CeOx-MnOx/TiO2低温SCR催化剂的制备及脱硝性能

利用超声浸渍法分别制备了MnOx/TiO2和CeOx-MnOx/TiO2低温选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂,并对其进行了SEM、EDS、BET及XPS等表征,在此基础上,研究了催化剂的低温SCR脱硝性能,重点考察了Mn负载量及Ce/Mn摩尔比对催化剂性能的影响,结果表明：当Mn负载量为15%时,催化剂具有较高的催化活性;Ce的掺杂有利于催化剂催化活性的提升,当Ce/Mn=0.8时,其催化活性最高,在180℃时达到了97.86%。另外,Ce的掺杂有利于提升催化剂的抗硫抗水特性,但仍有待进一步提升。     

MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其SCR脱硝性能

采用共浸渍负载成型法制备了MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3(MMTA)催化剂,研究了该系列催化剂在NH3选择性催化还原反应(NH3-SCR反应)中的脱硝性能.通过固定床连续反应器考察了温度及不同载体对SCR反应的影响.采用X射线衍射(XRD)、BET、扫描电镜(SEM)等表征手段对该催化剂进行了表征,研究了催化剂的晶相、微观形貌.试验结果表明,与TiO2(T)载体相比,TiO2-Al2O3(TA)载体有较大的比表面积和孔体积.在空速为10000 h-1,150～450℃范围内,MMTA催化剂还原NOx的转化率高达75％～95％.活性组分MnOx在TiO2-Al2O3(TA)载体上分散较好,TiO2-Al2O3(TA)载体催化剂表现出良好的催化活性和高温稳定性,可有效控制氮氧化物的排放.     

改性炼钢污泥催化剂的催化脱硝性能

选择性催化还原技术是工业烟气脱硝技术中最常用的烟气脱硝方法.但催化剂的制备过程较为复杂,并且制备成本较高.本文以钢铁企业在生产过程中产生的炼钢污泥作为原料,采用焙烧改性、硫酸改性和硫酸–焙烧改性三种不同方法对其进行处理,制备了一种用于选择性催化还原氮氧化物的新型催化剂.采用比表面积分析法(BET)、扫描电镜分析(SEM)、X射线衍射分析(XRD)、X射线荧光光谱分析(XRF)和NH3程序升温脱附分析(NH₃-TPD)等表征手段,对改性前后炼钢污泥催化剂物理化学性质的变化进行分析研究.结果表明：催化剂的主要活性组分为Fe、Mn、V、Ti;焙烧改性对催化剂活性具有一定的提升效果,可以使催化剂中的Fe₃O₄转化为具有更好脱硝活性的α-Fe₂O₃;硫酸改性后的催化剂具有优异的催化活性,300°C时可以达到88.5%的脱硝效率;硫酸改性改变了催化剂表面形貌,减小了晶粒尺寸,生成了大量的硫酸盐物种,给催化剂表面提供了更多酸性位点,从而促进催化性能的提升.该研究为低成本脱硝催化剂的开发提供了...     

添加FeOx对CeOx-MnOx-TiO2/石墨烯催化剂低温SCR脱硝性能的影响

低温选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是目前烟气脱硝领域研究的热点。利用超声浸渍法制备了FeOx-CeOx-MnOx-TiO2/石墨烯低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了FeOx添加量对催化剂脱硝性能的影响,并借助TEM、XPS分析探究了FeOx在催化剂中的作用及内在机制。结果表明,当Fe/Mn摩尔比为0.2时,催化剂具有最佳的脱硝效果,在140 ℃即具有90%的NO转化率;同时对催化剂的抗SO2和抗水性能进行了测定,表明FeOx的添加有利于其抗性的提升,在SO2和水共存的情况下,仍具有80%以上的NO转化率。在此基础上,通过对比SCR反应前后催化剂的FT-IR分析结果,剖析了可能的抗SO2抗水机理     

Preparation of MnCe（y）O_x/TiO_2 catalysts and their catalytic activity for catalytic combustion of toluene

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了不同配比的MnCe复合型催化剂,并采用X射线衍射（XRD）、氧气的程序升温脱附（O2-TPD）和氢气的程序升温还原（H2-TPR）对制备的催化剂进行表征,比较了催化剂催化氧化（燃烧）甲苯的活性。研究结果表明,所制备的催化剂MnCe（y）Ox/TiO2对甲苯有明显的催化活性。当Ce/（Mn＋Ce）的摩尔比为0.1时,催化剂MnCe（0.1）Ox/TiO2的催化活性最高,甲苯的转化率达到90%时的温度为254℃。在催化剂MnOx/TiO2中掺杂少量的Ce元素,有利于活性组分Mn物种在载体表面上以更小颗粒而且更高的分散度存在,从而提高催化剂的催化活性。     

AgO/Al_2O_3催化剂选择还原氮氧化物的研究

对浸渍法和水热共沉淀法制备的AgO/Al2O3催化剂进行了选择还原氮氧化物的研究。结果表明:催化剂制备方法对催化剂的催化效果起重要作用,水热共沉淀法制备的AgO/Al2O3催化剂要比浸渍法制备的更有活性;引入不同的还原剂表现出不同的还原性能,水热共沉淀法制备的AgO/Al2O3催化剂具有更强的抗水抗硫性能。AgO与高比表面积Al2O3之间的强相互作用是水热共沉淀法制备的AgO/Al2O3催化剂具有高选择还原活性的原因所在。催化剂表面吸附的氧气很大程度上促进了氮氧化物的选择性氧化过程。     

低温脱硝催化剂抗硫性能研究

低温脱硝催化剂工业应用的瓶颈问题是抗硫性差.本文对催化剂低温抗硫脱硝性能的影响因素进行了归纳总结,认为添加保护活性中心、促进硫酸铵盐分解、提高表面酸性和氧化还原能力的助剂、采用合适制备方法、对载体预处理,以及对催化剂进行预硫化均会影响低温脱硝催化剂的抗硫性能.但SO2中毒位置和中毒机理不明确是阻碍低温脱硝催化剂工业应用...     

铥改性MnCeOx/TiO2催化剂在氨中低温还原NOx的优越性能

采用溶胶-凝胶法制备了MnCeTm_yO_x/TiO₂(y为Tm/Mn摩尔比,y=0.1,0.3,0.5)低温SCR脱硝催化剂,研究和分析了TmO_x对催化剂脱硝性能的影响。所研制的MnCeTmO_x/TiO₂催化剂提高了以氨为还原剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝性能,并采用XRD、NH₃-TPD分析探究了TmO_x的作用及内在机制。结果表明,当y=0.3时,催化剂具有最佳的脱硝效果,在150℃具有95%以上的NO_x转化率。对催化剂进行了稳定性测试和不同空速下的性能测试结果表明,MnCeTm_0.3O_x/TiO₂催化剂具有良好的稳定性,且在两种空速下均能保持优异的低温NH₃-SCR脱硝性能。     

氧化球团烟气中SO2和H2O(g)对SCR脱硝的影响

选择性催化还原(SCR)具有效率高、技术成熟的优势,但处理球团烟气需要加热才能达到SCR脱硝的反应温度,导致能耗和运行成本高.氧化球团预热Ⅱ段(PH段)烟气温度在300℃以上,满足SCR反应所需温度,但是烟气中含有的SO2和H2O(g),会对催化剂的脱硝性能产生影响.研究了 PH段烟气中SO2和H2O(g)对V/Ti催...     

固体超强酸S_2O_8~(2-)/TiO_2-WO_3的制备及其催化性能研究

用溶胶-凝胶法制备了固体超强酸S2O82-/TiO2-WO3,并对其进行了XRD与IR表征,用乙酸乙酯合成模型反应考察了其催化性能,系统研究了WO3的含量、焙烧温度等制备条件对S2O82-/TiO2-WO3性能的影响。实验表明:在(NH4)10W12O41.xH2O质量分数为5.0%、焙烧温度为500℃条件下通过溶胶-凝胶法制备的固体超强酸S2O82-/TiO2-WO3,其载体为微细且晶格不太完整的锐钛矿型TiO2,比表面积较大,具有比浸渍法制备的SO42-/TiO2更高的硫含量和更强酸性,并具有较高的催化酯化活性和稳定性,在反应条件为:醇酸摩尔比1.48∶1、催化剂用量为冰醋酸的6.0%、反应时间2.0h,乙酸转化率可达74.1%(不加分水器)。催化剂在无需任何再生的条件下重复使用,活性下降趋势平缓,显示良好的稳定性。     

新型SO2-4/TiO2-MoO3催化剂的制备方法及其应用实例--催化合成异丁醛丙二醇缩醛新工艺

详实地阐述了新型固体超强酸SO2-4/TiO2-MoO3催化剂的制备方法及其应用实例———催化合成异丁醛1,2-丙二醇缩醛新工艺。合成实践表明,SO2-4/TiO2-MoO3是合成缩醛(酮)的优良环保型催化剂,具有显著的技术、经济效益。     

Ni/M_xO_y/CeO_2-ZrO_2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2Ni/BaO/CeO2-ZrO2Ni/CeO2-ZrO2Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。     

MnOx?FeOy/TiO2?ZrO2?CeO2低温选择性催化还原NOz和抗毒性研究

用溶胶凝胶法制备TiO₂?ZrO₂?CeO₂（摩尔比4∶1∶1.25）载体,柠檬酸溶液浸渍法进一步负载MnO_x及MnO_x?FeO_y,进而合成了一种Fe掺杂的新型Mn基复合氧化物催化剂,考察其NH₃选择性催化还原NO性能及抗硫性能。它在含硫氛围中有良好的低温选择性催化还原（SCR）能力和抗中毒能力,Fe的引入促进了Mn与TiO₂?ZrO₂?CeO₂载体之间的相互作用,增加了催化剂表面Lewis酸性位点的数量。根据X射线光谱分析,Mn4+,Ce4+和吸附的氧的含量明显增加,对提高催化剂的性能非常有利。根据热重分析,在SO₂和H₂O同时存在的环境下,Fe的存在使硫酸铵和硫酸铈的产生量减少,抑制了锰的硫酸化,进一步提高了催化剂的抗毒性。MnO_x（12.5%）?FeO_y（0.8）/TiO₂?ZrO₂?CeO₂（4∶1∶1.25）催化剂在180 ℃下,同时通入体积分数10% H₂O和125×10?6 SO₂ 240 min,NO_z转化率可保持在75.6%。根据研究成果,新型锰基复合金属氧化物催化剂为进一步探索催化剂的SCR反应和抗毒机理提供了基础,促进了SCR工艺的工业应用。      

稀土掺杂固体超强酸SO2-4/TiO2催化合成二芳基乙烷的研究

研究了以稀土元素Sm、Nd、Y对固体超强酸SO2- 4/TiO2进行改性,并用于催化合成二芳基乙烷,考察了影响反应的因素.结果表明,稀土掺杂固体超强酸SO2-4/TiO2/REn+具有催化性能高、性能稳定且连续催化活性基本保持不变的优点.最佳实验条件为:苯乙烯与二甲苯之比为1∶7.5,催化剂用量为1%(总投料质量分数),反应时间为3小时,反应温度为回流温度,产率可达96.7%.     

改性含钒物料的脱硝性能及理化性能

我国钢铁行业典型工序烟气中NO_x控制是研究的焦点。选择性催化还原技术是工业烟气脱硝技术中最常用的烟气脱硝方法。为充分发挥含钒物料的利用价值，降低脱硝成本，本文以钢铁企业在生产过程中产生的含钒物料为原料，采用焙烧预处理和硫酸浸渍的方式改性，制备了一种用于选择性催化还原氮氧化物的新型催化剂。通过优化制备参数，获得高活性和高抗性的脱硝催化剂，并借助表征技术明晰其理化性质。根据催化活性测试结果，经焙烧改性后含钒物料催化活性相较于未改性者仅略有提高，而硫酸改性极大提高了催化剂的高温催化性能和抗水抗硫性。氧气在催化反应过程中起着重要作用，较低含量或较高含量都会产生负面影响。焙烧处理后活性物种主要由Fe₃O₄向α-Fe₂O₃转变，而硫酸改性对表面孔结构有增强作用，可以促进催化剂的活性提升，同时催化剂中形成的硫酸盐物种对于提高催化活性也起着至关重要的作用。     

低温La/Ce掺杂锰基脱硝催化剂的制备及表征

采用共沉淀法制备低温La/Ce掺杂锰基脱硝催化剂粉体,通过SO24-酸化处理改善其抗硫性,并采用ICP、FT-IR、XRD、SEM、BET及脱硝活性测试进行表征.结果表明,在500℃焙烧温度下,采用0.2 mol/L H2SO4进行酸化处理,所制备La1-Ce6-Mn/Ti催化剂粉体Mn/Ti质量比值最大,活性位点最多...     

碱熔-电感耦合等离子体原子发射光谱法测定稀土型选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂中氧化镧、氧化铈和二氧化硅

稀土型选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂被广泛应用在脱硝系统，化学成分配比是稀土型选择性催化还原脱硝催化剂性能判定的重要依据之一。因此，有必要开发稀土型选择性催化还原脱硝催化剂中氧化镧、氧化铈和二氧化硅的测定方法。稀土型选择性催化还原脱硝催化剂产品中存在耐高温且硬度高的钨和钛，常规酸溶法难以将其完全分解。本文采用氢氧化钠和过氧化钠碱熔解样品，对熔剂用量、熔融温度、熔融时间和浸取时盐酸用量进行L₁₆(4⁵)的正交条件试验，确定样品前处理最佳条件：熔剂为1.5 g氢氧化钠-3.0 g过氧化钠，熔融温度为850℃、熔融时间为15 min,浸取时盐酸用量为25 mL;选择La 333.749 nm、Ce 446.021 nm和Si 251.611 nm为分析谱线；当溶液中Na⁺的质量浓度不大于2.0 mg/mL时，各元素的回收率为95.3%～100%,因此本文选择将溶液稀释10倍，此时溶液中Na⁺约为1.5 mg/mL,共存元素的干扰对测定结果影响可忽略不计；最终建立了电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP...     

CO_2氢化催化剂的制备及性能研究

采用共沉淀-程序升温焙烧的方法制备Cu/Mn氧化物催化剂,考察元素组成对催化剂结构和性能的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)等对样品进行表征.结果表明,催化剂前驱体在程序升温焙烧过程中可形成Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4尖晶石相,该尖晶石相结构有利于Cu晶粒分散,防止Cu晶粒在反应过程中团聚和烧结.元素组成显著影响催化剂的前驱体结构和性能.当Cu占Cu、Mn总质量的40%时,催化剂前驱体中几乎全部的Cu都与Mn结合形成Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4尖晶石相,比表面积最大,催化活性最高,CO_2转化率最高达到16.3%.尖晶石相结构有利于催化剂活性提高.Cu/Mn氧化物催化剂更有助于促进逆水煤气变换(RWGS)反应.     

改性活性炭纤维负载锰铈复合氧化物低温选择性催化还原脱硝

采用Ce-MnO_x/ACFN对烟气进行低温选择性催化还原脱硝实验,分别考察了活性炭纤维(ACF)改性、Ce-MnO_x负载量和Ce/Mn摩尔比以及操作条件对脱硝效率的影响.在70~110℃条件下,Ce-MnO_x/ACFN作为选择性催化还原脱硝的催化剂具有良好的活性,其脱硝效率随烟气温度升高而升高.催化剂载体活性炭纤维经硝酸改性后脱硝效率有明显提高.随着Ce-MnO_x负载量增加和Ce/Mn摩尔比增加,脱硝效率先升高后降低.随着入口烟气NH₃/NO摩尔比增加,脱硝效率先升高后趋于稳定.当入口烟气中水蒸气体积分数大于8%时,脱硝效率随其增加而降低.      

CO气氛下稀土尾矿的催化脱硝特性研究

对白云鄂博稀土尾矿的催化脱硝性能进行了研究。结果表明:该稀土尾矿具有良好的催化脱硝性能;随着温度的升高和碳氮比的增大,尾矿的脱硝效率明显提升,当碳氮比为4∶1、温度为900℃时,未焙烧尾矿催化下NO转化率高达97%。稀土尾矿中的Fe元素主要以Fe_2O_3和Fe_3O_4形式存在,在尾矿催化CO还原NO过程中,Fe元素向低价态转变;Fe类物质的增多以及多种物质的协同作用均可提高尾矿的催化脱硝活性。天然尾矿中含有大量的Ce~(3+);在CO还原气氛下,尾矿中Ce~(3+)含量进一步增加,提高了尾矿的脱硝性能。程序升温还原实验结果表明尾矿具有优异的还原能力。