用离心萃取器从动力堆后处理模拟强放废液中萃取铕

本工作用φ10的环隙式离心萃取器检测了30%TRPO-OK萃取硝酸水溶液及模拟强放废液中的铕的传质动力学。结果表明,这种离心萃取器的传质速度快、萃取率高。在一分钟的停留时间内,其传质效率大于98%。在多级连续逆流萃取模拟料液里Eu的传质实验中,Eu的萃取率分别达到99.99%(六级萃取,0.58mol/L的HNO_3料液)和99.83%(十二级萃取, 2.5mol/L的HNO_3料液),验证了原设计的概念流程。     

用TRPO从高放废液中去除锕系元素的研究：微型离心萃取器串…

采用微型离心萃取器进行了ＴＲＰＯ流程从模拟高放废液中去锕系元素的冷实验，实验中用Ｎｄ代替Ａｍ，Ｚｒ代替Ｎｐ，Ｐｕ在模拟高放废液稀释３倍，酸度为１．０ｍｏｌ／ｌ时采用１２级萃取，４级洗涤能有效地去除模拟高放废液中９９．９％以上的Ｎｄ，Ｚｒ满足了冷实验要求，并且萃取中不出现三相，可以使萃入的Ｆｅ洗下６０％，避免大量Ｆｅ进入后续流程，采用硝酸，草酸分别反萃Ｎｄ和Ｚｒ，使Ｎｄ和Ｚｒ分成二组，交叉污染很小，     

用TRPO从高放废液中去除锕系元素的研究──微型离心萃取器串级冷实验

采用微型离心萃取器进行了ＴＲＰＯ流程从模拟高放废液中去除锕系元素的冷实验。实验中用Ｎｄ代替Ａｍ，Ｚｒ代替Ｎｐ、Ｐｕ，在模拟高放废液稀释３倍、酸度为１．０ｍｏｌ／ｌ时，采用１２级萃取、４级洗涤能有效地去除模拟高放废液中９９．９％以上的Ｎｄ、Ｚｒ，满足了冷实验要求，并且萃取中不出现三相，可以使萃入的Ｆｅ洗下６０％，避免大量Ｆｅ进入后续流程。采用硝酸、草酸分别反萃Ｎｄ和Ｚｒ，使Ｎｄ和Ｚｒ分成二组，交叉污染很小。文中给出了硝酸、Ｎｄ、Ｚｒ等在各级的浓度剖面和它们在各物流中的分布。     

DHDECMP-TBP/煤油从模拟高放废液中萃取回收Am-Gd的研究

研究了ＤＨＤＥＣＭＰ－ＴＢＰ／煤油萃取Ａｍ＾３＋、Ｇｄ＾３＋的各影响因素,在单级萃取实验的基础上,用０．６０ｍｏｌ／ＬＤＨＤＥＣＭＰ－１．４０ｍｏｌ／ＬＴＢＰ／煤油为有机相对模拟高放废液进行了逆流串级萃取实验降流串级反萃实验,成功地从模拟高放废液中分离回收了Ａｍ＾３＋和Ｇｄ＾３＋。     

模拟高放废液介质中TRPO萃取镅的研究

研究了模拟高放废液中盐析剂对镅萃取的影响和酸度、模拟高放废液浓度以及温度对三相形成的影响。用均匀设计法建立模拟高放废液介质中３０％ＴＲＰＯ萃取镅的分配比模型。     

从动力堆核燃料后处理强放废液中提取镎的模拟试验研究

文献和实验证明,TBP对四价镎与钍有相似的萃取平衡分配特性与传质特性,四价镎的分配系数稍高于钍,两者的传质都能瞬时完成。用钍模拟镎,配制的硝酸盐溶液模拟后处理强放废液,在梯形波空气脉冲柱中,以30％TBP-煤油为萃取剂,进行了钍的传质性能试验。用两种结构的板段和不同组成的料液,在脉冲振幅A=2.4cm,频率f=20-40cpm,流比R=0.33—0.60,总流速Um=0.508—0.936cm/s条件下,对于钍的萃取,测得在1.1m高的板段中平均有4.9个理论级,钍回收率大于98％。     

DHDECMP-TBP/煤油萃取模拟高放废液中锕系元素工艺研究

采用国产的双官能团萃取剂N,N-二乙胺甲酚甲撑膦酸二已酯（DHDECMP）、磷酸三丁酯（TBP）及煤油（OK）组成的混合体系在微型离心萃取器（转鼓φ10mm）串联台架上进行了从模拟高放废液中去除锕系元素的工艺条件研究。采用6级萃取,2级洗涤,6级反萃。流     

模拟高放废液中冠醚萃取锶的分配比模型

采用均匀设计方法设计了实验点，用复合型优化方法回归出了复杂体系中冠醚萃取锶的分配比经验模型。对冠醚－正辛醇萃取不同稀释倍数的模拟高放废液中锶的分配比的实验结果与模型计算值进行了比较。结果表明，给出的锶分配比的经验模型的相对偏差在±１０％以内，平均相对偏差为４．３％。模型可用于萃注程设计与计算。     

用冠醚从模拟高放废液中去除锶的串级实验

用锶的天然稳定核素代替＾９０Ｓｒ，用二环己基－１８－冠－６（ＤＣＨ１８Ｃ６）－正辛醇溶液作萃取剂对经过ＴＲＰＯ流程去除锕系元素之后的模拟高放废液进行串级实验，结果表明，采用１０级萃取，２级洗涤，４级反萃，锶的去除率可大于９８．７％，并给出了Ｓｒ，Ｋ，Ｍｏ及硝酸等在各级中的浓度剖面及各物流中的相对分布。     

模拟强放废液中Np(Ⅴ)的电解还原

本文研究了N_2H_5NO_3-Fe(Ⅲ)-HNO_3体系和模拟强放废液中Np(Ⅴ)的电解还原,讨论了酸度、温度、肼和铁浓度对Np(Ⅴ)电解还原速度常数和还原率的影响。Np(Ⅴ)的电解还原对Np(Ⅴ)的浓度呈一级反应。在1.5mol/l HNO_3,0.2mol/l肼和2g/l Fe(Ⅲ)存在下,29mA/cm~2电流密度,温度为30℃时,电解还原反应速度常数K为3.42×10~(-2)min~(-1),反应的活化能为38kJ/mol。提高酸度可以加快还原反应的速度和还原率。模拟强放废液中Np(Ⅴ)的电解还原进行得更快,比同酸度的N_2H_5NO_3-Fe(Ⅲ)-HNO_3体系的K值提高7-10倍。当料液酸度为1.5mol/l HNO_3,在0.2mol/l肼存在下,以29mA/cm~2电流密度,电解还原半小时,几乎100％Np(Ⅴ)被还原成Np(Ⅳ)。     

DHDECMP-TBP/OK萃取模拟高放废液中锕系元素的工艺研究

测定了22%DHDECMP 42%TBP/OK从模拟高放废液中萃取锕系元素的分配比;在微型离心萃取器(转鼓=10mm)串联台架上,进行了从模拟高放废液中萃取锕系元素的工艺条件研究。结果表明,经6级萃取、2级洗涤、6级反萃,流比AF∶AX∶AS=1∶1 5∶0 5,BF∶BX=1∶1时,在萃取器A中,U,Np,Pu,Am的回收率均大于99 9%;在反萃器B中,Am的反萃率>99 9%,U,Np和Pu的反萃率分别为2%,39%,2%。     

酰胺类萃取剂从模拟高放废液中分离锕系和镧系元素的研究

研究了酰胺荚醚N,N,N′,N′-四丁基-3-氧-戊二酰胺（TBOPDA）和N-503（N,N′-二乙基庚酰胺）以及TBOPDA与N-503的组合萃取剂在硝酸介质中对U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)、Eu(Ⅲ)和其他一些金属离子的萃取行为,稀释剂为40％正辛醇-煤油。用0.075mol/LTBOPDA+0.5mol/LN-503/40%辛醇-煤油为萃取剂,从模拟高放废液中分离U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的微型混合澄清槽实验结果表明在A槽,大于99.99％的U（Ⅵ）、Pu(Ⅳ)、Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)被萃入有机相;在R1槽,U（Ⅵ）被定量反萃,83％的Pu(Ⅳ)和36％的Am(Ⅲ)被反萃入水相;在R2槽中残留的Pu(Ⅳ)、Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)可被定量反萃下来。该流程可有效提取高放废液中的锕系元素,并可对其进行组分离。     

实验室用小型环隙式离心萃取器

在φ22单级环隙式离心萃取器中进行了水力学实验和铀、酸传质实验。结果表明,当重相堰直径2r_α为12.5mm时,可以在下列条件下稳定操作:总流通量Q≤15ml/min、流比(o/a)为0.1—10、转速n为3000一4000 rpm、体系密度比ρ_o/ρ_a为0.64、0.78、0.88。在上述条件下测得体系密度比为0.79时的铀酸传质级效率为95%—100%。因此该设备可用作实验室规模的萃取工艺研究的单元设备。     

实验室用小型环隙式离心萃取器

设计了直径为22mm的单级和8级环隙式离心萃取器,并进行了水力学和传质试验。结果表明,当重相堰直径为12.5mm时,对单级萃取器,操作范围如下:总流量约15ml/min,转速3000～4000r/min,流比O/A为10～0.1,密度比ρ_o/ρ_A。为0.64～0.88;对8级萃取器,除密度比范围为0.64～0.82外,其它操作范围与单级萃取器相同。根据HNO_3和U的传质试验,两种萃取器的级效率均大于95%,由此可见,这类萃取器可用于实验室溶剂萃取工艺研究。     

实验室用小型环隙式离心萃取器

设计了直径为22mm的单级和8级环隙式离心萃取器,并进行了水力学和传质试验。结果表明,当重相堰直径为12.5mm时,对单级萃取器,操作范围如下:总流量约15ml/min,转速3000～4000r/min,流比O/A为10～0.1,密度比ρ_O/ρ_A为0.64～0.88;对8级萃取器,除密度比范围为0.64～0.82外,其它操作范围与单级萃取器相同。根据HNO_3和U的传质试验,两种萃取器的级效率均大于95%,由此可见,这类萃取器可用于实验室溶剂萃取工艺研究。     

动力堆模拟高放废液的甲醛脱硝及脱硝过程中的沉淀行为北大核心CSCD

两步法玻璃固化工艺中,高放废液可通过化学脱硝达到降低酸度的目的,常用的化学脱硝剂有甲酸、甲醛、蔗糖等。以甲醛为化学脱硝剂,对动力堆模拟高放废液进行脱硝及脱硝过程中沉淀行为进行研究。模拟高放废液在90℃、脱硝比例为1.0~2.0范围内进行脱硝,对脱硝后各物质运用电感耦合等离子发射光谱(ICP-OES)、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)、Raman光谱、X射线衍射(XRD)、热重分析仪(TG)进行分析。结果表明:脱硝后废液中NO_(3)^(-)含量明显降低,随脱硝比例增大,NO_(3)^(-)的含量逐渐降低,甲醛含量增加。脱硝过程中出现由Zr、Mo、La、Ce、Nd、Fe、Te、Pr、Cs、Sm、Cr、Sr、Y、Co、Ni组成的沉淀,沉淀的形成有两个过程:一个过程为形成颗粒状的结晶物Ln_(2)Zr_(3)(MoO_(4))_(9)(Ln=La、Ce、Nd、Pr、Eu、Sm)和MoO_(2);另外一个过程为形成由O、Fe、Zr、Mo、Te构成的无定形粉末物质;脱硝产物的热分解主要发生在约360℃以下。     

Φ70核用离心萃取器传质性能研究

用单级φ70核用离萃取器在硝酸溶液中进行了30％TRPO／煤油体系萃取 Nd^3 的传质性能实验。结果表明：在流比为2：1和1：1,转速为1760－2650r/min,总流量为40－200L／h的条件下,Nd^3 的传质级效率达90％以上。在模拟料液和30％TRPO／煤油体系中的传质性能实验结果表明:在流比为2：1,转速为1760－2650r/min,总流量为30－150L／h的条件下,传质级效率达90％以上。用5．5mol/L HNO3反萃有机相中Nd^3 的实验结果表明：反萃级效率随总量增加而减小,在同一总流量下随转速的增加而增大,在实验条件范围内,Nd^3 的反萃级效率在83％－93％之间。实验结果证明：φ70核用离萃取器具有良好的水力学性能和传质性能。