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采用饱和浸渍法制备负载于氧化铝载体上活性组分呈非均匀分布的Pd-Pt双金属催化剂,并在脉冲微反上进行了烯烃和芳烃的加氢反应性能考察.结果表明,活性金属在载体中呈现出非均匀分布结构带来催化剂加氢性能上有明显的不同,尤其是对于芳烃的加氢饱和能力.双金属催化剂的加氢性能好于单金属制备得到的催化剂,其中金属Pd催化剂对烯烃的加氢转化能力要优于单金属Pt催化剂;芳烃加氢相对烯烃加氢要难得多,分布在壳层的Pd能很好地发挥烯烃加氢性能,内部的Pt亦能很好地保持芳烃加氢转化能力.此外试验结果还表明,C=C双键加氢和苯环加氢可能发生在相同的活性中心上,二者间存在竞争吸附. 相似文献
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制备了含有Y沸石次级结构单元的Y-MCM-41,并对其进行离子交换处理。以处理后的Y-MCM-41为载体,制备了Pd-Pt负载型加氢催化剂。采用XRD、FT-IR、程序升温还原(TPR)、NH3的程序升温脱附(NH3-TPD)、偏振塞曼原子吸收光谱(AAS)对催化剂进行表征,并以30 %四氢萘的十三烷溶液为加氢模型反应物,考察了载体的离子交换方式对其负载的Pd-Pt催化剂加氢性能的影响。结果表明,采用不同离子交换处理的载体所制备的催化剂,其金属的负载量、金属与载体间的相互作用存在差别,从而影响催化剂的加氢活性和选择性。在金属中心与载体酸中心基本匹配的情况下,较大的酸量对加氢活性有利。 相似文献
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为了考察水蒸汽对金属/载体催化剂的影响,把氧化铝担载的Ni,Co或Fe催化剂在700℃的水蒸汽中进行加热。透射电镜图象证明,对这些催化剂,膜状斑点都从微晶粒向外扩展,延长加热时间导致金属斑点的消失,这些斑点状的金属可能扩展成为相互连接的薄膜铺展在整个基质表面上。铺展的程度有以下的顺序:Co>Ni>Fe。随后在H_2中加热,小的金属晶粒得到再生,这可能使相连的薄膜重新断开。桥结两个或若干个金属颗粒的块状膜的收缩引起颗粒的聚结。这个在H_2中的加热过程。只有当加热时间很短时才有助于金属的再分散。如果在H_2中延长加热时间则将导致小的颗粒消失。 相似文献
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负载镍、铜双金属催化剂的表征及催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用活性炭、α-Al_2O_3、硅胶和ZSM-5为载体,制备了负载镍、铜双金属催化剂.用SEM、XRD、XPS测示仪对反应前后的催化剂结构进行了表征.考察了所制备的催化剂在乙醇羰基化反应中的活性,提出了催化剂失活的原因. 相似文献
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将钼(Mo)盐、镍(Ni)盐、氨水、乙二胺四乙酸(EDTA)等混合制备出Ni-Mo双金属催化剂(目标催化剂),研究了EDTA对目标催化剂孔结构的影响,并以十氢萘-苯并噻吩(DBT)为原料,利用永磁旋转搅拌高压反应釜,在反应压力为2 MPa,反应温度为340℃的条件下,考察了目标催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明:目标催化剂符合介孔结构特征,其中存在黑色条纹状Mo S2片晶,片晶长度主要集中在5~10 nm,片晶的堆积层数主要集中在2~9层; 当HDS反应达到终点时,目标催化剂的脱硫率为48.9%,比参比催化剂(与目标催化剂金属负载量相同,仅不含EDTA)高出12.9个百分点。 相似文献
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采用程序升温还原技术研究Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Pd-Cu/Al_2O_3双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Pd/Al_2O_3和Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的差异,Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的TPR峰形和峰位与相应的单金属催化剂的TPR曲线亦有明显的差异,其还原峰位发生位移。同时还发现热处理气氛对Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的影响。讨论了负载于Al_2O_3载体上的Pd-Cu双金属及其单金属催化剂在还原过程中金属与载体、金属与金属间的相互作用以及热处理条件对其还原性能的影响。 相似文献
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焙烧温度对Al2O3载体及Pd/Al2O3催化剂性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
采用CO2气体成胶制备了Al2O3载体,考察了载体焙烧温度对载体和相应Pd/Al2O3催化剂物理化学性质及催化性能的影响,并采用X射线衍射、BET等技术对载体及催化剂性能进行了表征。结果表明,随焙烧温度的升高,载体的比表面积、孔容减小,平均孔径逐渐增大,孔分布较集中。所制得的拟薄水铝石较纯净。400—800℃焙烧时,Al2O3载体只有γ—Al2O3晶型;1050℃时,主要以θ-Al2O3为主;到1250℃已完全转变为α—Al2O3。Pd/Al2O3催化剂均具有较高的双烯加氢活性和选择性,其中以970℃和1050℃焙烧载体制备的催化剂为最优。 相似文献
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利用程序升温氧化(TPO)、程序升温还原(TPR)、NH_3-TPD,结合正丁烷脱氢反应,考察了添加碱金属元素锂以及不同的稀土元素 Y、La、Pr、Nd、Sm、Yb 后,对 Pt/Al_2O_3、Pt-Sn/Al_2O_3高分散负载型催化剂抗积炭性能的影响,发现锂可以明显地调变载体表面的强酸中心,减少载体表面积炭。同时,通过与金属铂的相互作用,也减少了金属表面的积炭。而这几种稀土元素在本实验条件下对催化剂的抗积炭性能影响不大。 相似文献
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《石油化工》2017,(8)
采用水合肼还原Pd/Al_2O_3催化剂增强Pd壳层与载体间的对比度后,使用光学显微镜即可简单地表征催化剂的Pd壳层厚度。利用超薄切片技术与TEM联用的方法测定了催化剂的Pd分散度,并与传统氢氧滴定法进行了对比。表征结果显示,该方法克服了化学吸附法及普通TEM表征贵金属分散度的不足,可获得幅面更大且厚度可控的试样薄区;Pd/Al_2O_3催化剂切片厚度选择10 nm较适宜;可选择统计600~900个纳米颗粒的样本作为计算分散度的依据。超薄切片与TEM联用及定量方法不仅可得到贵金属原子表面分散度,同时可更直观和全面地评价贵金属在载体上的分散性质。尤其对于不适合使用氢氧滴定法及常规TEM衬度成像难以区分的金属纳米粒子和载体的体系,有较高的应用价值。 相似文献
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用原位红外技术研究了Pd/Al2O3催化CO氧化反应,对CO吸附态的特征以及CO氧化反应中CO和O2的配比进行了试验,获得Pd/Al2O3吸附多重谱带和它在285~373K温区范围内的变化情况。由此证明,Pd与Al2O3发生了相互作用。根据桥型谱带在CO和O2共吸附于不同温度时的变化,确定了转化反应较快的CO和O2配比为2:1。 相似文献
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发现由ESCA技术测得的Pd-Pt/Al_2O_3催化剂的表相Pt原子浓度低于体相浓度,Pd/Pt比低者其表相Pd原子浓度高于体相浓度,EPMA测定结果表明,表相Pd和Pt原子浓度均高于体相浓度。经CO处理后其表相Pd原子浓度降低,而Pt原子浓度却有所增高,可见Pt原子向催化剂表相的富集作用更为明显。从吸附的CO红外光谱也可证明,金属向催化剂表相的富集作用以CO在Pd-Pt/Al_2O_3上与Pt的键合能力比与Pd的键合能力强。H_2的低温和中温TPD峰面积与催化剂的Pd/Pt比和除H_2活性有着密切关系。 相似文献
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分别以K2[PdCl4]和K2[PdCl4]与草酸的混合液为Pd前驱体,采用浸渍沉淀法制备了Pd/Al2O3催化剂。采用等离子体耦合发射原子吸收光谱(ICP-AES)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR)等手段对Pd/Al2O3催化剂进行了表征。考察了Pd/Al2O3催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中的催化活性。结果表明,金属Pd在载体Al2O3上呈不均匀分布,并发生团聚,其颗粒直径为5~10nm;催化剂在煅烧及还原过程中,活性金属Pd与载体Al2O3发生强烈相互作用,产生了Pd-Al合金。以K2[PdCl4]为前驱体制备的Al2O3催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中显示了较高的二甲基苄醇(CA)选择性,而且在240 h 连续反应过程中,CHP的转化率始终维持在100%,目标产物CA的平均选择性也达到了97.7%。通过对比反应前后反应体系的组成,探讨了CHP液相催化加氢制备CA的反应途径。 相似文献
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《石油化工》2017,(10)
以七种拟薄水铝石为原料得到不同Al_2O_3载体,一步制备了Pt-Sn-Na/Al_2O_3催化剂并应用于丙烷脱氢制丙烯反应。借助XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和热分析等表征手段研究了Al_2O_3载体的物理结构、Pt-Sn-Na/Al_2O_3催化剂的表面酸性特征及催化剂的积碳行为。实验结果表明,与γ-Al_2O_3相比,θ-Al_2O_3的比表面积和孔体积较小,平均孔径较大,表面酸中心数量较少,酸强度较弱;氧化铝载体的孔道特征能够直接影响到丙烷脱氢催化剂的性能,只有使用平均孔径较大且孔体积较大的氧化铝载体制备的Pt-Sn-Na/Al_2O_3催化剂才能在丙烷脱氢制丙烯反应中表现出优异的催化性能。 相似文献