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一氧化碳常压气相催化偶联制草酸二乙酯的反应中,由于氢的引入致使偶联反应催化剂Pd-Fe/α-Al2O3失活。研究了不同氢含量条件下催化剂失活以及失活催化剂再生规律,发现催化剂的失活为可逆的,且失活速率随原料气中氢含量的增加而加快。应用X射线光电子能谱、程序升温还原等方法对催化剂中Pd的形态变化进行了分析,发现临氢失活催化剂比反应后催化剂的Pd2+含量要低得多。结果表明,原料气中氢的存在抑制了二价钯的烷氧基中间体Pd(OC2H5)2在催化剂上的产生,从而抑制了草酸二乙酯的生成,导致了催化剂的失活。 相似文献
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通过调整反相浓乳液的水相含量制备了两种不同大孔结构的整体式CuO-CeO_2/α-Al_2O_3催化剂,并将其用于富氢气体中CO优先氧化反应,考察了大孔结构对整体式CuO-CeO_2/α-Al_2O_3催化剂活性的影响;通过照相、SEM和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征。H2-TPR表征结果显示,不同大孔结构的CuO-CeO2/α-Al2O3催化剂具有相同的还原性质;催化剂评价结果表明,大孔结构显著影响CuO-CeO_2/α-A1_2O_3催化剂的CO优先氧化性能,孔径增大有利于传质效率的提高,减少CO扩散限制,因此,随大孔孔径的增大,孔与孔之间连通性变好,催化剂的CO优先氧化性能提高。在原料气体积组成为1%CO、1%O_2、50%H_2、48%N_2及气态空速21 000 h~(-1)、反应温度140~160℃的条件下,大孔整体式CuO-CeO_2/α-A1_2O_3-88%(水相体积分数为88%)催化剂可将CO体积分数降至.01%以下。 相似文献
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选择了3种不同的工业化γ-Al2O3载体,其中W203型和W217型是典型的中孔γ-Al2O3载体,而W251型是特殊的大孔γ-Al2O3载体,考察了它们负载的Pd/γ-Al2O3催化剂催化C9石油树脂加氢的性能;采用N2吸附-脱附、CO化学吸附、SEM、TEM、XRD等表征手段对γ-Al2O3载体及Pd/γ-Al2O3催化剂进行了表征。实验结果表明,加氢催化剂载体的孔性质对其催化C9石油树脂加氢性能具有重要影响,存在大量大孔的载体制备的Pd/γ-Al2 O3催化剂在大分子催化加氢反应中表现出更高的催化活性和稳定性。3种工业化γ-Al2O3载体的平均孔径及其负载的Pd/γ-Al2O3催化剂的催化活性和稳定性的高低均遵循同样的顺序:W203相似文献
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在Pd/γ-Al_2O_3催化剂上气相苯加氢反应动力学研究 总被引:5,自引:2,他引:5
采用微反装置研究了在加压条件下气相苯在Pd/γ-Al2O3催化剂上加氢反应的本征动力学。根据催化剂颗粒的孔径分布,通过理论计算得到了催化剂不发生内部部分润湿的实验操作条件。在此基础上,通过实验测得了不同反应条件下的组分分压和反应速率。假设在催化剂表面上存在两类不同的活性中心,一类吸附氢,另一类吸附苯及反应中间物,氢与苯之间为非竞争吸附;并假定向苯环上加入第一个氢原子的表面反应为速率控制步骤,进而导出动力学方程。实验数据验证了该动力学模型的合理性。 相似文献
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以Al2(SO4)3和NH3.H2O为原料合成了拟薄水铝石,经煅烧得到γ-Al2O3;采用X射线衍射、透射电子显微镜、热重-示差扫描量热和压汞法等方法对拟薄水铝石和γ-Al2O3进行了表征。表征结果显示,低堆密度大孔体积的γ-Al2O3的较佳制备条件为:反应液的pH为8、Al3+浓度为0.9mol/L、反应时间60min、反应温度70℃、NH3.H2O的质量分数为21%、800℃下煅烧5h。在此条件下制备的γ-Al2O3的比表面积为207.43m2/g、总孔体积为2.93mL/g、堆密度为0.23g/mL,且具有双孔分布,其中孔径大于100nm的孔的体积占总孔体积的58.91%,适用于大分子脱氢催化剂的载体。 相似文献
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过渡金属对Au-Pd/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:1
研究了掺杂过渡金属Ru,Ni,Co对Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫活性的影响,并采用X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱、程序升温还原和程序升温脱附等方法对TiO2-Al2O3复合载体、Au-Pd/TiO2-Al2O3和Au-Pd-TM/TiO2-Al2O3(TM表示过渡金属)催化剂进行了表征。实验结果表明,掺杂过渡金属未改变Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的结构;掺杂Ru或Ni增强了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的活性组分与TiO2-Al2O3复合载体的相互作用,降低了反应活化能,提高了催化剂活性组分的分散度和活性比表面积,改善了Au-Pd/TiO2-Al2O催化剂的吸附性能,从而提高了Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂催化噻吩加氢脱硫的活性;而掺杂Co的效果则与之相反。 相似文献
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采用浸渍法制备了Nb2O5/α-A l2O3催化剂(简称催化剂)并用于环氧乙烷水合制乙二醇的反应,通过控制α-A l2O3载体中致孔剂的含量来调变载体的孔径、孔分布及比表面积;采用吡啶吸附红外光谱、氨程序升温脱附法研究了载体的比表面积及孔径对催化剂酸性及反应性能的影响。实验结果表明,产物的选择性受扩散因素及催化剂酸性的影响,而催化剂的酸量、酸密度可以通过载体的孔径及比表面积的变化加以调控。比表面积较小及孔径较大的载体对催化剂催化环氧乙烷水合制乙二醇的反应较为有利。当载体的比表面积小于0.80m2/g、孔径为4.00~8.00μm时,在反应温度160℃、反应压力1.5M Pa、n(H2O)∶n(EO)=22、液态空速25h-1的条件下,环氧乙烷的转化率大于99.8%,乙二醇的选择性超过89.9%。 相似文献
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用浸渍法制备了不同La2O3含量的Ni/La2O3-α-Al2O3催化剂,考察了La2O3含量对沼气重整制氢Ni/α-Al2O3催化剂结构和性能的影响。反应在固定床反应器中进行,以V(CH4)/V(CO2)=1的混合气体模拟沼气。并运用XRD、H2-TPR、BET、TEM及TG-DSC对催化剂进行了表征。结果表明,La2O3的添加能增强金属Ni与载体之间的相互作用,并能抑制金属Ni颗粒在高温下的团聚和烧结。随着La2O3含量的升高,金属Ni的分散度和催化剂的还原性能更好。La2O3对Ni/α-Al2O3催化剂重整活性的影响取决于La2O3的添加量。催化剂w(La2O3)为6%时活性较好,掺杂过量的La2O3反而使催化剂活性下降。在100h的稳定性实验中,10Ni/6La2O3-α-Al2O3催化剂上甲烷和二氧化碳转化率保持较稳定,100h后分别只下降了2%和7%。 相似文献
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以BαCO3和不同的镧化合物作为催化剂组分,分别采用干混法和湿混法制备了BαCO3质量含量为2.5%-15%的BαCO3/Lα2O3催化剂,在微型固定床反应器上评价了催化剂的甲烷氧化偶联反应性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响,以及催化剂床层中的热点效应,采用XRD和TPR对催化剂的结构和性能进行了表征。结果表明,不同方法制备的BαCO3/Lα2O3催化剂在较低炉温的条件下都具有好的甲烷氧化偶联反应性能,其中湿混法制备的10%BαCO3/Lα2O3催化剂性能最好,在烷氧比为2,反应气体空速为36000mL·g^-1·h^-1的条件下,反应炉温在125℃时甲烷氧化偶联反应仍能平稳进行。存在于催化剂床层的热点是维持甲烷氧化偶联反应的关键。不同方法制备的BαCO3/Lα2O3催化剂其物相和氧化还原性能也有一定的差别。 相似文献
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通过对化学镀制备的超薄金属钯复合膜的表面缺陷填充Pd/γ-Al2O3粒子并提供钯核,进而通过化学镀制备了致密超薄金属钯复合膜。结果表明,首次化学镀制备的金属钯膜的厚度约为1.22μm,而以Pd/γ-Al2O3粒子对其缺陷进行填充并进一步化学镀制备的钯膜厚度仅增大到1.32μm,说明第二次化学镀金属钯主要沉积在经Pd/γ-Al2O3粒子填充的缺陷位上。在400℃,100kPa压力下,氢气渗透速率为0.8378mol·m-2·s-1,为初镀钯膜的81%,而H2/N2理想分离因子从初镀膜的370增大到13700。可见,该方法实现了超薄金属钯复合膜缺陷的局部修复,在基本不增加膜厚的前提下,有效地消除了钯复合膜的表面针孔。 相似文献
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分别以K2[PdCl4]和K2[PdCl4]与草酸的混合液为Pd前驱体,采用浸渍沉淀法制备了Pd/Al2O3催化剂。采用等离子体耦合发射原子吸收光谱(ICP-AES)、透射电镜(TEM)、程序升温还原(TPR)等手段对Pd/Al2O3催化剂进行了表征。考察了Pd/Al2O3催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中的催化活性。结果表明,金属Pd在载体Al2O3上呈不均匀分布,并发生团聚,其颗粒直径为5~10nm;催化剂在煅烧及还原过程中,活性金属Pd与载体Al2O3发生强烈相互作用,产生了Pd-Al合金。以K2[PdCl4]为前驱体制备的Al2O3催化剂在过氧化氢异丙苯(CHP)固定床加氢反应中显示了较高的二甲基苄醇(CA)选择性,而且在240 h 连续反应过程中,CHP的转化率始终维持在100%,目标产物CA的平均选择性也达到了97.7%。通过对比反应前后反应体系的组成,探讨了CHP液相催化加氢制备CA的反应途径。 相似文献
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《石油化工》2016,(11)
采用等体积浸渍法制备了一系列Pt/γ-Al_2O_3催化剂,考察了制备方法对催化剂Pt活性组分分布及催化剂催化燃烧活性的影响,并利用光学照相、ICP/MS、XRD、SEM和电子探针等分析手段对制备的催化剂进行表征。实验结果表明,浸渍液中溶剂种类和竞争吸附剂的加入对Pt活性组分在γ-Al_2O_3载体上的分布存在影响,进而影响了催化剂的催化燃烧活性;在苯的催化燃烧反应中,乙醇作为浸渍液溶剂制备的催化剂D催化活性最高,当达到相同催化效果时,该方法制备的催化剂贵金属Pt用量较低。表征结果显示,催化剂D中Pt活性组分在载体上呈蛋壳型分布,壳层厚度约为15μm。 相似文献
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化学还原法制备胶体Pd/γ-Al_2O_3催化剂及其催化性能 总被引:1,自引:1,他引:1
采用化学还原法制备了高分散的胶体Pd/γ-Al2O3催化剂,考察了保护剂、还原剂和制备方法等对其催化性能的影响。实验结果表明,最佳保护剂为聚乙烯吡咯烷酮(PVP),PVP的最佳用量为n(N)∶n(Pd)=40∶1;最佳还原剂为乙醇/NaOH,NaOH的最佳用量为n(NaOH)∶n(Pd)=3∶1。X射线光电子能谱和X射线衍射表征结果显示,催化剂中的Pd以零价态存在;同时根据Debye-Scherrer公式估算,Pd在催化剂中以胶体状态存在。将胶体Pd/γ-Al2O3催化剂用于糠醛液相脱羰反应,实验结果表明,该催化剂比常规方法制备的Pd/γ-Al2O3催化剂具有更高的活性,糠醛的转化率为97.6%,呋喃的选择性为95.1%。 相似文献
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采用不同焙烧温度制备了一系列γ-Al2O3载体,并利用等体积浸渍法制备相应的MoNiP/γ-Al2O3催化剂,借助N2物理吸附-脱附和XRD等方法对载体和催化剂进行表征,同时以甲苯、噻吩和喹啉为模型化合物,在微反装置上评价催化剂的芳烃加氢、加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)的活性。表征结果显示,随焙烧温度的升高,γ-Al2O3载体及其催化剂的孔体积变化不大,但平均孔径增大,比表面积降低。实验结果表明,适宜的焙烧温度为600℃,利用该温度焙烧的载体制得的MoNiP/γ-Al2O3催化剂表面的中强酸和强酸的含量较高,且芳烃加氢、HDS和HDN的活性最高。 相似文献