变化,从而得到一次裂变3 MeV以上高能缓发γ射线总发射率随时间的变化规律,并给出脉冲辐照下高能缓发γ射线的发射率。通过高能缓发γ射线测量了两块²³⁵U样品的裂变数,其相对不确定度小于4%。     

低浓缩铀靶辐照后裂变核素产量的理论研究

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产是一个必然的趋势。本文利用输运计算程序DRAGON研究了靶件²³⁵U富集度、中子注量率、辐照时间对⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、²³⁹Pu等核素比活度变化的影响,以及不同²³⁵U富集度下裂变体系组成和总比活度的变化规律。计算结果表明,本文考察的10余种核素比活度的变化随辐照时间的不同而有所不同,其中⁹⁹Mo、¹³¹I、¹⁴⁷Nd和¹³³Xe等核素的比活度可快速达到饱和,⁸⁹Sr、¹⁰³Ru、⁹⁵Zr和¹⁴¹Ce等缓慢达到饱和,而⁹⁹Tc、⁸⁵Kr和⁹⁰Sr、²³⁹Pu在计算时间内达不到饱和,但所有核素的比活度随时间的变化趋势与靶件²³⁵U富集度无关;⁹⁹Mo、¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr等核素的比活度均随靶件²³⁵U富集度提高而增加,而²³⁹Pu比活度则随着靶件富集度的减少而显著增加,提示改用低浓缩铀靶进行⁹⁹Mo、¹³¹I等医用放射性核素生产时应特别关注²³⁹Pu带来的影响;核素比活度随中子注量率的增加而线性增加,且斜率基本相同;靶件辐照时间的改变不会明显影响裂变体系的组成,在低浓缩铀（²³⁵U含量≤20%）区域,靶件²³⁵U富集度对裂变体系的组成影响很小。