中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。     

中国高放废物地质处置研究进展:1985～2004

如何安全处置高放废物是核工业可持续发展面临的挑战性问题。我国的高放废物深地质处置研究从1985年开始，提出的计划目标是：于21世纪中叶建成我国高放废物地质处置库，处置的对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料，处置库为竖井一坑道型，候选围岩为花岗岩，位于饱和带中。在1985～2004的20a中，我国高放废物地质处置研究取得了进展，已确定我国高放废物最终处置走“深地质处置”，并且是“三步曲”式的技术路线，即处置库选址和场址评价一地下实验室一处置库。经过全国筛选对比，已初步选定甘肃北山地区为重点预选区，该区地处戈壁，地壳结构完整，地壳稳定，人烟稀少，地质条件和水文地质条件均有利。20世纪90年代初期，开展了地下实验室的选址工作，初步选择了北京郊区2处地点为我国高放废物地质处置“普通地下实验室”的场址。已确定使用膨润土作为处置库的回填材料，并初步确定内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料。对膨润土的矿物学、岩土力学、物理力学性质和热学性质进行了研究。已获得一批放射性核素(主要是Np、Pu、Tc)在北山花岗岩和膨润土上的吸附分配比、扩散系数和弥散系数等参数，建立了低氧手套箱和模拟处置库温度、压力和氧化一还原条件的小型实验装置。高放废物中的关键核素的化学行为研究也取得进展。花岗岩接触带核素迁移、铀矿床中超铀元素迁移、青铜器腐蚀等天然类比研究取得了成果。还开展了高放废物地质处置系统总性能评价源项和生物圈模式的调研。概念设计研究仅在20世纪90年代初开展了部分研究。从1999年开始，与国际原子能机构开展了2期高放废物地质处置技术合作项目，极大地提高了我们的技术水平。20a的科研工作为我国在21世纪完成高放废物地质处置奠定了一定基础。     

^99Tc在膨润土材料中扩散行为研究

对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个极其关键问题。长寿裂变产物。^99Tc是高放废物的主要成分之一，因其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中是一重要核素。     

高放废物地质处置库预选场址水文地质研究进展

深地质处置是目前国际上普遍接受的高放废物最终处置方案。对于这种处置方案而言，最有可能使处置库系统中放射性核素释放并进入生物圈的机制是地下水的作用。本文阐述了这种地下水的作用，包括地下水与工程屏障的相互作用、地下水在地质屏障中的核素迁移作用及核素滞留作用；介绍了处置库场址评价中水文地质研究的国际进展和动向；重点介绍了我国高放废物处置库预选场址水文地质研究进程和概况。     

好书推荐·《新世纪中国高放废物地质处置》

正本书收录了进入21世纪以来,主要是2000-2011年期间,我国在高放废物地质处置各领域有代表性的重要论文,包括高放废物地质处置战略和规划研究、地下实验室规划、高放废物处置库选址和场址评价、处置库工程屏障、玻璃固化体性能、缓冲回填材料性能、处置工程、放射性核素迁移行为、安全评价等领域的论文。基本反映了这一时期我国高放废物地质处置     

化学种态分析软件CHEMSPEC最新进展

我国高放废物地质处置研发工作已经步入建造地下实验室阶段。地下实验室建造安全评价和未来的处置库性能评价中均需要关键放射性核素在相应深部地质条件下的扩散和迁移参数,而关键核素的扩散和迁移参数与核素在相应水岩体系中的化学种态密切相关。为满足我国核设施退役治理工作的需要,尤其是我国高放废物地质处置相关安全评价的需要,北京大学核环境化学课题组于2008年开始编写具有完全著作权的化学种态分析软件CHEMSPEC。经过多次修改和完善,目前已经具备了较好的计算功能。本文介绍该软件在表面配合模型、数据库补充和程序优化方面的最新进展,以实例形式介绍该软件的新性能,以期为我国相关实验研究者使用该软件提供参考。     

Am在花岗岩中的吸附行为

高放废物中的一些核素（^237Np、^99Tc、^239Pu、^241Am等）毒性大、半衰期长，处置不当将会严重危害人类生存环境。采用深地质处置，随着时间的延长，由于地下水的侵蚀以及不可预见情况的发生，废物库以及废物包装体的完整性将会被破坏，高放废物中的各种放射性核素将随着地下水而迁移到生物圈中，危害到人类的安全。     

近场核素释放率对缓冲材料参数的敏感性研究

缓冲材料对高水平放射性废物(高放废物)地质处置库的安全至关重要。本文在处置库关闭后预期演变情景分析的基础上,运用蒙特卡罗随机模拟方法,对缓冲层厚度、缓冲材料密度、核素在缓冲材料中的分配系数这三个参数进行敏感性分析。结果表明,处置库关闭后1 000 a内,近场核素释放率对缓冲层厚度较敏感,超过1 000 a 后敏感性较低;近场核素释放率对缓冲材料密度不敏感;核素在缓冲材料中的分配系数不断提升的情况下,对应的参数敏感度也逐渐加大。上述敏感性分析结果可为缓冲材料工程设计提供参考。     

Am在巴音戈壁黏土岩上的吸附行为研究

正作为高放废物地质处置库候选围岩之一,黏土岩具有透水率低、对核素吸附能力强并能自修复等特性,有望长期阻滞核素从处置库向环境迁移,实现高放废物的妥善和安全处置。我国已开展黏土岩处置库地段筛选,并推荐了适宜性最优的高放废物处置库黏土岩预选区,但该地区黏土岩对核素的阻滞能力研究尚未开展。针对推荐预选区的巴音戈壁黏土岩开展了对Am吸附行为的研究,在低氧条件下研究了Am在内蒙古巴音戈壁黏土岩中的吸附实验,采用批式实验方     

Np的环境化学研究进展

237 Np作为长寿命(T1/2=2.14×106 a)、高毒性的人工放射性核素,在乏燃料所包含的核素中占有较大的份额。这类核素若释放到环境中会对环境构成很大的潜在威胁。包括我国在内的世界各主要有核国家都将237 Np作为高放废物进行深地质处置,因此研究Np的环境化学行为十分重要。Np的环境化学研究重点是Np在环境中尤其是在深地质处置环境中的浓度、形态以及迁移行为。本文总结了国内外对Np的溶解和迁移行为的研究进展,重点介绍了Np的溶解度、水解和络合反应的研究成果以及Np在矿物上的吸附行为及机理研究的最新进展,并对Np的环境化学研究发展方向提出了建议。     

高放废物地质处置容器材料选择和腐蚀行为研究进展

高放废物地质处置容器是高放废物地质处置多重屏障之一,高放废物地质处置容器材料的腐蚀性能决定了处置容器有效性。本文介绍了高放废物容器材料选择的两种策略,以及在不同处置环境下适合的材料,并给出了高放废物地质处置条件下容器材料可能的腐蚀类型。同时介绍了预测高放废物地质处置容器材料寿命的方法和思路,为我国在高放废物地质处置容器的选材上提供新思路和参数。     

几个常用地球化学模拟软件的比较

利用地球化学模拟软件进行核素迁移研究是高放废物地质处置中一个重要的研究内容.本工作对几个常见的地球化学模拟软件CHEMSPEC、EQ3/6、MINEQL+和VMINTEQ的原理、结构、功能和特点进行了比较,并利用这4个软件对几个实例进行了具体的计算.计算结果的差别,主要来源于数据库中数据的不同.对于常压下的模拟计算而言...     

大气条件下高庙子钠基膨润土化学缓冲特性研究

深地质处置目前被国际上公认为是处置高放废物的最有效可行的方法。我国采用多重工程屏障系统和适宜的地质体共同作用来确保与生物圈的安全隔离。缓冲材料是高放废物重要的工程屏障材料之一,我国选用高庙子钠基膨润土作为缓冲材料的基础材料。膨润土作为缓冲材料的一个重要性能表现为缓冲孔隙水的化学变化。介绍了GMZ-1钠基膨润土大气条件下与蒸馏水的反应试验,并对试验结果进行了讨论。批式试验反应溶液中钠离子来源于钠基膨润土层间阳离子和矿物溶解,镁离子来源于钠基膨润土层间阳离子,钾离子和钙离子来源于矿物溶解,相关研究认识对于高放废物处置库近场核素迁移研究和评价工程屏障的长期稳定性具有重要意义。     

激光光谱法研究水溶液中超铀核素化学形态现状

在高放废物地质处置研究中,超铀核素在水溶液中化学形态是研究超铀核素在地质介质中迁移行为的基础,而传统方法对于极低浓度下超铀核素化学形态研究较为困难.本文介绍了激光光谱法中的激光诱导光声光谱法(LIPAS)、激光诱导分解光谱法(LIBD)和时间分辨激光荧光光谱法(TRLFS)研究水溶液中超铀核素化学形态的现状并进行了分析,指出它们的优点是灵敏度高、非破坏性、非接触、可以实现在线实时研究,适合低浓度下超铀核素化学形态的研究,在高放废物地质处置研究中具有很好的应用前景.     

我国高放废物地质处置研究

文章提出我国高放废物地质处置拟采用处置库选址和场址评价-特定场址地下实验室-处置库“三步曲”式技术路线。计划目标是于2030∽2040年前后建成我国的高放废物地质处置库。处置对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料，处置库为竖井-坑道型，候选围岩为花岗岩，位于饱和带中。已初步选定甘肃北山地区为重点预选区。该区地处戈壁，地壳稳定，人烟稀少，地质条件和水文地质条件有利。现已试验获取预选区大量深部地质环境参数。确定使用膨润土作为处置库的回填材料，已获得一批放射性核素在花岗岩和膨润土中的吸附、扩散数据，建立了模拟处置库温度、压力和氧化还原条件的实验装置。高放废物地质处置场址评价、放射性核素地球化学行为、回填材料研究和环境评价研究正在深入进行，并与国际原子能机构等进行了卓有成效的合作。     

高放废物地质处置库安全特性研究

高水平放射性废物(简称高放废物)是一种放射性强、毒性大、含有长半衰期核素且发热的特殊废物,对其进行最终处置难度极大,面临一系列的科学、技术、工程及社会学的挑战。高放废物安全处置的核心是,要确保在数万年甚至更长时间内,将高放废物与生物圈进行有效隔离。我国核武器研制和生产过程中,已经积累了一批亟待地质处置的高放废物,急需开展技术研发,并建设处置库对其进行最终地质处置。另外,我国核电站乏燃料后处理产生的高放废物以及某些不宜后处理的乏燃料,也需进行最终地质处置。本文针对高放废物安全处置的要求,对高放废物处置库的工程屏障(玻璃固化体、废物罐、缓冲材料等)和天然屏障(处置库围岩)的安全特性进行了研究,介绍了我国高放废物地质处置库选址、工程屏障和安全评价的进展。     

高放废物地质处置时空数据不确定性分析

高放废物地质处置存在场景不确定性、模型不确定性、数据与参数不确定性等因素,其中数据不确定性是所有其他不确定性产生的重要根源之一。针对高放废物地质处置预选区场址的数据不确定性问题,重点分析了时空数据不确定的表现形式及其产生原因,阐述数据的不确定对高放废物地质处置研发的影响,并初步提出了时空数据不确定性检测、控制和消减的解决方案。     

国内外核废物处置库近场温度场模拟预测

核废物处置后因所含的放射性核素衰变而产生的衰变热通过传导、对流以及辐射等方式从废物体向外传递,从而引起废物罐体、缓冲材料及近场围岩温度升高,导致废物体至近场围岩之间形成温度梯度。温度梯度随着时间的延续而变化,最终会影响地下水系统和核素迁移。本文对一些国家的处置库温度预测模式进行了调研,对源项、处置库模型简化、热传递数学模型和模拟结果做了初步总结,为我国拟建处置库的温度场预测提出了建议。     

中低放废物近地表处置库源项释放模式及模拟计算结果

为了计算中低放废物近地表处置库源项释放速率，本文以某核电站处置场的概念设计为例，建立了一个简单而比较完整的源项释放模式。它包括水入渗模式、处置库混凝土顶盖的破损模式，金属桶腐蚀模式、核素从水泥固化体中的浸出释放模式及浸出核素在回填材料的中的迁移模式。     

计算高放废物固化体内放射性活度及内.外剂量率的计算机程序

本文中介绍的我们设计的 ADHLW 程序能计算高放废物固化体内放射性总活度和主要核素的活度,及其内、外剂量率随时间和空间的变化。本程序可为我国高放废物深部地质处置安全和环境影响评价提供源项参数。为验证本程序,以美国76—68硼硅酸盐废物玻璃固化体处置在深部地质中为例,用本程序进行了计算,并与美国 WAPPA 程序的计算结果和有关文献报道值进行了比较,结果在10—15%内符合。