Y/SBA-15复合分子筛的形貌控制及催化正戊烷芳构化性能的研究

以Y分子筛为基体,采用不同的晶化方式合成Y/SBA-15复合分子筛。以正戊烷芳构化反应为探针,考察复合分子筛的芳构化性能。结果表明,晶化时间36 h,晶化温度100℃,晶化次数2次时,得到的是壳核型复合分子筛,对于二甲苯来说,壳核型复合分子筛比混晶型复合分子筛具有较好的选择性。     

Y/SBA-15复合分子筛的形貌控制及催化正戊烷芳构化性能的研究

以Y分子筛为基体,采用不同的晶化方式合成Y/SBA-15复合分子筛。以正戊烷芳构化反应为探针,考察复合分子筛的芳构化性能。结果表明,晶化时间36 h,晶化温度100℃,晶化次数2次时,得到的是壳核型复合分子筛,对于二甲苯来说,壳核型复合分子筛比混晶型复合分子筛具有较好的选择性。     

复合分子筛β∕SBA-15的合成及表征

以β分子筛为部分硅铝源,正硅酸乙酯为硅源,P123为模板剂,采用后合成法在水热条件下制备复合分子筛β/SBA-15。考察了酸浓度、酸体积、晶化温度和晶化时间等合成条件对合成样品的影响。通过XRD、红外(FTIR)、N2吸附-脱附等表征手段对其结构进行了表征,结果表明,酸浓度为6 mol/L,酸体积40 mL,β加入量50%(占样品质量分数),晶化温度110℃,晶化时间48 h为最佳合成条件,β次级结构单元进入SBA-15孔壁中,孔壁变厚。然后,将Hβ、机械混合分子筛、复合样品的苯酚烷基化催化效果进行对比,表明合成样品优于机械混合型分子筛。     

Y/ZSM-5核-壳复合分子筛的合成及其催化性能研究

以Y型分子筛在NaOH溶液中溶解产生的Si和Al为硅/铝源,并向其中加入四乙基溴化铵和胶态二氧化硅,经过水热晶化合成Y/ZSM-5核-壳型复合分子筛。通过XRD、SEM、NH_3-TPD等表征分别对Y/ZSM-5复合分子筛的结构、形貌和酸性进行了研究;考察了Y/ZSM-5复合分子筛的酸性和孔结构在乙苯加氢脱烷基反应中的催化特性。结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的总酸量低于Y+ZSM-5机械混合样品,复合分子筛的B/L比例高于Y+ZSM-5,证明Y/ZSM-5复合分子筛不是单纯的Y型分子筛和ZSM-5的机械混合,其弱酸量的增加和其独特的孔结构产生的协同作用有利于提升乙苯脱烷基反应的转化率并优化产物分布。     

Y/ZSM-5核-壳复合分子筛的合成及其催化性能研究

以Y型分子筛在NaOH溶液中溶解产生的Si和Al为硅/铝源,并向其中加入四乙基溴化铵和胶态二氧化硅,经过水热晶化合成Y/ZSM-5核-壳型复合分子筛。通过XRD、SEM、NH_3-TPD等表征分别对Y/ZSM-5复合分子筛的结构、形貌和酸性进行了研究;考察了Y/ZSM-5复合分子筛的酸性和孔结构在乙苯加氢脱烷基反应中的催化特性。结果表明,Y/ZSM-5复合分子筛的总酸量低于Y+ZSM-5机械混合样品,复合分子筛的B/L比例高于Y+ZSM-5,证明Y/ZSM-5复合分子筛不是单纯的Y型分子筛和ZSM-5的机械混合,其弱酸量的增加和其独特的孔结构产生的协同作用有利于提升乙苯脱烷基反应的转化率并优化产物分布。     

ZSM-5–SBA-15复合分子筛的制备

采用后合成法合成了ZSM-5–SBA-15微介孔复合分子筛,考察了m(ZSM-5)/m(SBA-15)、晶化时间、盐酸量、焙烧温度对烷基化催化性能的影响。在m(ZSM-5)/m(SBA-15)=0.2,晶化时间为18 h,盐酸量为20 m L,焙烧温度为550℃条件下,合成的复合分子筛催化剂的甲醇转化率为94.93%,对二甲苯选择性为45.46%。惰性SBA-15介孔分子筛抑制了ZSM-5外表面酸性,提高了对二甲苯的选择性。     

蒽醌/分子筛复合正极材料的制备及其在锂离子电池中的性能研究

通过研磨法将蒽醌以不同比例混合于SBA-15分子筛的孔径结构中，制备出蒽醌/分子筛复合正极材料。并用XRD、SEM、BET等方法对SBA-15分子筛、蒽醌及复合材料进行了结构表征，应用恒流充放电、倍率充放电、循环伏安法、交流阻抗等测试手段对复合正极进行了电化学性能测试。结果表明分子筛/蒽醌复合正极的比容量、循环性能、倍率性能和电化学性能较纯蒽醌正极均有了一定幅度的提升。其中蒽醌填充量为66%的复合材料综合性能提升最大，首次放电比容量达到186.9 mAh/g,五十次循环之后剩余比容量有74.2 mAh/g,是纯蒽醌电极比容量初始值和五十次循环后的1.35和1.26倍。这是由于SBA-15分子筛的应用提高了AQ活性物质的利用率而得到的优化。     

HClO4/SBA-15固体酸催化剂的制备及催化性能

将高氯酸引入具有较大孔径和比表面积的介孔分子筛SBA-15中,制备了用于异相催化的固体酸催化剂HClO4/SBA-15,并通过采用X-射线衍射(XRD)、多孔性检测、透射电镜(TEM)分析等方法,对其结构进行了分析表征.HClO4被负载后,材料的比表面积、孔径及孔容等多孔性参数都有所降低,但并没有破坏介孔分子筛SBA-15的孔道结构.为了证明HClO4/SBA-15的催化性能,探究了HClO4/SBA-15催化的选择性脱异丙叉基及乙酰化的一锅法反应.在室温条件和催化量的HClO4/SBA-15作用下,反应30 min内即可完成,产率达到98％,产物的化学结构通过1H NMR、13C NMR及MS等手段得到了表征.该法后处理简单、收率较高,而且不需要任何溶剂.     

SO42-/Al2O3-ZrO2/SBA-15固体酸催化合成棕榈酸甲酯

将Al(NO3)3.9H2O,Zr(NO3)4.5H2O与活化后的主体材料SBA-15分子筛通过尿素水解的方法,制备了改性SBA-15分子筛,进一步用硫酸浸渍处理改性分子筛以增强分子筛表面的酸活性中心。并采用红外光谱、扫描电镜、透射电镜等分析方法对试样进行了表征,结果表明,制得的催化剂SO24-/Al2O3-ZrO2/SBA-15仍然保持高度有序的介孔一维六角结构。并将其催化剂用于棕榈酸与甲醇的酯化反应中,采用正交实验确定较佳的工艺条件为:催化剂用量为1.2 g,n(棕榈酸)∶n(甲醇)=1∶12,反应时间为9 h,此条件下棕榈酸甲酯的反应收率可以达到82.3%,实验表明所合成的固体酸催化剂具有良好的催化性能。     

Ce-SBA-15改性分子筛催化氧化油酸的研究

采用微波水热法合成SBA-15,并用浸渍法合成了Ce-SBA-15催化剂,对Ce-SBA-15催化剂进行了红外、XRD、氮气吸附脱附和吡啶红外等表征,结果表明Ce的添加没有影响SBA-15的骨架结构,同时增加了载体SBA-15的L酸位和B酸位,改性的分子筛属于中强酸.采用油酸氧化制备壬二酸的方法考察自制的Ce-SBA-15催化剂的催化活性,重复反应2次,壬二酸总收率为86％,是以磷钨酸为催化剂反应收率的1.25倍,实验结果表明了Ce的添加有效地提高了复合分子筛的酸催化性能.     

M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛的制备、表征及其催化NO+CO反应研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr) 介孔分子筛催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、H₂-TPR和XPS等对样品进行分析表征,在固定床微型反应器中评价M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)分子筛催化剂催化NO+CO的反应性能。结果表明,负载金属的SBA-15分子筛仍保持高度有序的二维六方介孔结构,比表面积和孔径略有减少,负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度。Cu/SBA-15、Cr/SBA-15和Fe/SBA-15催化剂对NO+CO反应体系均有一定活性,但由于活性金属自身的特性及其在载体表面负载量的差异,3种催化剂上呈现的NO还原活性不同,顺序为：Cr/SBA-15＞Cu/SBA-15＞Fe/SBA-15。     

介孔分子筛SBA-15的研究进展

介孔分子筛SBA-15具有独特的物理化学性质和广阔的应用前景,成为众多研究领域的一个研究热点。本文介绍了介孔分子筛SBA-15的特点、制备方法及主要用途。简述了近年来SBA-15的研究进展。本文最后对SBA-15在可控合成、改性以及复合过程中的可能应用进行了展望与总结。     

间接模板剂法合成介孔SAPO-11分子筛及其加氢异构化性能

采用水热合成法,将未焙烧的介孔材料SBA-15作为硅源合成介孔SAPO-11分子筛。利用X射线衍射、N2吸附-脱附等温曲线,BET物理吸附,NH3-TPD以及扫描电子显微镜等对分子筛的形貌和孔结构性质进行表征。将正十二烷作为原料,考察负载量为0.5%的Pt/SAPO-11分子筛催化剂的加氢异构化反应催化性能。结果表明:以未焙烧的SBA-15作为硅源制备介孔SAPO-11分子筛,介孔比表面积为77.2 m2/g以及介孔孔容为0.261 m~3/g,有效降低孔道传质阻力,酸量显著增加,活性位增多,使长链烷烃加氢异构化的选择性达到65.21%。     

复合分子筛在烃类异构化反应中的应用研究进展

近年来研究者发现复合分子筛具有孔结构丰富、水热稳定性良好、表面性质可调控等优点,在烃类异构化反应中表现出比单一分子筛更高的反应活性和更好的异构体选择性。本文综述了丝光沸石分子筛（MOR）、Y型分子筛、β分子筛、ZSM系列分子筛、SAPO系列分子筛等两两复合的微孔-微孔复合分子筛和微孔分子筛与MCM-41分子筛、SBA-15分子筛等介孔分子筛复合的微孔-介孔复合分子筛在烷烃异构化、烯烃异构化等反应中的应用研究进展,并对用于烃类异构化复合分子筛的研究与发展方向进行了展望,指出复合分子筛用于真实石油馏分的异构化研究仍需更深入、系统地展开;采用绿色高效的合成方法合成复合分子筛以及探究通过复合分子筛的结构设计和酸性调控,如何进一步提高复合分子筛在烃类异构化反应中的活性和选择性是未来研究的重点。     

分子筛−氧化锌复合填料的制备及其结构对光学性能的影响

探究了分子筛(MS)的结构和氧化锌(ZnO)的负载方式对分子筛?氧化锌(MS-ZnO)复合填料光学性能的影响,以研制高紫外?可见光?近红外(UV-VIS-NIR)反射型热控填料.先采用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备出SBA-15和MCM-48两种不同结构的分子筛.然后采用后嫁接法或直接生长法将ZnO分别负载于它们之中,形成具有多界面反射结构的ZnO/SBA-15和ZnO/MCM-48和具有包覆结构的Zn-SBA-15和Zn-MCM-48.所得SBA-15和MCM-48分子筛整体的紫外反射率超过0.95.采用不同结构分子筛制备的Zn/SBA-15粉体和Zn/MCM-48粉体经过高温煅烧后的太阳吸收比都为0.05.ZnO负载方式受分子筛结构的影响较大,三维孔道结构的分子筛MCM-48较简单的二维孔道结构SBA-15更易与ZnO复合形成包覆结构,且经历高温化学相变生成Zn2SiO4后,Zn-MCM-48比ZnO/MCM-48拥有更好的光反射能力,太阳吸收比只有0.03.用不同结构的分子筛改性都可以得到光学性能比ZnO更好的MS-ZnO复合填料.采用实验周期短的直接生长法制备的MS-ZnO复合填料虽然受限于分子筛的结构,但拥有更高的UV-VIS-NIR反射能力.     

SiW_(12)/SBA-15介孔分子筛催化合成月桂酸乙酯

用传统的水热合成法制备纯硅介孔分子筛SBA-15,将SiW12负载在SBA-15上.采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)对不同负载量的催化剂进行了表征.表征结果表明,催化剂SiW12/SBA-15仍具有纯硅SBA-15的介孔结构,SiW12的Keggin结构保持完整.该催化剂用于月桂酸与乙醇的酯化反应,重点考察了硅钨酸的负载量、反应温度、酸醇比、催化剂用量等因素对酯化反应性能的影响.得到最佳反应条件为:硅钨酸的负载量为25%,反应温度90 ℃,酸醇比1:2.5,催化剂用量为月桂酸质量的1%,反应时间4 h.催化剂再生实验结果认为,SiW12/SBA-15介孔分子筛具有良好的再生性能和稳定性.     

氧化锌/SBA-15复合材料制备及其光致发光性质

以三嵌段共聚物(P123)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在强酸性体系中利用水热法制备了分子筛SBA-15。以SBA-15为载体,利用等体积浸渍法将氧化锌负载到介孔分子筛SBA-15上,制得氧化锌/SBA-15。用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附-脱附和光致发光光谱(PL)等方法对样品进行表征。结果表明,SBA-15具有很高的有序性;氧化锌负载到SBA-15分子筛孔道中,有序度有所降低;氧化锌/SBA-15样品显示出优良的发光特性。     

ZSM-5/SBA-15催化氧化脱硫催化剂的制备表征及脱硫性能研究

结合分子筛ZSM-5与SBA-15自身的优点,合成了不同质量比例的ZSM-5/SBA-15微孔-介孔复合分子筛,并进行XRD、N2吸附-脱附表征,分析其结构特征。以其为载体负载金属W、Ni、Ce、Cu,制备出不同的氧化脱硫催化剂,对模拟油进行氧化脱硫研究。结果表明,负载金属W制备出的WO3-ZSM-5/SBA-15(ZSM-5质量分数为10%)复合分子筛,脱硫效果最好,脱硫率为75.44%。     

ZSM-5/SBA-15催化氧化脱硫催化剂的制备表征及脱硫性能研究

结合分子筛ZSM-5与SBA-15自身的优点,合成了不同质量比例的ZSM-5/SBA-15微孔-介孔复合分子筛,并进行XRD、N2吸附-脱附表征,分析其结构特征。以其为载体负载金属W、Ni、Ce、Cu,制备出不同的氧化脱硫催化剂,对模拟油进行氧化脱硫研究。结果表明,负载金属W制备出的WO3-ZSM-5/SBA-15(ZSM-5质量分数为10%)复合分子筛,脱硫效果最好,脱硫率为75.44%。     

不同铝源对SBA-15分子筛改性影响

为比较不同铝源对SBA-15分子筛改性的影响,以正硅酸乙酯为硅源,分别用异丙醇铝、氯化铝和硝酸铝对SBA-15分子筛进行改性, 运用XRD、N2等温吸附-脱附、SEM、 TEM和气相色谱对样品进行表征。将3种不同铝源改性SBA-15分子筛与USY分子筛复合制备加氢裂化催化剂,在固定床微型反应装置进行加氢裂化性能评价,结果表明,异丙醇铝在酸性条件下水解生成的Al(OH)^-₄更容易进入SiO₂骨架中,生成的产物异丙醇不影响铝离子的掺杂,由于异丙醇铝与正硅酸乙酯的水解速率一致,改性后所得材料孔分布更均一,规整性更高。将异丙醇铝对SBA-15分子筛改性后,与USY制备的复合分子筛催化剂用于正十二烷加氢裂化反应,选择性和转化率优于氯化铝和硝酸铝改性的分子筛。