核素在水平组件迁移的现场示踪试验

在水平组件中的迁移试验是核素在含水层迁移试验的重要组成部分。本文主要介绍在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施 (URF)试验竖井中进行的水平组件试验的方法和结果。水平组件中装有示踪剂和在含水层采集的未扰动土壤 ,通过试验竖井壁水平插入含水层 ,天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流过组件 ,在接取样管的另一端接取水样 ;通过测量试验期间采集的水样和试验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度 ,得到核素的迁移数据。试验结果表明 ,黄土对试验所用的90 Sr、2 3 7Np、2 3 8Pu和 2 41Am以及 Sr、Nd和 Ce都有较强或很强的吸附能力 ;核素迁移具有偏心现象 ;腐殖酸延缓了 90 Sr的迁移 ;3 H的迁移速度慢于 Br-。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在水平土柱中迁移的实验场示踪研究

将装有示踪剂和含水层未扰动土的水平土柱,通过竖井壁水平插入含水层,天然地下水通过与含水层介质紧密相连的一端流过土柱,在另一端接取水样;通过测量实验期间采集的水样和实验结束后切割的土壤样品中示踪剂的浓度,得到核素的迁移数据。实验结果表明,所用核素中迁移最快的90Sr的延迟系数>290,说明黄土对实验所用的90Sr、237Np、238Pu和241Am都有较强或很强的吸附能力;有腐殖酸的3号和8号土柱中90Sr的延迟系数大于无腐殖酸的2号土柱的延迟系数,说明腐殖酸延缓了90Sr的迁移;无腐殖酸的2号水平土柱中90Sr的延迟系数与实验室模拟土柱的延迟系数基本相同。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料中迁移行为的野外试验研究

本文介绍了^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr在包气带黄土、含水层和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、水泥砂浆粉)中迁移行为的野外试验的方法和结果。在包气带黄土和工程屏障材料中的迁移试验是在天然和喷淋(15mm／d)两种条件下进行的，含水层迁移试验包括核素在用未扰动含水介质填装的组件试验与核素在未扰动含水介质中的示踪试验。经过3年试验，核素在天然条件下的包气带黄土中以及无论在天然还是喷淋条件下的工程屏障材料中，示踪剂未见明显迁移(即未迁移出示踪源层外)；在喷淋条件下，在包气带黄土中通过石英砂示踪源层^90Sr(质心)向下迁移2．7cm，通过示踪源层外边缘上的黄土向下迁移13cm(峰位)；^237Np、^238Pu、^241Am未见明显迁移。发现石英砂做示踪剂载体对黄土非饱和水有屏流作用，影响核素迁移，以石英砂和黄土做载体的对比实验证实了这一点。^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在未扰动含水层介质示踪试验中经1023d未见明显迁移，仍在示踪源点。含水层组件试验中^238Pu和^241Am未见明显迁移，在组件8(面源)中，^237Np向后迁移0．95cm，^90Sr(质心)迁移4．7cm。试验结果还表明，核素在变质水泥和普通水泥中迁移(3年)规律未见明显差异。     

^3H和Br^-在含水介质中的混合迁移实验

在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施的实验竖井中进行了^3H和Br^-的混合迁移实验。设计了两种实验装置。在水平放置的实验装置中装有示踪剂和在含水层采集的扰动土，天然地下水通过连接管进入实验装置的前端，在实验装置末端和不同取样断面抽取(或采集)水样，并通过对水样的测量得到示踪剂的迁移速度。在相同条件下，Br^-的迁移速度均大于^3H的迁移速度。这可能是由于负离子的排斥效应造成的。各实验装置流出液中^3H与Br^-迁移速度之比在0．78～0．94之间。无论示踪源层是点源还是面源,^3H和Br^-各自在不同距离处不同径向位置的迁移速度相同。按浓度峰或按质心的计算均可看出，^3H与Br^-的速度比随距离增加而减小。     

90Sr、237Np、238Pu和241Am在含水层中迁移的模拟实验

在中国辐射防护研究院野外试验场的地下研究设施内进行了^90Sr、^237Np、^238Pu和^241Am在含水层介质中迁移的模拟实验。实验用的非扰动原状土柱取自地下研究设施内的含水层，实验用水为地下水。实验结果表明，试验场含水层介质对^238Pu和^241Am具有很强的吸附能力，对^237Np的吸附能力相对次之，对^90Sr的吸附能力相对较弱。在实际水流速为6.13cm/d条件下，经过527.5天，各核素的活度浓度峰分别迁移了16cm(^90Sr)、3.9cm(^237Np)、小于0.2cm(^238Pu和^241Am)。采用核素二维迁移方程和本文提出的核素从源层释放的洗脱模型对浓度分布进行了拟合，得到了核素迁移参数，实验数据和拟合曲线符合较好。     

建造用于含水层中核素迁移试验的地下研究设施的地下研究设施的技术要求

在中国辐射防护研究院（CIRP）野外试验场建造了用于在浅部含水层中进行核素（^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr等）迁移试验的地下研究设施（URF）。该设施须满足的主要技术要求包括：保持周围试验区土体结构稳定，保持地下水化学条件和水动力条件不被改变。采用人工小进尺开挖和快速支护衬砌以及沉井法建造竖井等措施保护了周围土体结构未被破坏。衬砌前用四层聚乙烯膜铺衬洞壁，竖井体下沉前外壁涂刷氯烯烃防水胶液，基本防止了对地下水化学条件的影响。严格控制施工降水方式，由于施工中未采用抽水降低水位方式，保持了地下水动力条件没有变化。施工和运行过程中对有关指标进行了监测，结果表明采取有效措施后使URF达到了预定技术要求，满足了核素迁移试验条件。     

大亚湾核电站周围陆地环境放射性水平简介

介绍了1994～2001年大亚湾核电站周围陆地环境的放射性监溃结果，并与1994年核电站运行前的监测结果进行了比较。大亚湾核电站周围陆地环境γ辐射保持在原本底水平；核电站厂区地下水在雨季能测到略高于本底的^3H；气溶胶、各种生物样、土壤及水样等环境介质中除了检测到与本底水平相当的^137Cs、^90Sr外，未发现来自核电站的人工放射性核素。     

90Sr在双层孔隙介质迁移过程中比活度分布"低谷"的成因与特征

简要介绍了人工喷淋条件下在非饱和黄土中进行的核素迁移实验.实验所用示踪剂为90Sr和237Np、238Pu、241Am等超铀核素,示踪源是上述示踪剂的硝酸盐溶液与石英砂的均匀混合物;石英砂的粒径在0.2～0.45 mm之间;示踪源层尺寸为120 cm×50 cm,厚0.7 cm,挖坑浅埋于地表下50 cm深处;喷淋强度为5 mm/h、3 h/d;实验历时1 078天;每半年在实验坑采集1个土芯样,经切割成样品后送实验室测量样品中核素的比活度,得到核素比活度的纵向分布.本文主要对90Sr的实验结果进行了数据处理,发现90Sr在双层孔隙介质中迁移时,比活度分布出现一"低谷".文中以90Sr为例讨论了比活度分布"低谷"的成因和特征.由于石英砂层的存在,作为核素迁移载体的水的运移产生绕流,使得90Sr在石英砂层下方的迁移距离远小于85Sr在单一黄土介质中的迁移.     

典型放射性核素在某极低放填埋场特定场址的迁移预测

简要介绍了某极低放填埋场的场址特征、核素迁移预测主要参数的选取和使用的模型,重点介绍了极低放废物填埋场主要放射性核素3 H、90Sr在包气带和含水层的迁移情况,通过对3 H、90Sr的模拟迁移预测分析,基本掌握了3 H、90Sr在特定场址的迁移规律,为场址的安全评价提供了参考。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np、238Pu、241Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果.在天然和喷淋两种条件下,237Np、238Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动.喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右.在包气带模拟实验中,90Sr、237Np、238Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm.在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr、237Np、238Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm.野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多.在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快.包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象.CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在.237Np不易形成真胶体.工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响.     

~3H和Br~-在含水介质中的混合迁移实验

在中国辐射防护研究院野外试验场地下研究设施的实验竖井中进行了3H和Br-的混合迁移实验。设计了两种实验装置。在水平放置的实验装置中装有示踪剂和在含水层采集的扰动土,天然地下水通过连接管进入实验装置的前端,在实验装置末端和不同取样断面抽取(或采集)水样,并通过对水样的测量得到示踪剂的迁移速度。在相同条件下,Br-的迁移速度均大于3H的迁移速度。这可能是由于负离子的排斥效应造成的。各实验装置流出液中3H与Br-迁移速度之比在0 78～0 94之间。无论示踪源层是点源还是面源,3H和Br-各自在不同距离处不同径向位置的迁移速度相同。按浓度峰或按质心的计算均可看出,3H与Br-的速度比随距离增加而减小。     

土壤样品中^90Sr的准确分析测定

^90Sr是环境中一种重要的人造放射性核素。因其裂变产额高且为中长寿命核素，生物半衰期长，具亲骨性，是核环境监测中的一种重要核素，因此，对环境土壤样品中^90Sr的准确分析对安防、环保有着十分重要的意义。     

核素在弱含水层三维迁移的现场示踪试验

对核素在弱含水层中的三维迁移进行了现场试验。试验结果表明:经过1023d的试验,示踪核素90Sr、237Np、238Pu和241Am纵向分布的浓度峰均在最初释放的源层位置未动,迁移最快的90Sr的质心移动了0 32cm;按质心计算,90Sr、237Np、238Pu和241Am的延迟系数(Rd)分别为4 0×102、1 6×103、2 7×105和∞。这表明,黄土介质对这几种示踪核素具有强的吸附能力。     

核素在非饱和黄土介质中的二维迁移

试验结果表明，天然降水条件下，在近3年的试验期间，^60Co,^85Sr和^134Cs三种核素在非饱和黄土介质中的比活度分布质心仍在示中源层这内，^85Sr的侧向比活度分布方差与纵向比活度分布方差相当；在人工喷淋条件下，这些核素的迁移距离也很短，说明非饱和黄土对这些核素有较强的吸附滞留能力。或者换句话说，非饱和黄土可以作为中低放废物处置的候选地质介质。另外，根据对试验结果的拟合与分析看出，降水入渗量极大地影响着核素向下的迁移速度和纵向扩展，因此，控制流经处置库的入渗水量，是减少处置废物中放射性核素对环境影响的重要因素。     

237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了237Np、238Pu、241Am和90Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉-土壤体系的野外迁移试验方法和结果.将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层,埋置在黄土包气带试验坑50 cm深处进行实验.在喷淋降水(5 mm/h×3 h/d)和天然降水两种条件下,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中,三年的野外迁移试验结果显示,四种核素均看不出明显迁移.经过1 100多天,每种示踪剂迁移距离都在1 mm范围内.每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的5%左右,95%左右的核素仍存留在示踪源层内.尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异.核素在水泥砂浆粉中近1 100天野外实验期间迁移不到1 mm,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用.     

企业标准《尿中^90Sr的分析方法》的编制

^90Sr是纯β放射体，半衰期为29．1a。^90Sr裂变产额较高，对^235U热中子诱发裂变，产额为4．79％。^90Sr作为辐射源在军事、科学研究、放射仪表上均有重要用途。锶是典型的亲骨性核素，^90Sr、^89Sr分别属于高毒性和中毒性核素，在体内具有极大危害。     

^3H和^90Sr示踪剂在土壤包气层示踪实验中的应用

本工作测定了土壤包气层中3H和90Sr在天然条件和人工喷淋条件下的扩散系数,并研究了3H和90Sr示踪剂在黄土包气层中的迁移行为.结果表明,在华北地区黄土高原天然条件下,包气层中氚示踪剂以0.03cm/d速度迁移,纵向扩散系数Dx为0.52cm2/d;在2m×2m实验坑中,以5mm/h喷淋强度每天喷淋3h的条件下,氚示踪剂以2.27cm/d的速度向下迁移,纵向扩散系数Dx为7.75cm2/d.包气层中天然条件下90Sr基本没有迁移;人工喷淋条件下,90Sr以3.7×10-3cm/d速度迁移,纵向扩散系数Dx为0.03m2/d.     

湖北、湖南、江西、浙江、安徽省石煤矿区环境介质中天然放射性核素水平调查

湖北、湖南、江西、浙江和安徽省石煤储藏量占全国的90％以上。1991～1993年，由国家环保局和中国核工业总公司合作，组织开展了“放射性伴生石煤矿开发和利用对环境影响研究”调查，其中，上述5省石煤矿区土壤、石煤（渣）、碳化砖、水和气溶胶等环境介质中天然放射性核素水平调查是其主要项目之一。调查中采集土壤样品39个，水样34个，气溶胶样品8个，石煤样品81个，石煤渣样品58个，碳化砖样品44个。调查结果表明：5省被调查石煤矿区土壤中^238U和^236Ra平均含量分别为0．37和0．24kBq／kg；石煤、石煤渣和碳化砖中^226Ra的平均含量分别约为1．3、1．4和0．9kBq／kg；矿区排出水样中天然铀和^226Ra平均浓度分别为33μg／L和58mBq／L；矿区外水塘和江河水样中天然铀和^226Ra平均浓度为分别3．4μg／L和45mBq／L；矿区气溶胶样品^238U和^226Ra平均浓度分别为0．6和0．5mBq／m^3。     

切尔诺贝利沉降物~(137)Cs和~(90)Sr在乌克兰、白俄罗斯和俄罗斯土壤中的迁移

在切尔诺贝利核电站(ChNPP)的30km限制区内及其他被污染的区域(乌克兰、白俄罗斯和俄罗斯)内进行的研究表明,由1986年核事故造成的大量~(137)Cs和~(90)Sr沉积已存留在土壤表层并且看来要长时间的存留。但是,在潮湿的有机质土壤中,却明显地向下运移。 为了确定~(137)Cs和~(90)Sr在未扰动土壤不同位置上和在不同土壤类型中的垂直分布剖面,在1987～1993年期间进行了实验室和野外试验。然后用这些试验的数据通过两种类型的模型,计算了这两种放射性核素的垂向迁移率。 试验结果表明,土壤类型及其含水量对土壤剖面放射性核素的分布形式具有重要影响。在未扰动的且排水良好的砂质土和砂壤土中,放射性核素存留在土壤上部层。然而,在泥炭沼泽土和水淹草甸中,核素明显地向下迁移。在冰碛土中,放射性核素在耕作土壤层中的分布大体上是均匀的;核素分布的深度和均一性取决于土壤结构和土壤的管理方式。~(90)Sr的垂向迁移率总是高于~(137)Cs的垂向迁移率。在不同土壤类型中对~(137)Cs和~(90)Sr之间的迁移率进行了比较,~(90)Sr在砂壤土和砂质土中迁移最快,而~(137)Cs在泥炭、沼泽土中迁移最快。     

建造用于含水层中核素迁移试验的地下研究设施的技术要求

在中国辐射防护研究院 (CIRP)野外试验场建造了用于在浅部含水层中进行核素 (2 3 7Np、2 3 8Pu、2 41Am和 90 Sr等 )迁移试验的地下研究设施 (URF)。该设施须满足的主要技术要求包括 :保持周围试验区土体结构稳定 ,保持地下水化学条件和水动力条件不被改变。采用人工小进尺开挖和快速支护衬砌以及沉井法建造竖井等措施保护了周围土体结构未被破坏。衬砌前用四层聚乙烯膜铺衬洞壁 ,竖井体下沉前外壁涂刷氯烯烃防水胶液 ,基本防止了对地下水化学条件的影响。严格控制施工降水方式 ,由于施工中未采用抽水降低水位方式 ,保持了地下水动力条件没有变化。施工和运行过程中对有关指标进行了监测 ,结果表明采取有效措施后使 URF达到了预定技术要求 ,满足了核素迁移试验条件