放射性核素迁移的实验室研究——Ⅱ.用混合裂变产物溶液研究核素在地质材料上的吸附

应用裂变产物混合物做为示踪剂研究了~(137)Cs,~(141,144)Ce,~(103,106)Ru,~(103,106)Ru,~(95)Zr,~(95)Nb,~(89,90)Sr在花岗岩、凝灰岩、页岩上的吸附行为。应用批式技术测定了吸附比。核素的γ放射性是用连有SCORPIO-3000多道计算机系统的Ce(Li)探测器测量的。β放射性~(89,90)Sr是放化分离后在G-M计数器上测量的。结果表明:凝灰岩、页岩能强烈吸附Ce,Nb,Zr;吸附Cs居中;吸附Sr,Ru较差;花岗岩的吸附性能都差。     

14.9MeV中子诱发~(238)U裂变时几个核素累计产额的绝对测量

本文叙述了用放化方法测定14.9MeV中子诱发~(238)U裂变时的裂变产物~(95)Zr,~(99)Mo,~(103)Ru,~(106)Ru,~(144)Ce和~(147)Nd的绝对累计产额,其结果分别为(4.96±0.22)％,(5.44±0.20)％,(4.75±0.23)％,(2.51±0.13)％,(4.01±0.21)％和(2.13±0.11)％。裂变率是用双裂变室测量的,裂变产物核的衰变率用经4πβ-γ符合法刻度过的低本底2πβ卢和NaI(T1)测量仪测定。     

用硅胶吸附提取及分离~(95)Zr和~(95)Nb指示剂

本文叙述硅胶-硝酸体系中~(95)Zr、~(95)Nb的吸附,硝酸浓度、温度、硅胶的处理、铀含量等因素对吸附的影响。提出了~(95)Zr、~(95)Nb彼此分离和从混合裂片中直接提取~(95)Zr、~(95)Nb的程序。得到的~(95)Zr中含~(95)Nb<0.4%,~(95)Nb中含~(95)Zr<0.1%。对~(106)Ru、~(187)Cs、~(144)Ce等裂变产物的去污系数大于3×10~4。     

热中子和裂变谱中子诱发~(235)U裂变时几个核素累计产额的绝对测量

本文用放化法测定了~(235)U热中子裂变时~(95)Zr,~(99)Mo和~(144)Ce的绝对累计产额,其结果分别为(6.39±0.21)％,(6.08±0.16)％和(5.34±0.34)％,以及~(235)U裂变谱中子裂变时~(95)Zr,~(99)Mo,~(103)Ru,~(106)Ru,~(144)Ce和~(147)Nd的绝对累计产额,其结果分别为(6.56±0.28)％,(6.38±0.18)％,(3.36±0.18)％,(0.638±0.045)％,(5.28±0.24)％,(2.36±0.11)％。     

1957年南乌拉尔辐射事故后放射性烟云轨迹形成的动态特性:迁移过程

1957年9月29日当地时间16点40分,由于装有放射性化学废物的混凝土罐发生化学爆炸,致使670—740PBq的污染物散逸出来。爆炸所包含的放射性物质的10％(约74PBq)被气流抬卷至1km的高度,并以放射性烟云的形式朝北和东北方向的Tyumen镇和Kamenets-Uralskij镇移动。裂变产物总量中包含其各种化合物约6.3t或12—15t。事故造成的地表污染物的同位素组分特征如下:~(144)Ce+~(144)Pr(66％),~(95)Zr+~(95)Nb(24％),~(90)Sr+~(90)Y(5.4％),~(106)Ru+~(106)Rh(3.7％)。~(137)Cs、~(89)Sr、     

水中~(137)Cs、~(106)Ru、~(95)Zr的浓集和测定

一、引言~(137) Cs、~(106) Ru、~(95) Zr 都是~(235) U 慢中子裂变产生的主要放射性核素。~(137) Cs 的半衰期为30年,在长半衰期的裂变产物中占有相当重要地位。~(106) Ru 的半衰期为1年,在裂变后1-3年期间占有较多的份额,再加钌的化学性质复杂,在废水中不易被清除,在     

钍水法后处理工艺流程的基础研究

我们研究了在酸式Thorex流程的A槽中~(232)Th、~(233)U、~(233)Pa和裂片(主要是~(95)Zr-~(95)Nb、~(106)Ru、~(144)Ce)的萃取行为,并研究了提高裂片及~(233)Pa去污的若干措施。我们发现在保证铀钍收率的前提下,降低A槽内的酸度,对提高~(233)Pa和~(95)Zr-~(95)Nb的去污是十分有效的;另外料液加肼加热预处理可以有效地提高~(106)Ru的去污。     

环境水中~(106)Ru的分析

本文叙述了环境水中~(106)Ru的快速γ谱仪分析和β测量分析方法。γ谱仪分析法是将5升水中各种价态的~(106)Ru以CoS共沉淀,硝酸纤维滤膜过滤制源,反符合屏蔽低本底NaI(Tl)γ谱仪测量;纯~(106)Ru灵敏度(3倍标准误差)为(1.2±0.2)×10~(-12)居里/升。β测量分析法是先将5升水中的~(106)Ru以CoS共沉淀,沉淀溶解后用镁粉还原钌,CCl_4萃取,反萃取;取一份以RuCl_4分光光度测得化学产额为(83±6)%。另一份以Ru0_2沉淀制源,在低本底流气式β测量器上测得放化产额为(80±5)%。化学产额与放化产额之比为0.97。本方法灵敏度(3信标准误差)是(1.1±0.1)×10~(-13)居里/升。~(60)Co、~(134)Cs、~(90)Sr-~(90)Y、~(141)Ce的去污系数≥2.3×10~6,~(95)Zr-~(95)Nb去污系数约10~4。进行了环境水中~(106)Ru样品的分析。     

HFETR燃料元件破损检查

本文介绍了 U-Al 合金燃料元件首次堆外破损检查方法和用 Ge(Li)γ 谱仪测量结果.分析测量的裂变产物有~(95)Zr、~(95)Nb、~(103)Ru、~(131)I、~(141)Ce 等,检查出破损元件一盒.     

由~(137)Cs,~(144)Ce和~(148)Nd为监测体测定燃耗中的照射史校正方法

在通过测定~(137)Cs,~(144)Ce,~(148)Nd等裂变产物监测体浓度推算辐照燃料燃耗的方法中,需要裂变产物的平均裂变产额、(n,r)俘获反应的修正量、放射性裂变产物的堆内衰变修正量、可裂变核素的平均裂变能量等参数。这些参数是同燃料的辐照历史密切相关的。本文介绍一种计算这些参数的方法、计算机程序概况和计算结果。本方法有如下特点:1.采用燃耗物理计算获得的可裂变核素核密度及裂变截面作为本程序的输入数据。2.采用燃耗值的初始实验结果反推燃料辐照期间的中子通量。3.精确计算了~(137)Cs和~(148)Nd两种监测体(n—1)衰变链和n衰变链中俘获反应的修正量。从而提高了各种参数的精确度。对于浅燃耗天然铀辐照燃料的应用例,计算结果表明,~(137)Cs,~(144)Ce,~(148)Nd获得燃耗结果的修正量分别为+0.29%,+16.40%,-2.75%。本方法对燃耗结果可能引入的误差分别为±0.1%,±0.3%,±0.6%。     

关于~(95)Zr和~(95)Nb的衰变

裂变产物~(95)Zr和~(95)Nb的衰变,特别是~(95)Zr衰变的分支比,是比较有用的核数据。因而,许多实验室在这方面作过不少工作,但至今结果仍有一定偏离。目前一般采用的衰变纲图如图1所示。我们用Ge(Li)γ谱仪,对~(95)Zr和~(95)Nb所放出的γ射线的能量及相对强度进行了测量。     

单能中子诱发~(235)U和~(238)U裂变的产物产额

本文利用碎片质量分布5-Gauss半经验公式,计算了单能中子诱发~(235)U和~(238)U裂变放中子前碎片产额,并采用七点拟合公式和线性内插方法求得碎片发射的中子产额。然后按照Terrell给出的转换方法,把放中子前碎片的产额换算为放中子后产物的产额。具体计算了_(40)~(95)Zr、_(58)~(144)Ce、_(60)~(147)Nb三种产物产额随入射中子能量的变化关系,并与实验观测结果作了比较。     

由~(137)Cs,~(144)Ce和~(148)Nd为监测体测定燃耗中的辐照史校正方法

在通过测定~(137)Cs,~(144)Ce,~(148)Nd等裂变产物监测体浓度推算辐照燃料燃耗的方法中,需要裂变产物的平均裂变产额、(n,γ)俘获反应的修正量、放射性裂变产物的堆内衰变修正量,可裂变核素的平均裂变能量等参数。这些参数是同燃料的辐照历史密切相关的。本文介绍一种计算这些参数的方法、计算机程序概况和计算结果。本方法有下述特点:1.采用燃耗物理计算获得的可裂变核素核密度及裂变截面作为本程序的输入数据。2.采用燃耗值的初始实验结果反推燃料辐照期间的中子通量。3.精确计算了~(137)Cs和~(148)Nd两种监测体(n—1)衰变链和n衰变链中子俘获反应的修正量。从而提高了各种参数的精确度。对于浅燃耗天然铀辐照燃料的应用例,计算结果表明,~(137)Cs,~(144)Ce,~(148)Wd获得燃耗结果的修正量分别为 0.29%, 16.40%,-2.75%。本方法对燃耗结果可能引入的误差分别为±0.1%,±0.3%,±0.6%。     

7402季铵盐萃取钌及其在反相分配色层上的应用

本文叙述了低浓硝酸中存在亚硝酸钠时,7402季铵盐萃取钌的实验。萃取程序对~(95)Zr-(95)Nb、~(137)Cs、~(144)Ce-~(144)Pr、~(90)Sr-~(90)Y的去污系数分别是1.8×10~3、3.0×10~5、8.2×10~4、>5×10~3。在萃取实验的基础上提出了用7402季铵-憎水硅藻土柱从核燃料后处理工艺废水中提取无载体放射性钌的方法,~(106)Ru的回收率为(95.7±2)%,提取操作时间4—5小时。用此方法从工艺废水中提取了数毫居~(106)Ru。     

1.4MeV-5MeV中子诱发~(238)U裂变产额测量

~(238)U裂变产额测量工作在核数据测量中有着重要意义,本工作利用2.5MeV质子静电加速器产生的1.4MeV-5MeV单能中子诱发238U裂变,通过对裂变产物放射性的测量对裂变产物核素~(135)I、~(133)I、~(105)Ru和~(91)Sr的产额进行了测定。照射过程中中子通量用活化法确定。分析了影响实验测量的多个因素,包括用MCNPX程序对中子在靶头及样品中的多次散射和自屏蔽效应进行了修正,对γ射线在样品中的自吸收进行修正等。得到产额数据典型误差为3.5%,最后把测量结果与已有的裂变产额数据进行比对。     

14.8 MeV中子诱发~(238)U裂变产物产额测量

裂变产物产额作为裂变过程的一个重要参数,其准确测量对有关裂变的很多方面都有重要意义。为了准确测量中子诱发~(238)U裂变产物产额,利用中国工程物理研究院PD-300加速器上的T(d,n)4He反应,产生14.8MeV的中子,诱发~(238)U裂变。辐照过程中,通过金硅面垒半导体探测器监测中子通量的变化。使用Al片作为监测片计算整个照射过程中样品的平均中子通量。辐照结束后,利用高纯锗(High-Purity Germanium,HPGe)探测器测得裂变产物特征γ射线计数,计算得到裂变产物的产额,使用MCNPX软件对中子的多次散射和自屏蔽效应进行修正,并通过计算得到样品和监测片的自吸收修正、中子通量波动因子。得到了95Zr、127Sb、140Ba、147Nd、131I、103Ru等长半衰期产物的累积产额值,并将结果与以前的文献值做了比对,研究结果有助于~(238)U裂变产物产额的分析和评价。     

克量级铀中微量铕和铽的放化分离方法研究

为提高中子诱发铀裂变时低产额裂变产物~(156)Eu和~(161)Tb产额测量的精度,需获得放化纯的~(156)Eu和~(161)Tb样品。本工作建立了氢氧化物共沉淀法除铝、氟化钙共沉淀法除铀、TRPO萃取法提取稀土元素、阳离子交换色谱法从混合稀土元素中分离Eu和Tb的流程,可用于大量铀、铝和裂变产物中微量Eu和Tb的分离。在待分离样品中含2 g铀、0.65 g铝和裂变产物的条件下,该流程对Eu、Tb的化学回收率均大于80%,对U、~(239)Np、~(95)Zr、~(103)Ru、~(131)I、~(132)Te、~(140)Ba、~(140)La、~(141)Ce、~(147)Nd等主要干扰物质的去污因子达到10~6。该方法可满足中子诱发铀裂变时~(156)Eu和~(161)Tb产额精确测量的要求。     

用高纯锗低能光子谱仪绝对测定铀的浓度

本文报道了一个灵敏的铀浓度绝对测定方法。研究所用的是~(238)U第一代衰变产物~(234)Th的63.3KeV峰。高纯锗低能光子谱仪(LEPS)能很好地分辨这个峰。~(234)Th的放射性用低能光子谱仪程序分析系统测定,低能光子谱仪用铀标准刻度。与铀-238衰变链后面一些产物相比,~(234)Th比较容易与~(238)U达到放射性平衡,这就是选择~(234)Th的原因所在。本方法可以测定诸如岩石,土壤、植物等天然样品中低达5ppm的铀。     

高放废液总β放射性活度测量

方法采用塑料闪烁晶体β低本底测量装置直接测定了高放废液样品40 keV以上β射线的总β放射性活度。装置的β效率曲线采用与被测样品相同质量厚度、不同β能量的一系列标准源刻度。样品测量的β放射性对装置的总β效率是根据各个样品的放射性核素组成、各核素β射线能量对应于β效率曲线值以及各核素β放射性活度占样品总β放射性活度的比例加权平均计算求得。在测定样品各核素β放射性活度占总β放射性活度的比例时,方法对具有γ衰变的核素采用直接γ能谱法;对纯β衰变核~(90)Sr-~(90)Y,采用了半衰期近似法;对纯β衰变核~(147)Pm,采用了表观冷却时间近似替代法对高放废液样品测量的不确定度约为±15%。测量结果与化学分离各核素测得的结果在误差范围内符合。     

离子交换法提取大量钍中微量铀

采用浓盐酸溶解ThO_2和U_3O_8、以Dowex1×8阴离子交换树脂和Dowex50×8阳离子交换树脂作离子交换剂,研究了从大量钍及微量裂变产物(FPs)中提取微量铀的方法。考察了裂变产物元素Cs、Sr、Y、Zr、Nb、Ru、Rh、La、Ce、Eu的去污效果。结果表明,用离子交换法可以实现从百克每升Th及FPs中分离出微量U。最优工艺条件是料液调至8mol/L HCl介质,大量Th和微量的FPs在8mol/L HCl-0.2mol/L NH4F洗涤条件下直接通过阴离子交换柱,而U吸附于树脂上,再用0.05mol/L HNO_3淋洗U。低HNO_3淋洗U后,直接过阳离子柱吸附微量Th,再用2mol/L HNO_3淋洗得到纯U。结果表明,U收率大于98%,产品中Th及FPs的含量均小于0.05μg/L。