基于CFD模拟的臭氧低温氧化烧结烟气中NO过程分析

以256 m²烧结机O₃氧化烧结烟气中NO过程为研究对象,采用CFD数值模拟方法考察了含O₃喷射气体与烧结烟气流动及NO低温氧化特性。通过与76步复杂反应机理的对比验证了11步简化机理的适用性,分析了反应温度、O₃/NO摩尔比以及O₃分布特性对NO氧化效率和不同价态NO _x 转化率的影响规律。通过对简单结构反应器的模拟结果表明：NO₃稳定性较差,烟道内主要氧化产物为NO₂与N₂O₅;随反应温度升高,NO氧化效率基本保持不变,NO₂转化率提高且提升速率逐渐增大而N₂O₅呈相反规律;随O₃/NO摩尔比增大,NO氧化效率提高但提升速率逐渐减小,NO₂转化率先增大后在摩尔比高于1.25时开始减小,而各工况均产生N₂O₅且生成量逐渐增大,其原因为射流核心区可提供高O₃/NO摩尔比条件;通过优化O₃分布器结构改善O₃与烟气接触与混合条件,O₃与NO摩尔比为1.0、停留时间为0.87 s时NO氧化率可提高约12.8%,摩尔比为2.0、停留时间为1.73 s时N₂O₅转化率可提高约15.6%。     

ZIF-8浆液中试分离CO2/N2过程模拟及能耗分析

ZIF-8/2-甲基咪唑-乙二醇-水浆液(ZIF-8浆液)可以高效低耗能地分离CO₂。为了进一步评估ZIF-8浆液在填料塔中分离CO₂的塔效率及能耗,使用Peng-Robinson(PR)状态方程,求出CO₂和ZIF-8浆液的二元交互作用参数(k_CO2),将二元交互作用参数和Aspen Plus软件进行关联,对CO₂/N₂多级吸收分离进行过程模拟。计算结果表明在中试填料塔中,ZIF-8浆液仅需要5块理论塔板即可将CO₂浓度由20%(mol)降低至2%(mol)以下,填料塔的塔板效率为25%。对中试分离CO₂/N₂进行能耗计算,结果表明当解吸条件为解吸温度333 K,解吸压力0.8 MPa和空气吹扫流量200 L/h时,CO₂捕集等效功最低可至0.474 GJ/t CO₂。在同样条件下使用ZIF-8浆液和MEA(30%(mass))水溶液进行碳捕集时,CO₂捕集等效功分别为0.507 GJ/t CO₂和0.957 GJ/t CO₂,ZIF-8浆液的CO₂捕集等效功仅为MEA水溶液的53%。     

V2O5-WO3-MoO3/TiO2催化剂在柴油机NH3-SCR系统中的性能

针对柴油机运行工况特点及柴油机尾气成分特点,以工业纯锐钛型二氧化钛、偏钒酸铵、偏钨酸铵、钼酸铵为主要原料制备了颗粒状V₂O₅-WO₃-MoO₃/TiO₂催化剂,以Lister Petter TR1重型直喷式单缸柴油机为依托搭建试验台,研究了在真实柴油机尾气环境下催化剂的脱硝性能。结果表明,柴油机负载增大,催化剂脱硝活性呈现下降趋势。1800 r·min^-1时,脱硝活性最大值87.1%在负载25%、反应温度380℃、空速20000 h^-1、氨氮比1.0处取得。柴油机负载不同,导致催化剂活性温度窗口(脱硝活性>70%)发生较大变化,与负载25%相比,负载50%活性温度窗口减小约60℃。增大柴油机负载可以提高NH₃/N₂O反应起始温度,但是同时会导致高温区间(>400℃)N₂O生成量增大。     

含有MCM-41分子筛的混合基质复合膜用于CO2分离

为了提高CO₂分离膜的性能,将接枝了氨基的MCM-41分子筛(MCM-NH₂)添加到聚乙烯基胺(PVAm)水溶液中配制涂膜液,并将PVAm-MCM-NH₂涂膜液涂覆到聚砜(PSf)超滤膜上制备PVAm-MCM-NH₂/PSf混合基质复合膜。复合膜分离层较薄,有利于CO₂渗透速率的提高。接枝的胺基提高了分子筛与聚合物的相容性和膜内胺基含量,有利于膜渗透选择性能的提高。使用CO₂/N₂混合气(15% CO₂ + 85% N₂,体积分数)考察了不同MCM-NH₂添加量的PVAm-MCM-NH₂/PSf膜的渗透选择性能。当涂膜液中m_MCM-NH2/m_PVAm为0.2、湿涂层厚度为50 μm,测试温度为22℃ 、进料气压力为0.11 MPa时,膜的CO₂渗透速率可达4.66×10^-7 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1,CO₂/N₂分离因子可达150。较高的CO₂/N₂分离性能表明PVAm-MCM-NH₂/PSf膜在烟道气碳捕集领域具有良好的应用前景。此外,考察了湿涂层厚度、热处理、添加小分子胺等条件对膜渗透选择性能的影响。     

高氮链状含能纳米颗粒尺寸效应的理论研究

为了揭示凝聚态炸药的尺寸效应对炸药稳定性和感度的影响机制，采用DFTB和DFT方法，研究了不同氮链长度含能材料N₄、N₈和N₁₀的纳米颗粒、单分子和晶体的能量及电子特性。结果表明，粒径0.6nm的N₄、N₈和N₁₀纳米颗粒的额外能为99.18、95.90和93.56kJ/mol,粒径3.0nm的N₄、N₈和N₁₀纳米颗粒的额外能为40.39、34.20和29.20kJ/mol,表明其额外能随粒径或氮链长度增加而减小；粒径1.2nm的N₄、N₈和N₁₀纳米颗粒的表面能为108.35、101.44和98.36mJ/m²,粒径1.4nm的N₄、N₈和N₁₀纳米颗粒的表面能为115.08、102.22和93.48mJ/m²,表...     

高浓度氨水捕集二氧化碳的能耗与氨逃逸分析

针对低浓度氨水捕集CO₂速率慢、再生能耗高的问题，利用AspenPlus软件模拟高浓度氨水(质量分数为16%～22%)为吸收剂的燃煤电厂CO₂捕集工艺系统，对比高浓度与低浓度氨水捕集CO₂工艺的能耗特性与氨逃逸速率，揭示高浓度氨水脱碳过程中氨逃逸和能耗与氨水浓度、碳负载、解吸塔富液入口温度之间的关联特性。研究表明：再生过程中存在氨逃逸浓度转变的临界再生温度和贫液碳负载的限制，当氨水质量分数为20%时，再生温度不宜高于107℃，贫液碳负载率不宜低于0.25；与低浓度氨水(质量分数为4%～8%)脱碳相比，高浓度氨水脱碳工艺的CO₂再生能耗可降低26.2%～32.2%，考虑氨回收能耗后的总体能耗仍可降低21.6%～25%，为低能耗氨法碳捕集工艺的开发提供了指导。     

SNCR脱硝特性的模拟及优化

对某台使用尿素为还原剂的100 t·h^-1循环流化床锅炉的SNCR性能进行了CFD数值模拟,分析了温度、氨氮摩尔比等影响因素对SNCR脱硝效率、氨泄漏以及N₂O浓度的影响规律。结果表明,SNCR最佳温度窗口的范围为850~1050℃,且随着氨氮比的增大,温度窗口范围变宽;随着温度的升高,氨逃逸量明显下降,当温度超过940℃后,氨逃逸量基本可以忽略不计,而N₂O的生成量则呈现出先增大后减少的趋势。随着氨氮摩尔比的增加,脱硝效率逐渐增大,980℃左右达到峰值;氨泄漏随氨氮摩尔比的增加而增大;N₂O浓度与脱硝效率呈正比关系,最大生成量约为30 μl·L^-1。     

利用煤焦油中酚类物质St?ber法制备碳纳米球用于CO2吸附

煤焦油的排放和直接利用会造成严重的环境污染，开发高附加值材料的绿色合成方法及应用是煤焦油利用的关键。本文采用St?ber法以间苯二酚和中低温煤焦油为碳源与甲醛聚合制备了多孔碳纳米球CO₂吸附剂，通过扫描电子显微镜、N₂吸附-脱附测试、傅里叶变换红外吸收光谱、X射线衍射等手段对样品进行测试和分析。考察了预聚温度、水热温度和煤焦油添加量对碳纳米球的孔结构和CO₂吸附性能的影响。预聚温度为60℃、水热温度为200℃时，产物具有最优异的比表面积和CO₂吸附性能。C₁-R₁-RT-200吸附剂的比表面积达到787m²/g,CO₂最大吸附量为4.64mmol/g。当煤焦油占总投料质量的50%～76%时，产物的CO₂吸附性能较好，优于纯的间苯二酚模型化合物。所制备的多孔碳纳米球的CO₂吸附等温线可以很好地吻合Langmuir等温线模型，说明多孔碳纳米球对CO₂的...     

赤泥催化剂的制备及其对模拟烟气中微量氨的脱除性能

以赤泥固废为原料，采用酸解-碱沉淀法制备了赤泥粉体催化剂，并提出一种将催化剂直接喷入SNCR尾气中的除氨工艺，考察了催化剂加入点温度、空速、NH₃浓度及水蒸气对氨去除能力的影响。研究发现，该催化过程具有很高的活性和N₂的选择性，450℃以上NH₃的转化率可达100%，同时在400～500℃间，N₂的选择性高于80%，达到了很好的除氨效果；在500℃，空速为3×10⁶~6×10⁶ h^-1之间时，出口NH₃浓度均为0；此工艺对于逃逸NH₃浓度的适用性较强，入口[NH₃] = 50×10^-6~1000×10^-6 mol/L范围内均可完全脱除，且具有一定的抗水能力。通过一系列表征发现，该种方法制备的赤泥催化剂不仅消除了原始固废的强碱性，还提高了其表面酸性，具有较高的比表面积、孔容和丰富的表面微观结构，使NH₃的吸附及活化反应能力大大增加；该催化剂过程遵循iSCR机理，在400～500℃温度区间主要发生NH₃-SCO反应，低于400℃主要发生NH₃-SCR反应，粉体催化剂通过NH₃-SCR和NH₃-SCO协同反应达到了去除尾气中微量氨的目的。     

N2O5/HNO3体系中硝解DADN的反应动力学

采用高效液相色谱跟踪检测了不同温度条件下N₂O₅/HNO₃体系硝解DADN时反应底物、中间体和产物浓度随时间的变化情况。通过对303、313、323、333 K温度下实验数据的分析,计算得到各步的反应速率常数,并最终求得DADN到SEX和SEX到HMX两步的反应活化能分别为2.3996×10⁴ J·mol^-1和1.6598×10⁴ J·mol^-1,指前因子分别为2.2000×10⁴ h^-1和6.5178×10² h^-1。同时,通过柱分离得到的中间产物经结构鉴定为SEX,对其硝基机理进行了分析,实验证明DADN的硝解反应分两步进行,是一级连串反应过程,控制步骤是SEX到HMX。     

界面聚合法制备用于脱氮提纯CH4的N2优先渗透ZIF-90/聚酰胺混合基质膜

作为一种高效的分离方法,膜法分离非常规天然气具有较理想的应用前景。相较CH₄优先渗透膜,N₂优先渗透膜优势在于分离N₂/CH₄混合气后CH₄处于高压侧,利于后续处理。以均苯三甲酰氯为油相单体,间苯二胺为水相单体,采用界面聚合法在聚砜基膜上制备致密超薄聚酰胺分离层,并通过向其中引入孔径可允许N₂分子通过而不允许CH₄分子通过的纳米颗粒ZIF-90,在膜内形成固定的N₂传递通道,成功制备了用于脱氮提纯CH₄的N₂优先渗透混合基质膜。膜渗透选择性能测试结果显示当混合基质膜中纳米颗粒掺杂量为0.30 g·L^-1时,2 bar（1 bar=0.1 MPa）进料压力下,N₂渗透速率达1.16×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1,N₂/CH₄分离因子达16.6,分离因子比未掺杂ZIF-90的聚酰胺膜提高46.5%,具有一定的处理非常规天然气脱氮提纯甲烷的应用潜力。     

界面聚合法制备用于脱氮提纯CH4的N2优先渗透ZIF-90/聚酰胺混合基质膜

作为一种高效的分离方法,膜法分离非常规天然气具有较理想的应用前景。相较CH₄优先渗透膜,N₂优先渗透膜优势在于分离N₂/CH₄混合气后CH₄处于高压侧,利于后续处理。以均苯三甲酰氯为油相单体,间苯二胺为水相单体,采用界面聚合法在聚砜基膜上制备致密超薄聚酰胺分离层,并通过向其中引入孔径可允许N₂分子通过而不允许CH₄分子通过的纳米颗粒ZIF-90,在膜内形成固定的N₂传递通道,成功制备了用于脱氮提纯CH₄的N₂优先渗透混合基质膜。膜渗透选择性能测试结果显示当混合基质膜中纳米颗粒掺杂量为0.30 g·L^-1时,2 bar（1 bar=0.1 MPa）进料压力下,N₂渗透速率达1.16×10^-9 mol·m^-2·s^-1·Pa^-1,N₂/CH₄分离因子达16.6,分离因子比未掺杂ZIF-90的聚酰胺膜提高46.5%,具有一定的处理非常规天然气脱氮提纯甲烷的应用潜力。     

温度和氧含量对NH4Br改性稻壳焦汞氧化吸附特性的影响

采用10 g·L^-1 NH₄Br溶液对原始稻壳焦进行浸渍改性制备了脱汞吸附剂。利用比表面积及孔隙度分析仪、扫描电子显微镜/X射线能谱分析仪对改性前后稻壳焦吸附剂物理化学性质进行表征。在固定床汞吸附实验台上对吸附剂床层出口元素汞(Hg⁰)和二价汞(Hg²⁺)进行同步检测,研究了不同温度下N₂气氛和N₂+6.4 %(体积)O₂气氛中改性稻壳焦的汞氧化吸附特性。50℃下N₂气氛、N₂+6.4%(体积)O₂气氛以及150℃下N₂气氛中固定床出口均未明显检测到Hg²⁺,50℃和150℃时脱汞率均可达90%。温度为150℃时,在N₂+6.4%(体积)O₂气氛中吸附剂的总汞(Hg^T)脱除效率为98.2%,其中82.2%的Hg⁰被吸附脱除,其余则被O₂非均相氧化为Hg²⁺而氧化脱除。通过对程序升温管式炉出口Hg^T进行检测研究了吸附剂表面吸附态汞的脱附特性。汞脱附峰值温度300℃表明吸附态汞可能以Hg-Br化合物的形式赋存于改性稻壳焦表面,220~350℃的脱附温度说明吸附态汞有较高的热稳定性。100.14%~118.62%的汞平衡率验证了实验结果的准确性。     

Ca3–xMgxYb2Ge3O12(0≤x≤3)石榴石的A位Rattling效应与微波介电性能

微波介质陶瓷是5G/6G通讯技术的关键基础材料，具有高品质因数(Q×f)、低介电常数(ε_r)以及近零谐振频率温度系数(τ_f)的材料已逐渐成为研究与开发的重点。通过固相反应法制备了系列Ca_3–xMg_xYb₂Ge₃O₁₂ (0≤x≤3)石榴石陶瓷。当0≤x≤2时，样品为正石榴石结构，相对介电常数ε_r逐渐从10.3增加至11.8，品质因数Q×f值逐渐从98 000 GHz降低到78 000 GHz，谐振频率温度系数τ_f在(-40～-56)×10^–6/℃之间波动。当22+进入A位，ε_r迅速增大(～13.5),Q×f值显著降低(～19 800 GHz)，τ_f值则从负急剧转变为正(+70.5×10^–6/℃)，可归之于A位Mg²⁺的Rattling效应以...     

泵驱动回路热管能量回收装置性能的影响因素

提出一种泵驱动回路热管能量回收装置,用于回收公共建筑空调系统排风的能量,降低处理新风的能耗,并搭建实验平台,测试该装置在两种工况下的性能,分析工质质量流量、换热器换热面积和换热器迎面风速3种因素对装置换热量、温度效率和性能系数的影响,得出质量流量、换热面积和迎面风速的最优值。结果表明,夏季工况下,质量流量250 kg·h^-1,换热面积58.0 m²,迎面风速1.8 m·s^-1时,装置的换热量为4.09 kW,性能系数为9.26;冬季工况下,质量流量300 kg·h^-1,换热面积58.0 m²,迎面风速1.8 m·s^-1时,装置的换热量为6.63 kW,性能系数为14.20。     

绿氢重构的粉煤气化煤制甲醇近零碳排放工艺研究

在“碳达峰、碳中和”的背景下，传统煤制甲醇工艺存在CO₂排放强度大、能耗高等问题成为制约煤制甲醇工艺发展的瓶颈问题。本研究基于外源性的绿氢，重构粉煤气化煤制甲醇工艺，省掉了空分单元、变换单元，开发了短流程低温甲醇洗单元，提出了粉煤气化集成绿氢的近零碳排放煤制甲醇新工艺。从碳元素利用率、CO₂排放、成本分析等角度对新工艺进行了评价。结果表明，与传统煤制甲醇工艺相比，新工艺碳元素利用率从41.50%提高到95.77%，CO₂直接排放量由1.939降低至0.035 t·(t MeOH)^-1，通过分析H₂价格与碳税对产品成本的影响发现，当氢气价格和碳税分别为10.36 CNY·(kg H₂)^-1和223.3 CNY·(t CO₂)^-1时，两种工艺的产品成本相当。新工艺不仅减少了煤制甲醇过程碳排放，而且可以提高可再生能源就地消纳能力，具有良好的应用前景。     

CuO-Co3O4-CeO2/CeO2-Al2O3催化剂脱除CO性能研究

以CeO₂-Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制备CuO-Co₃O₄-CeO₂/CeO₂-Al₂O₃催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)、氢气等温还原(H₂-TIR)、CO脱除性能评价等方法,考察预还原温度、反应温度、液相空速对CO脱除性能的影响。结果表明：催化剂在160℃下预还原可以获得37.3%的还原度,有效提高活性Cu⁺的数量,进而提高CO脱除性能;在液相丙烯中微量CO脱除反应中,反应温度升高、液相空速减小有利于提高CO脱除性能,当反应温度不低于50℃,液相空速不高于8 h^-1时,CO体积分数可脱除至0.03 mL/m³以下。在50℃、3 MPa,液相空速为8 h^-1的反应条件下,CuO-Co₃O     

煤液化残渣流化床热解工艺研究与碳减排分析

本文首先对煤液化残渣的原料进行了分析，并使用固定流化床反应器进行了实验研究。在实验结果的基础上，利用Aspen Plus软件对流化床热解过程进行了模拟，并对不同工艺过程的物料平衡和能量平衡进行了分析。通过对比不同工艺设计案例的能源效率、碳效率、固体废物排放量、CO₂排放量等指标，最终提出了一种灵活流化热解(FFP)耦合太阳能水电解的方法，将绿色氢气和绿色氧气引入该工艺，可以实现原料中碳、氢元素近乎完全利用，并生产出高品质的液体燃料和化学品，这一新工艺可以在整个工艺中实现近乎零碳排放。由于使用绿色氧气作为助燃剂，所产生的焦炭中的所有碳都可以转化为合成气并用作下游化工生产的原料气。因此，当一个70万t·a^-1的煤液化残渣流化床热解装置耦合电解水装置，该工艺的总碳效率可达到99.52%，是所有工艺中碳效率最高的，CO₂排放量从83737.67Nm³·h^-1降至3739.75Nm³·h^-1。该技术原理可以推广应用于有机固废热解、催化裂化、流化...     

AC/X-G吸附剂的制备及CH4/N2吸附分离性能

采用浓度为0.2g·ml^-1的葡萄糖溶液对13X沸石/活性炭复合材料(AC/X)进行碳沉积,研究沉积次数对复合吸附剂(AC/X-G)孔结构、表面性质和CH₄/N₂吸附分离性能的影响。通过X射线衍射,77K下的N₂吸附/脱附,扫描电镜,CO₂-TPD以及红外光谱表征样品的晶型、孔结构和表面性质,在298K、100kPa下对其CH₄和N₂吸附等温线进行测定,并将吸附结果与文献中碳材料和13X沸石的吸附性能进行比较。结果表明:随着沉积次数的增加,AC/X-G吸附剂中X型沸石的相对含量降低,微孔比表面积和微孔体积减少。AC/X-G的表面被碳膜覆盖,碱量降低,但出现强碱位和含氧基团C-O键。AC/X-G的CH₄和N₂吸附量下降,但吸附分离系数提高,沉积3次的样品AC/X-G-3的CH₄/N₂吸附分离系数达到3.0,表面的含氧基团有利于提高复合材料的CH₄/N₂吸附分离性能。     

碳纳米管超细粉碎分级的特性研究

为了制备超细碳纳米管粉体,利用机械磨和气流磨对碳纳米管粉体进行超细粉碎,通过调控设备运行时分级机和引风机的转速,对不同运行参数下制备的超细碳纳米管的粒度、能耗、形貌特征进行测试与分析。研究发现,常温下气流磨分级机转速在2 100～7 200 r/min时,所制备的碳纳米管细粉粒度d₅₀在10.127～2.540μm;高温（200℃）下气流磨转速在4 800～6 000 r/min时,所制备的碳纳米管细粉粒度d₅₀在5.061～2.831μm。机械磨风量在339.757～688.903 m³/h时,所制备的碳纳米管细粉粒度d₅₀在4.892～11.443μm。当粉碎到相同粒度d₅₀分别为5、10μm时,机械磨的产能分别为气流磨的1.6、2.1倍,而气流磨的单位吨能耗分别为机械磨的3、3.9倍。机械磨粉碎后的碳纳米管颗粒粒度明显减小,大多呈规则形状;气流磨粉碎后的碳纳米管颗粒粒径相对于机械磨粉碎后的颗粒粒度明显减小,大多呈无规则形状。因此,在工业生产中,综合考虑粉碎的粒度、能耗和形...