低温等离子体诱导低碳烃选择性催化还原NOx研究进展

综述了近年来低温等离子体诱导低碳烃选择性催化还原NOx的研究进展,详细介绍了难活化的甲烷及较易活化的非甲烷低碳烃气体如乙烯、丙烯及丙烷等的研究现状,探讨了低温等离子体诱导低碳烃选择性催化还原NOx的反应机理,并展望了低温等离子体诱导低碳烃选择性催化还原NOx今后研究方向。     

甲烷等离子体转化的研究进展

介绍了等离子体技术应用于甲烷转化的可行性和必然性,简述了国内外低温等离子体条件下甲烷转化的研究进展和发展趋势,并探讨了冷、热等离子体下甲烷转化的反应机理.     

Cu-Zn-Al基催化剂制备及催化等离子体转化甲烷制甲醇

为了探讨催化剂对低温等离子体转化甲烷制甲醇的影响,将Cu-Zn-Al基催化剂引入介质阻挡放电系统,进行了甲烷等离子体-催化制甲醇的研究,考察了催化剂填装方式、催化剂载体、催化剂助剂对甲醇生成的影响。结果表明,将催化剂负载在堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC)的填装方式可获得较好的催化效果;堇青石表面结构对甲醇的生成具有显著影响,将催化剂负载在经酸蚀处理的堇青石蜂窝陶瓷上(Cu-Zn-Al/HC-AE),可使单位能耗甲醇产量提高28%;在催化剂中添加助剂Ce利于甲醇的生成,应用Cu-Zn-Al-Ce/HC-AE催化剂时,单位能耗甲醇最大产量较单纯等离子体体系提高了183.7%。基于等离子体-催化甲烷反应结果和发射光谱原位诊断,推断等离子体与催化剂协同转化甲烷制甲醇反应中甲醇通过自由基反应和费托合成两条途径生成。     

甲烷直接转化合成甲醇研究进展

评述了近年来甲烷直接转化合成甲醇的各种路线及其进展,包括多相催化氧化法、均相催化氧化法、熔盐氧化法、等离子体转化法、酶催化氧化法和光催化氧化法等.     

低温等离子体协同催化氧化水处理技术的研究进展

为了提高去除水中有机物的去除率和能量利用效率,低温等离子体协同催化氧化水处理技术近年来成为研究的热点。针对低温等离子体非均相协同催化氧化体系和均相协同催化氧化体系,综述了近年来低温等离子体协同催化氧化水处理技术的研究成果,分析了低温等离子体协同催化氧化机理,讨论了存在的问题并提出了以后的研究方向。     

甲烷催化转化研究进展

在“双碳”背景下，研究者一直致力于把甲烷转化为其他高附加值产品，如醇类，进一步又可转化为羧酸类物质等。甲烷催化转化的方式主要有热催化转化、电催化转化和光催化转化。寻找使甲烷在温和条件下转化的催化材料一直都是研究的热点。催化材料对甲烷中碳氢键的活化是甲烷有效转化的先决条件，从催化材料的种类、组成、催化活性及结构等方面进行了综述，并对新的催化材料进行展望，探索了温和条件下使甲烷转化的新催化材料的合成。     

等离子体技术及其在催化领域中的应用

本文介绍了等离子体的特性，发生技术及其在催化剂的制备、再生和改性中的应用。并以甲烷与二氧化碳反应制合成气，甲烷与二氧化碳反应制乙酸及甲烷部分氧化制甲醇，甲烷偶联反应制低碳烃等为例介绍了等离子体技术在催化反应中的应用，分析了等离子体状态下的催化反应机理，从而预测了等离子体技术在催化领域中的应用前景。     

新时代背景下无机化学实验教学的创新探索

新时代背景下工科专业的教学改革已然是高校发展趋势。本文采用一步法制备硼簇纳米铂及其低温催化转化甲烷制乙醇的研究引入到应用化学专业无机化学实验的教学中进行创新探索，参加大学生创新创业项目。该实验设计方案的内容符合新时代背景下工专业的需求发展，通过甲烷低温转化的研究加深学生从理论到实践过程的理解，培养学生的理论创新能力和实际实践能力。     

非热等离子体催化转化C1分子及其催化剂研究进展

非热等离子体催化具有反应条件温和、启动快和反应器结构紧凑等特点,在C₁分子催化转化领域（如CO₂加氢、甲烷活化、水煤气变换反应和甲醇重整制氢）有着广阔的应用前景。具体来说,等离子体特有的高能电子可在气相中快速活化稳定性极强的C₁分子并生成活性物质,接着与催化剂结合发生表面化学反应,从而实现常温常压下C₁分子的高效转化。然而,等离子体与催化剂之间的协同作用机制以及催化机理极为复杂,仍有待进一步研究。本综述简单介绍了非热等离子体催化转化C₁分子的近期研究进展,重点探讨了适用于非热等离子 体的催化剂研究以及催化机理的高级原位表征。最后,提出了非热等离子体催化转化C₁分子的未来发展方向：①设计并构筑适用于非热等离子体催化的高效催化剂,并研究其构效关系;②发展高级原位表征技术,揭示活性物质的作用机理以及催化机理;③设计并构建高效的等离子体催化反应器,并建立反应器的理论模型和数值模拟方法,科学指导等离子体反应器的设计、优化和放大。     

载体及活性组分对甲烷低温燃烧催化性能的影响

以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性组分催化剂对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。结果表明,由不同载体,负载同一浓度活性组份制备出的催化剂活性有较大差异。(Pt-Pd)/A l2O3双组分燃烧催化剂,性能优于单一组分的Pd/A l2O3或Pt/A l2O3催化剂,(Pd-Pt)/A l2O3体系具有较高的甲烷催化燃烧活性,催化燃烧的起燃温度最低。相比当(Pd 0.2%-Pt 0.1%)/A l2O3时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为345℃,完全转化温度为405℃。通过1 000 h稳定性试验,显示出甲烷完全氧化温度为405℃左右,具有较好的低温活性及热稳定性。     

介质阻挡放电常压低温等离子体转化甲烷制C2及高碳烃的研究

对介质阻挡放电(DBD)反应器用于甲烷常压低温等离子体转化过程,分别就停留时间、输入功率、内电极材料及温度、介质厚度等对反应的影响进行了研究。实验结果表明,甲烷转化率随停留时间、输入功率的增加而增加,但增加的幅度逐渐减小。内电极材料对反应积炭有很大的影响。紫铜和紫铜(镀银)材料能够有效地抑制积炭的产生,从而可以增加反应寿命,还对甲烷转化率有很大的影响。较低的内电极温度可以抑制积炭,但是甲烷转化率有所降低,同时液态高碳烃选择性增加。在甲烷流量较低时介质厚度对反应的影响很小,但随着甲烷流量的提高会逐渐增大,并且介质厚度越小,甲烷转化率越高。     

电场增强催化甲烷合成碳二烃电场能量研究

利用模拟电荷法原理计算了电场增强催化甲烷合成碳二烃反应区的电场强度和能量分布 ,结果表明非对称电场具有不均匀能量分布特性 ,场域中电极端部所提供的能量最高为 0 .3 6J/mm3,其值大于甲烷的电离能0 .0 5 47J/mm3,使处于该区域的甲烷分子解离 ,进而引发连锁式自由基反应     

电场增强等离子体作用下甲烷转化动力学研究

Methane conversion was studied with electric field enhanced plasma (EFEP) technique at the atmosphere pressure and low temperature ranging from 323 K to 373 K. The conversion of methane is up to 60%-80%. The kinetics of methane conversion was studied using naicroreactor. The reaction model of power function type was obtained as: r = 90.99exp (-26980/RT)C0226A(mol·m-3·s-1). The global kinetics parameters were calculated by the variable simple-pure shape method. The calculating results are in good agreement with experimental data.     

Ni-Rh/Al2O3催化剂上甲烷-氘化氢间的氢氘交换性能

采用Ni-Rh/Al₂O₃催化剂,在固定床微型反应器上考察了Ni-Rh/Al₂O₃催化剂对甲烷的氢氘交换的催化性能。结果表明,在进料组成不变的条件下,当温度低于692K时,甲烷的转化率随温度的升高而快速升高,当温度高于692K时,甲烷的转化率不随温度的升高而变化;当温度低于692K时,甲烷的转化率随反应物流量的增加而明显减小,当温度高于692K时,甲烷的转化率基本不随温度和反应物流量的变化而变化;在反应物总流量不变的条件下,当HD/CH₄流量比为1.1～2.5时,甲烷的转化率随着HD/CH₄流量比增加而减小。     

电场增强低温等离子催化合成C_2烃

引　言目前 ,将甲烷直接转化为乙烷、乙烯、乙炔等碳二烃的主要方法有常规催化氧化偶联、膜催化、电化学反应、微波热裂解和等离子体反应[1] .大多数甲烷直接转化主要集中在氧化偶联反应 ,如催化转化甲烷和氧气合成乙烷和水 ,乙烷进一步生成乙烯和少量高碳烃 .生成的烃类 (乙烷、乙烯、乙炔和高碳烃 )常被称为Ｃ2 +.因为乙烯的市场需求大和价格高 ,所以乙烯是主要的目的产物 .除碳二烃外 ,还常易生成ＣＯ和ＣＯ2 .这不仅减少碳二烃的生成 ,而且是强放热反应 ,移出反应热是工业生产中很困难的工程问题 ,不利于反应进行 .甲烷偶联反应的目标是…     

Oxidative coupling of methane with microwave and RF plasma catalytic reaction over transitional metals loaded on ZSM-5

In the microwave and radio frequency (RF) plasma catalytic reaction at room temperature, the oxidative coupling of methane (OCM) over transitional metals loaded on ZSM-5 has been carried out. The transitional metals, Fe, Ni, Co and Cu (1B family element), loaded on ZSM-5 have been tested for the OCM using the plasma catalytic reaction. In this work, the conversion of methane to C2 products has been improved without the carbon deposition when the oxygen as a co-reactant gas was supplied. The order of the catalysts of higher conversion to C2 products in the microwave plasma reaction with plasma power of 120 W is Co–ZSM-5>Fe–ZSM-5Cu–ZSM-5>Ni–ZSM-5. Selectivity to ethylene is as high as 29.8%, to ethane 10% and to acetylene 49.9% and conversion of methane was as high as about 54.9% with pressure of 5–10 Torr, total flow rate of 125 ml/min and a methane/oxygen ratio of 4:1 over Co–ZSM-5. It is suggested that the catalyst may provide an active site for combination of radicals. It was found that yield of C2 products has been enhanced in the microwave plasma catalytic reaction, as microwave plasma system of high frequency has better energy efficiency than RF plasma system of low frequency.     

乏风瓦斯流向变换催化燃烧试验研究

为实现低浓度瓦斯气体的高转化率,满足实际工程低温排气的要求,设计制作一套新型流向变换蓄热催化燃烧反应器,并利用模拟气体进行催化燃烧实验研究。结果表明,气体流量为70 L·min^-1、燃烧反应温度控制在500 ℃和甲烷体积分数为0.2%时,甲烷催化燃烧转化率超过80%,出口气体温度低于60 ℃。该系统能满足工程低温排气要求。     

Reactivity of Ni/SiO2·MgO toward carbon dioxide reforming of methane under steady state and periodic operations

The carbon dioxide reforming of methane over commercial Ni/SiO₂·MgO catalyst under periodic and steady state operations was investigated at a temperature range of 650–750 °C. Under steady state operation, methane conversions tended to be constant with reaction time but increased with increasing reaction temperature. It was then observed that at low temperature (650 °C) under the periodic operation, methane conversion was also constant at approximately 48% throughout reaction time, but for the operation at a higher temperature, i.e. 750 °C, higher methane conversion (about 67%) was initially achieved but decreased dramatically with reaction time (to 27% in 240 min). The reason for the catalyst deactivation particularly for the periodic operation was further investigated by TPO, BET and XRD. It is suggested that at different operating temperatures, various types of coke occurred on the surface of catalyst and affected the catalytic activity.     

Partial oxidation of methane with air for methanol production in a post-plasma catalytic system

Partial oxidation of methane to methanol via post-plasma catalysis using a dielectric-barrier discharge was performed under mild reaction conditions. Air was used as the oxidizing co-reactant because of its economical practicality. Three catalysts impregnated with Pt, Fe₂O₃, CeO₂ on ceramic supports located downstream of the discharge zone were examined for increased selectivity towards methanol. It was found that all three catalysts had no significant effect on the conversion of methane, but enhanced methanol selectivity, which could be explained by a two-stage reaction mechanism. The Fe₂O₃-based catalyst showed the best catalytic activity, and high stability in the reaction. The methanol selectivity of the Fe₂O₃-assisted plasma process was 36% higher than that of the non-catalytic system at a rather low catalyst temperature (150 °C). In addition, the effects of input power, discharge frequency, discharge gap distance, total flow rate, and methane/air ratio on methane conversion and methanol yield were also studied.