Fe,N掺杂二维多孔碳双功能催化剂及锌-空气电池中的应用

在石墨烯表面负载金属有机框架材料ZIF-8,同时在金属有机框架材料表面分散Fe-2,2-Bipy螯合物,通过高温煅烧分解制备了Fe, N掺杂多孔碳催化剂材料。采用SEM, XRD, XPS对制备的催化剂材料进行了形貌、结构以及成分分析。采用旋转圆盘电极,CV曲线,LSV曲线对Fe,N掺杂多孔碳催化剂材料的氧还原(ORR)以及析氧(OER)电催化性能进行了分析。并且将Fe, N掺杂多孔碳催化剂应用于锌-空气电池。结果表明,所制备的Fe, N掺杂多孔碳催化剂材料显示出均匀的二维结构形貌, Fe元素含量为1.32%。催化剂在0.1 mol/L KOH溶液中半波电位为0.83 V,在1 mol/L KOH溶液中, 10 mA/cm~2电流密度下过电势为420 mV。将催化剂应用于锌-空气电池,锌-空气电池功率密度达到245 mV/cm~2,并且表现出优异的循环稳定性。     

过渡金属和磷共掺杂多孔碳作为氧气还原电催化剂

碳基材料作为非贵金属催化剂具有导电性能高、稳定性能好、价格低廉、环境友好等优点,在燃料电池阴极催化剂领域中引起了广泛的关注,尤其是过渡金属和异原子共掺杂能够显著提高碳材料的氧气还原催化活性。本文采用聚醚(F127)作为软模版,苯酚、甲醛作为碳源,四苯基溴化膦作为磷源,硝酸盐作为过渡金属来源,通过挥发溶剂自组装及高温煅烧过程制备了过渡金属(Co、Fe、Ni、Mn)和磷(P)共掺杂多孔碳材料(TM-P-C)。通过旋转环盘电极研究了TM-P-C在0.1 mol/L KOH电解液中的氧气还原电催化性能。研究结果表明：TM-P-C催化剂具有较高的氧化还原反应(ORR)电催化性能,其ORR活性为P-Co-C>P-NiC>P-Fe-C>P-Mn-C,其中P-Co-C的ORR电催化性能可与商业20wt%Pt/C催化剂相媲美,其电流密度与20wt%Pt/C催化剂的电流密度相当,与20wt%Pt/C仅存在66 mV的半波电位差,表现为ORR的4e–转移途径。制备的TM-P-C催化剂所具有的较高氧气还原电催化活性主要来自于过渡金属和P原子之间的协同作用。此外,TM-P-C催化剂表现出优异的...     

碳基纳米结构作为燃料电池催化剂载体的研究进展

质子交换膜燃料电池的主要商用催化剂是碳负载铂纳米粒子体系,其中碳的形式主要是碳黑。然而Pt属于贵金属,价格高、储量低,严重阻碍了PEMFCs的商业化进程。新型碳基纳米材料的不断涌现以及对其性能研究的不断深入,为解决上述问题带来了可能。越来越多的研究显示,基于新型碳基纳米材料的担载体系,不但能够提高Pt的利用率,降低所需的Pt担载量,还能提升催化剂的稳定性和催化活性等,从而高效地提升担载型催化剂的性价比。概述了近年来碳基纳米材料作质子交换膜燃料电池催化剂载体的研究进展,并讨论了未来的发展方向以促进质子交换膜燃料电池的大规模商用。     

碳负载氮掺杂纳米碳化钨电催化剂的制备及析氢性能

碳化钨(WC)是高成本和资源稀缺铂基催化剂的优良替代品.以偏钨酸铵(AMT)、葡萄糖(C6H12O6)和二氰二胺(DCDA)为W、C和N源,采用简易的NaCl/KCl熔融盐一步碳化法制备碳负载氮(N)掺杂WC@NC纳米晶粒.利用XRD、SEM、TEM、XPS、电化学工作站对催化剂的物相、形貌及电催化析氢性能进行表征.结果表明,WC@NC由碳片和WC组成,颗粒分布均匀,纳米颗粒平均直径为10～30 nm.WC@NC在0.5 mol/L H2SO4电解液中电流密度为10mA/cm2的过电位是132mV,塔菲尔斜率为64.2mV/dec.经过5000次循环伏安测试和25h持续电解析氢测试后,线性扫描伏安(LSV)曲线和电流密度均无明显变化,表现出非常高的稳定性.     

铁掺杂二硫化钼纳米片作为高效的双功能电解水催化剂

设计和合成具有高活性、耐久性的非贵金属电解水催化剂对能量转化和储存具有重要意义。在研究中,通过硝酸铁、硫代乙酰胺与二水钼酸钠在无水乙醇中的水热反应制备了铁掺杂二硫化钼(Fe-MoS₂)的纳米材料。Fe-MoS₂具有较高的析氧反应(OER)活性,在1 mol/L KOH电解质中,当电流密度为10 mA·cm^-2时过电位为250 mV,塔菲尔斜率为219 mV·dec^-1,而且Fe-MoS₂在这些条件下可稳定超过10 h以上。同时其具有良好的析氢反应(HER)活性,在0.5 mol/L H₂SO₄电解质中,当电流密度为10 mA cm^-2时过电位为220 mV。此外,在1 mol/L KOH电解液中,Fe-MoS₂/C(阳极)//Fe-MoS₂/C(阴极)两电极体系具有良好的电解水催化活性,在10 mA cm^-2的电流密度下低电位为1.77 V。为开发...     

碱式磷酸氢钴双功能电催化剂及其在可充电锌-空气电池中的应用

具有高效和长循环的空气正极对构建高性能的可充电锌-空气电池(ZABs)至关重要。在此,首次采用水油两相水热合成方法,成功制备了一种双功能氧电催化剂Co₃(OH)₂(HPO₄)₂(Co-OH-HPi)。研究表明：Co-OH-HPi电催化剂具有较大比表面积和Co (Ⅲ)活性位点,展示出优异的ORR/OER双功能电催化性能。将该材料作为空气正极组装成ZABs后,具有较小的双功能氧电催化剂电势间隙(ΔE=0.81 V),1.42 V的高开路电压,在10 mA·cm^-2电流密度下816 mAh·g_Zn^-1的大放电比容量和150 mW·cm^-2的高峰功率密度。该研究提供了一种新颖的策略来合成优异的双功能电催化剂并应用于先进的锌-空气电池。     

高效多孔碳基催化剂的研究进展及其在锌空气电池中应用（英文）

近年来,能源短缺问题日益突出,传统化石燃料使用过程中排放的二氧化碳大大加剧了全球变暖.锌空气电池作为一种新型能源,由于其低成本、高比能量密度、高安全性和环境友好等优点而受到广泛关注.然而,锌空气电池的发展速度缓慢,一个主要原因是阴极空气催化剂的催化效率低和稳定性差.本文总结了用于空气阴极的多孔碳基催化剂的最新研究进展.在对锌空气电池进行简要介绍后,从孔结构和杂原子掺杂两方面介绍了碳载体的结构和组成.根据孔径大小:微孔、介孔和大孔,详细介绍了锌空气电池中多孔碳的设计和制备.此外,还根据氮、氟、硫、磷和硼等杂原子类别,分别讨论了杂原子掺杂的合成策略以及相应电池性能.最后,本文对锌空气电池未来发展过程中的挑战和机遇进行了展望.     

负载纳米氧化锌多孔碳吸附剂的制备及其结构研究

半导体纳米粒子光催化降解VOC是一种有效、经济的有机废气处理方法,本论文研究了纳米氧化锌改性的多孔碳材料的制备、结构及其对挥发性有机物的光催化分解性能.结果表明,可利用微乳液法合成并经高温煅烧得到负载于多孔碳材料上的纳米氧化锌.制备条件如反应物浓度、配比、沉淀剂种类等条件对产品的形貌、氧化锌纳米颗粒大小和负载量有明显的影响.负载纳米氧化锌微粒多孔炭吸附剂既保持了多孔炭材料的多孔性,又具有一定催化分解低浓度挥发性有机污染物的能力.     

多孔碳纳米管纸负载中空硅微球作为阳极的高容量锂硅电池

为提高硅基锂离子电池的电化学性能,制备了一种多微孔结构的集流体。以纸纤维为基体,多壁碳纳米管（MWCNTs）为导电剂,制得MWCNTs/纸纤维复合多孔导电纸代替铜箔作为负极集流体。MWCNTs负载中空Si微球复合材料作为负极活性材料。FESEM分析显示,中空Si-MWCNTs复合活性物质均匀分布在MWCNTs构建的三维导电网络的孔隙中,从而保证了材料的结构稳定性和化学稳定性。所制备的中空Si-MWCNTs/纸纤维复合锂离子电池具有良好的循环稳定性和较高的比容量,同时具有可逆性。在0.02 C的电流密度下,循环30次后其比容量稳定在1 300 mAh/g。在3 C的大电流密度下,比容量仍可稳定保持在330 mAh/g。恢复0.25 C充放电后,容量恢复为1 150 mAh/g。     

Pt/碳微球电催化剂载体的结构表征

将CVD法和浸渍还原法相结合制备得到了Pt/CMS复合材料.借助XRD,FESEM及XPS对三种不同Pt载量的复合材料进行结构性能表征.SEM分析表明制得的Pt/CMS复合材料粒径分布窄,尺寸在300nm左右.Pt粒子具有高度的均一性和良好的分散度,尺寸在4～5nm左右.XRD和XPS测试表明金属Pt含量较高.利用循环伏安法(CV)评价了Pt/CMS复合材料在酸性溶液中的电催化性能,测得Pt载率为30%的Pt/CMS复合材料对甲醇的电催化性能较佳.     

氮掺杂碳纳米片负载Fe-Co-Pt复合材料的制备及其氧还原电活性

制备高活性和高稳定性的电催化剂复合材料一直是燃料电池与金属-空气电池的重要研究内容.以双氰胺作为碳氮源,通过酞菁钴和二茂铁提供金属纳米颗粒,对其混合物进行简单的高温热解得到负载铁钴合金的氮掺杂碳纳米片(Fe1-Co1-N/C);最后利用沉积法将少量铂引入到Fe1-Co1-N/C上,得到负载铂铁钴三金属合金的氮掺杂碳纳米...     

N掺杂功能炭材料的合成、结构与性能

基于氮掺杂的技术策略,可以实现对炭材料之结构和性能的调变,进而创制出功能独特的炭材料。本文介绍N-掺杂功能炭材料的合成机理、主要技术方法及其结构与性能,并对这一技术领域的发展趋势进行展望。     

氮/磷双掺杂聚吡咯基多孔碳的制备和电容特性

以聚吡咯为碳源,通过一步碳化-活化法制备了氮/磷双掺杂分级孔结构的多孔碳。在6mol/L KOH和1mol/L Na2SO4电解液中研究了所制备多孔碳的电化学电容性能。研究表明,活化后的碳材料A-Z0比表面积高达1 433m~2/g,总孔体积为0.96cm~3/g,氮和磷元素的含量分别为1.78%和0.24%,证明A-Z0为氮/磷双掺杂的高比表面积的多孔碳。由于高的比表面积、分级孔道结构以及氮/磷官能团的协同作用,A-Z0材料表现出较为优异的电化学特性。在电流密度为0.5和30A/g时,其比电容分别达到209.3和176F/g,显示出高的比电容和倍率特性。此外,该材料也显示出优异的循环稳定性(4A/g下循环10 000圈后电容保持率为98%)。在中性电解液中,A-Z0组装成的对称两电极电容器呈现出高的能量密度(13.3 Wh/kg),表明该材料在超级电容器等领域具有潜在应用前景。     

电极制备工艺对褐藻多孔碳双电层电容性能的影响

为探究电极制备过程对材料双电层电容可能带来的变化,以褐藻为前驱体制备多孔碳,研究了电容测试过程中碳颗粒尺寸和电极制片压力两种工艺参数对其双电层电容性能的影响规律.通过将多孔碳粉末严格筛分成5组不同的尺寸,分别制成电极并测试其充放电性能和循环伏安曲线,得到比电容随颗粒尺寸变化的规律;再选取优化尺寸的多孔碳,在4种不同的压力下制成电极片,进而研究了不同制片压力对电极电容的影响规律.研究表明,在微米级,所制电极的比电容随碳颗粒尺寸的减小显著增加,同时随制片压力的增大,比电容先增大后减小.本实验条件下,碳颗粒尺寸小于25μm、制片压力为10 MPa(对应电极片所受真实压强约619 MPa)时,得到的电极片具有最高的比电容值.     

氮掺杂多孔碳负载铜钴纳米复合材料的制备及其电催化性能EI北大核心CSCD

先以ZIF-8作为前驱体采用简单的高温炭化法制备出氮掺杂多孔碳纳米多面体(NPC),再通过一步化学还原法将铜和钴颗粒负载到多孔碳上,成功制备出Cu@Co/NPC纳米复合材料。运用X射线粉末衍射仪、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对复合材料进行表征,将该复合材料修饰到玻碳电极表面上,研究其对肼的电化学响应。结果表明,Cu@Co/NPC纳米复合材料发挥出协同作用,从而对肼展现出比单一组分修饰电极更优异的电催化作用。在优化的实验条件下,复合材料修饰电极与肼的浓度在5~1850μmol/L范围内呈良好的线性关系,检测限达0.08μmol/L。此外,该复合材料修饰电极测定肼的稳定性、重现性以及选择性均较好,已被成功用于环境水样中肼的检测,结果令人满意。     

Pt/碳微球电催化剂载体的结构表征EI

将CVD法和浸渍还原法相结合制备得到了Pt/CMS复合材料.借助XRD,FESEM及XPS对三种不同Pt载量的复合材料进行结构性能表征.SEM分析表明制得的Pt/CMS复合材料粒径分布窄,尺寸在300nm左右.Pt粒子具有高度的均一性和良好的分散度,尺寸在4～5nm左右.XRD和XPS测试表明金属Pt含量较高.利用循环伏安法(CV)评价了Pt/CMS复合材料在酸性溶液中的电催化性能,测得Pt载率为30%的Pt/CMS复合材料对甲醇的电催化性能较佳.     

N掺杂碳基单原子催化剂在电化学生物传感领域的研究与应用

基于单原子催化剂(SACs)最大的原子利用率、可调控的电子结构、高活性位点、特殊的催化反应性能以及高度稳定性等特性,研究者以N掺杂碳基材料为载体,配体单元材料为模型,将单原子催化的研究拓展到电化学生物传感材料改性领域,研究了载体、金属配位单元对SACs催化活性的影响,总结了N掺杂碳基SACs在电化学生物传感领域中的最新研究进展,提出并探讨了该多相催化剂在电化学生物传感领域的应用前景以及面临的挑战。     

具有高循环稳定性的氮硫掺杂多孔碳纳米球钠离子电池负极材料（英文）

开发高性能和低成本的负极材料对于室温钠离子电池(SIBs)的商业化至关重要。本文以葡萄糖为碳源,采用简单的水热法合成了粒径均匀且具备多孔结构的碳纳米球,并通过KOH活化和氮、硫共掺杂对其进行改性。作为钠离子电池的负极材料,该碳纳米球在20 mAg~(-1)的电流密度下表现出高达527 mAhg~(-1)的初始比容量,并且在500 mAg~(-1)的高电流密度下经过1 000次循环之后仍保持了95.2%的初始比容量,其循环稳定性优于大多数近期报道的钠离子电池负极材料。其优异性能来源于KOH活化和异质原子掺杂所带来的丰富的孔结构,较大的层间距和良好的导电性。     

硫掺杂多孔碳材料的制备及其对脱硫废水中重金属的电吸附性能研究

燃煤电厂脱硫废水中的重金属污染对环境有巨大潜在危害,其中Pb²⁺、Cd²⁺、Cr³⁺等重金属离子的问题尤其突出。如何高效、有针对性地去除相关重金属离子,是废水净化的一个挑战。为此,通过模板法制备硫掺杂多孔碳材料,有选择性地对废水中相关重金属离子进行电吸附。结果表明：材料对于废水中的Pb²⁺、Cd²⁺、Cr³⁺在5次循环后的脱除效率仍可以达到99%左右。针对我国北部某燃煤电厂的实际脱硫废水进行电吸附实验,其中的Pb²⁺、Cd²⁺、Cr³⁺质量浓度被有效降低到小于0.2μg/L。通过结构、形貌以及电化学等表征发现,S/PC₃具有出色的离子输送通道(介孔占比91.06%)和电化学性能(117.3 F/g,1 A/g)。同时,适宜的硫掺杂量提高了其位点活性,使得硫原子(路易斯软碱)和重金属离子(路易斯软酸)结合。     

非贵金属多孔Mo2N纳米带催化剂的制备与电解析氢性能研究

采用水热法和氮化法相结合的手段,在优化的实验条件下,获得了生长在导电碳纸上的多孔氮化钼(Mo2N)纳米带阵列.首先采用水热法在碳纸上原位合成了高密度的MoO3纳米带阵列.随后的氮化反应遵循固态拓扑反应机理,形成了具有密排介孔的Mo2N纳米带阵列.Mo2N/C不需要粘合剂可以直接作为电极使用.在不负载贵金属的情况下,Mo...