无助剂沉淀铁催化剂上F-T合成的研究

研究了高温条件下无助剂沉淀铁催化剂在固定床积分反应器中的F-T合成反应。实验结果表明在实验条件下,随着温度的升高,CO和H2的转化率明显增大;而空速的增加,H2和CO的转化率下降。在压力2.6MPa,空速0.86L·h-1·(g-Fe)-1,H2／CO=2／3,温度260-280℃时,产物中的烃类主要是C5-11,约占烃类总质量的50％,其次是C2-4,约占烃类总质量的25％,再次是C12+,约占烃类总质量的18％,C1占7％。     

沉淀铁催化剂上F-T合成反应的研究

制备了物相组成为 Quartz- Si O2 ,Hermatite- Fe2 O3 和 Fe2 O3 - Iron Oxide的沉淀铁催化剂 ,研究了该催化剂作用上固定床积分反应器中费托合成反应特性 .发现 2 .6MPa,80 0 h-1,H2 /CO=2 /3,2 60℃～ 2 90℃时 ,随着温度的升高 ,CO和 H2 的转化率增大 ,CO2 选择性减小 ;40 0 h-1,65 0 h-1,80 0 h-1低空速和 2 4 0 0 h-1,32 0 0 h-1,40 0 0 h-1,640 0 h-1高空速时 ,随着空速的升高 ,H2转化率、CO转化率选择性下降 ,CO2 的选择性升高 ;2 80℃ ,2 .6MPa,H2 /CO进料比 2 /3,1 /1 ,2 /1时 ,随着 H2 /CO进料比的增加 ,CO转化率 ,H2 /CO利用比和 CH4选择性都增加 ,H2 转化率和 CO2选择性减小 .     

超声波法研究F-T合成铁基催化剂机械强度

采用超声波法研究了微颗粒催化剂磨损机械强度及其磨损机制,考察了超声介质、超声功率、固液比和超声时间等对磨耗率的影响,并在相同测试条件下,比较了熔铁催化剂和沉淀铁催化剂磨耗强度。结果表明,熔铁催化剂还原后耐磨强度略降,与此相反,沉淀铁催化剂还原后耐磨强度略有提高。由球磨法得到的熔铁催化剂存在较多微细粉末的粘附与团聚,影响测定结果,但熔铁催化剂的耐磨强度高于沉淀铁催化剂。基于形态和粒度分布的研究表明,超声波作用下熔铁催化剂主要磨损机制为剥层磨损,沉淀铁催化剂为体断裂或破碎机制。     

无梯度反应器中沉淀铁催化剂FT合成反应研究

在转篮式无梯度反应器中对喷雾干燥沉淀铁催化剂进行了 Fischer- Tropsch( FT)合成反应研究 .结果表明 :反应温度对 C1～C2 烷烃生成速率的影响比对 C3 ～ C4烷烃的大 ,对 C3 ～ C4烯烃生成速率的影响比对 C3 ～ C4烷烃的大 ;H2 /CO进料比对 C3 ～ C4烷烃和 C2 ～ C4稀烃的作用是先促进后抑制 ;提高反应压力对 C1～ C4烷烃和 C2 ～ C4烯烃的生成具有促进作用 .产品的烃分布为典型的双α分布 ,交点在 C6,α1为 0 .5 5 ,α2 为 0 .89     

沉淀铁催化剂F-T合成宏观反应动力学模型

该工作为CO+H_2两段法合成汽油工艺中的一般F-T合成宏观反应动力学研究。采用原颗粒Fe-Cu—K沉淀铁催化剂与内循环反应器。实验设计为正交法,其温度变化范围为:230～260C;压力:1.5～3.0MPa;空速:250～1000h~(-1);原料气中H_2/CO:1.0～2.5。在此研究范围内,观察到水的抑制作用,但无二氧化碳的抑制作用。宏观动力学模型与实验数据拟合得较好且与本征动力学的形式相同,即 -R_(H_2+CO)=(1.568×10~2exp(-8839/RT)p_(H_2)p_(CO))/(p_∞+6.819×10~(-8)exp(8556/T)p_(H_2O))     

沉淀铁挤条F-T合成催化剂WGS反应考察

采用固定床积分反应器, 在工业条件下 （５００ ｈ－ １, １ ＭＰａ～２．６ ＭＰａ）, 对挤条Ｆｅ－Ｃｕ－Ｋ工业催化剂进行了水煤气变换反应性和ＦＴ反应产物分布链增长几率的考察． 在稳态下, 保持一定的轴向温度分布, 求得宏观动力学方程, 与实验数据符合较好．     

无梯度催化反应器在A201氨合成催化剂研究中的应用

经过对美国“Autoclave Engineere Inc”的Magne Drive Ⅱ3催化反应器性能的考察和在 催化剂研究中的应用。认为该反应器在催化剂瞬时反应速率测定上 ,使用方便,精度较高,是动力学研究中的有力工具。     

浆态相费托合成反应铁基催化剂的磨损研究

在催化剂磨损现象和强度理论的基础上,对浆态相费托合成反应中的铁催化剂的磨损机制进行了描述,侧重对系列雷尼铁催化剂的磨损规律加以研究,结果表明雷尼铁的磨损是因为其发达的孔结构,反应条件下沿狭缝形的孔发生破裂,但是并不致使继续粉化,而且其粒度的变化对浆态相费托合成反应活性影响很小,反应结束后的分离性能也显著优于沉淀铁催化剂。     

温度敏感型铁催化剂上F-T合成本征动力学

针对F-T合成铁催化剂对温度敏感的特点,提出了使催化剂活性在高温条件下先“钝化”,用集总法处理F-T合成动力学数据的新的研究方法及数学模型。采用固定床反应器对共沉淀型Fe-Cu-K工业催化剂F-T合成本征动力学进行了研究,求得本征动力学方程,为工业催化剂的进一步放大以及反应器的设计提供了理论依据。     

沉淀铁催化剂磨损强度测试方法

综述了沉淀铁催化剂磨损强度常用的测试方法,主要介绍了空气喷射法、旋转磨损筒法、超声波法和浆态床法等。总结了沉淀铁强度测试的研究现状,并对强度测试的研究提出了一点建议。     

ON THE EFFECTS OF SYNGAS COMPOSITION AND WATER-GAS-SHIFT REACTION RATE ON FT SYNTHESIS OVER IRON BASED CATALYST IN A SLURRY REACTOR

Water gas shift reaction plays an important role in the Fischer-Tropsch synthesis reaction over iron-based catalysts. A slurry reactor model which accounted for the kinetics of both Fischer-Tropsch synthesis and water gas shift reaction was used to investigate the effects of hydrogen to carbon monoxide ratio, water vapor concentration and reactor temperature on synthesis gas conversion. The model was used to determine optimum concentration of water in the feed gas. For a given reactor temperature, the optimum concentration of water in the feed gas was found to increase with decreasing hydrogen to carbon monoxide ratio. The optimum concentration of water in the feed gas was found to decrease with increasing reactor temperature. Increasing the water gas shift reaction rate improved syngas conversion for low reaction temperatures.     

F-T合成反应机理的研究

对F-T合成反应机理的发展过程,应用范围及研究前景进行了系统综述,着重总结了近期提出的机理模型,讨论了各种反应机理的合理性和欠缺处,并分析了链引发,链增长和链终止在反应机理中的作用,列举了支持各反应机理的直接实验事实。     

喷雾干燥节能技术研究

通过从喷雾干燥所涉及的操作工艺参数和喷雾干燥工艺流程调整等方面进行探索 ,深入研究了影响喷雾干燥能耗的主要因素和相应的结果 ,并提出了针对性的解决喷雾干燥能耗高的方法 ,使得采用喷雾干燥达到理想的效果     

沉淀型Fe-Mn工业催化剂的F-T反应性能

在积分固定床反应器中系统考察了用于Fischer-Tropsch(F-T)合成的沉淀型Fe-Mn工业催化剂的性能.首先对催化剂进行了2000h的稳定性测试,然后在不同反应温度、原料气H₂/CO比、空速和总压下考察其反应性能.结果表明,在2000h的运行过程中,该催化剂活性和选择性较平稳,失活速率较小,且在较高的反应温度下失活速率更小,显示出该催化剂具有良好的长期稳定性;经2000h的运行后,该催化剂仍表现出较高的反应活性和稳定性,同时,还保持着较高的低碳烯烃和C₅₊选择性.此外,当反应条件在一定范围内发生变化时,低碳烯烃和C₅₊选择性变化不大,说明该催化剂具有良好的可操作性.     

F—T合成反应产物分布的研究进展

F-T合成的反应产物主要为不同碳数的直链烃和含氧有机物,这些产物的分布随反应条件和催化体系的不同而变化,本文总结了F-T合成产物分布的主要模型——ASF分布,“双α”分布和自由链增长几率模型等。综述了H_2/CO比,反应温度对链增长几率α的影响以及初级产物烯烃的插入反应对产物分布的影响。     

A PROBABILISTIC MODEL OF THE FISCHER-TROPSCH SYNTHESIS IN A FLOW REACTOR

The Fischer-Tropsch synthesis is usually carried out in flow reactors, such as fluidized-bed and bubble column slurry reactors. The nature of multiphase flow together with the well-known random nature of chemical reactions renders the performances of such flow reactors stochastic. In this work, stochastic processes, more specifically continuous time Markov chains, are employed for analyzing and modeling both the dispersive mixing and chemical kinetics in a flow reactor for the Fischer-Tropsch synthesis. The model predicts the distributions of products inside as well as outside the reactor at any time Under a steady state operation, the model gives rise to the Flory equation. Other results include expressions for predicting the mole fraction of chains with j carbon atoms inside and outside the reactor. This approach can be applied to both time homogeneous and heterogeneous processes.     

固定床费托(FT)合成单颗粒催化剂模拟

对费托合成复杂反应体系的单颗粒催化剂进行了基于详细动力学的模型化和模拟。在模型建立中,用状态方程关联了多组分气相主体在催化剂孔道中蜡的溶解平衡,同时探讨了在被蜡填充的催化剂颗粒的孔道中的主要反应行为,初步考察了颗粒内扩散－反应在不同操作温度和压力下的匹配规律。