TiO_2复合材料光催化还原CO_2的研究进展

全球气候变暖和能源短缺,是世界各国关注的热点问题。CO_2是全球变暖的罪魁祸首,光催化的方法可将大气中的CO_2转化为有机燃料,这既解决了全球变暖问题又可缓解能源危机,是目前最理想的方法。TiO_2作为最常见的半导体材料,在光催化还原CO_2方面也有诸多研究应用。归纳整理了TiO_2相关的不同复合材料和催化体系,对复合材料制备和催化机理进行阐述,并对TiO_2光催化还原CO_2的前景进行展望。     

二氧化碳制汽油技术取得新突破

<正>近日,中国科学院大连化学物理研究所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组通过设计一种新型Na-Fe_3O_4/HZSM-5多功能复合催化剂,成功实现了CO_2直接加氢制取高辛烷值汽油。近年,化石能源的大量消耗使温室气体如CO_2排放量急剧增加,引起了全球气候变暖等日益严峻的环境问题。汽油是全球用量最大的燃料之一,若以CO_2作为原料生产汽油,将是一种潜在替代化石燃料的清洁能源策略,不仅可有效降低CO_2造成的温室效应,还可减轻对传统化石能源的依赖。但CO_2的活化与选择性转化仍面临巨大挑战。为此,该研究团队设计了一种高效稳定的Na-Fe3O4/HZSM-5多功能复合催化剂,在     

酞菁铜配合物的制备及电催化还原CO2性能的研究

本文采用溶剂热反应法制备了酞菁铜配合物,采用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其结构和形貌进行了表征。将此材料用于CO_2电催化还原研究,结果表明,此材料电催化还原CO_2的过电位较正,电流密度大,在-0.8 V(vs RHE)电位下,可得到还原产物甲酸根的最优法拉第效率,表明酞菁铜配合物的电催化活性较好。     

金属及碳基材料电催化还原CO2研究进展与展望

随着全球工业化快速发展,化石燃料大量使用导致碳排放量急剧增加,造成严重环境问题。因此,寻找有效方法降低CO₂浓度以遏制全球变暖成为紧迫任务。目前,减少CO₂主要策略包括限制传统化石能源使用和将多余CO₂转化为高附加值化学品。由于经济发展仍极度依赖化石能源,简单地限制其使用存在显著困难。因此,高效转化CO₂成为高附加值化学品显得尤为关键。在众多CO₂转化技术(生物还原、热化学加氢还原、光电化学及电化学还原CO₂)中,电化学还原CO₂因其高效性和良好的工业应用前景而显得尤为突出。基于此,对CO₂转化技术、电催化还原CO₂原理、主要产物、反应途径、评价参数及目前发展迅速的金属基及非金属碳基材料电催化剂的研究现状进行了综述。金属基和非金属碳基材料的结合能够提高催化剂的催化活性,具有良好的研究前景。从新型高效低成本催化剂开发及其形貌和表面活性位点的微观调控,利用原位表征技术和密度泛函理论计算加深对反应...     

TiO_2基催化剂还原CO_2研究进展

能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO_2过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO_2为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO_2成低价态含碳燃料(如CH_4、CH_3OH、HCHO、HCOOH、C_2H_5OH等)研究进展。在TiO_2光还原CO_2机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO_2反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO_2光还原的发展方向。     

CO_2电催化还原制烃类产物的研究进展

应用可再生能源驱动CO_2电催化还原制备燃料,是目前清洁能源发展最具前景的方向之一。本文综述了以气态烃类(CH_4、C_2H_4)为目标产物的CO_2电催化还原的研究进展,分别介绍了电催化材料、电解质溶液以及反应机理的研究现状。指出在水溶液电解质中,电催化材料需兼具烃类产物的高选择性与电化学析氢反应的抑制能力,Cu与Cu基材料是电催化材料的首选,Cu的氧化物由于其丰富的结构特征拓宽了电催化材料优选范围。水溶液电解质的性质会显著影响CO_2电催化还原产物的选择性;非水溶液或痕水溶液电解质由于可以显著抑制析氢反应,将会进一步拓宽电催化材料的优选范围。最后介绍了CO_2电催化还原机理研究的现状,指出原位电化学谱学方法的应用与CO_2电催化还原机理模型研究工作的开展,将成为人们深入认识以烃类为目标产物的CO_2电催化还原反应的关键,并有利于指导电催化材料与电解质材料的研究开发。     

可再生能源驱动的生物催化固定CO2的研究进展

工业发展带来了经济效益的同时，伴随着化石燃料的日益枯竭和CO₂的大量排放，加剧了温室效应，出现了全球变暖的问题。我国在倡导节能减排的同时，大力发展CO₂固定技术，将大气中丰富的CO₂转化为可以供人们利用的化工原料、燃料甚至更高附加值产品，不仅能够保护环境，同时还可提高经济效益。当前全球可再生能源规模的不断扩大缓解了传统能源消耗的压力，同时可再生能源可以为固定CO₂提供可持续的、清洁的驱动能量，并且随着分子生物学的发展，生物法固碳技术越发成熟，同时较其他固定CO₂方法而言，生物法固碳具有条件温和、选择性高、产品多样等优势，因此利用可再生能源耦合生物催化进行CO₂的固定逐渐成为了这一领域的研究重点。本文总结了近年来生物催化与电化学、光化学反应耦合固定CO₂的研究，包括光、电催化与酶催化偶联以及光、电催化与全细胞催化偶联对CO₂的利用，简述了其耦合催化原理与研究进展，并总结了目前研究需要突破的关键技术及提高CO     

超薄二维材料光/电催化CO2还原的最新进展

能源短缺和环境污染是全人类面临的巨大挑战,对化石燃料的过度依赖使CO₂的排放量急剧增加,如何将过量的温室气体通过清洁的方式转变为燃料或其他高值化学品,已成为全球范围内的研究热点和难点。在过去几十年的研究中,通过太阳能和电化学方法来还原CO₂被证明是十分清洁有效的方法,可以有效降低全球碳足迹,实现化石资源的高效利用。近几年来,超薄二维材料（诸如水滑石、氧化物、钙钛矿等）在催化领域的卓越性能引起了人们的广泛关注,其电子结构存在更多的调变可能,并且可以通过修饰其表面,使其在更多催化反应中发挥作用。本文总结了近几年来超薄二维材料在光催化和电催化还原CO₂的前沿进展,并总结其调变规律,为设计高效光、电催化剂提供参考。     

酞菁钴(CoPc)基电极材料在电催化CO2还原反应中应用的研究进展

温和条件下电催化还原CO_2为高能量密度的碳基化学品及化学燃料实现碳中和提供了极具诱人的策略,然而阻碍其实际应用的关键仍是高性能电极材料的设计与可控构筑。目前用于电催化CO_2还原反应(CO_2RR)的众多电催化材料中,酞菁钴(CoPc)基催化剂因具有高CO选择性及高催化活性而备受青睐。就CoPc基电极材料在电催化CO_2还原反应中应用的最新研究进展进行综述。首先重点介绍了提升负载型CoPc基催化剂电催化性能的策略,然后依次介绍了CoPc基催化剂在级联电催化CO_2RR和CO_2全分解中的应用、以及电催化CO_2RR的反应机理,最后就该领域尚未解决的问题提出展望。     

金属基材料电催化CO2还原的研究进展

电催化CO₂还原为具有附加价值的燃料和化学品,在缓解全球气候变暖和有效储存可再生能源方面极具潜力,近年来受到了广泛的关注。本文首先简述了水溶液中CO₂电化学还原为不同产物反应途径的研究成果,当前简单C₁产物的生成路径较为清晰,但生成多碳烃类和醇类的反应途径尚缺乏明确的证据,需要进一步探索。然后综述了用于CO₂电化学还原的金属基电催化材料的研究进展,聚焦于产物选择性、催化活性和稳定性,分别对金属纳米类、金属合金类、金属氧化物类、金属基复合物以及最近出现的单原子金属催化材料的研究现状进行了介绍。最后,展望了电催化CO₂还原的研究前景,指出不断优化电催化材料的性能是将来研究的主要方向之一,特别是有望取代Au、Ag等贵金属的单原子催化剂以及能高效生成多碳产物的铜基材料;同时,更精确的理论计算结合原位光谱表征,深入探究CO₂电化学还原反应的机理,将极大地促进高效电催化材料的开发。     

世界氢能发展现状与技术调研

化石燃料是目前能源消费的主体,随着能源需求的不断增大,能源危机、全球变暖及环境污染等问题日趋严重,氢能因其取之不尽、高效、零污染的特性逐渐受到重视。氢能作为一种可持续发展的新型能源,其发展前景不可估量,但氢能的实际推广应用现状并不理想,氢能的廉价制取及其安全储存运输则是制约其发展的主要原因。主要对世界范围内氢能发展利用现状趋势及对石油工业的影响进行调研,针对当前形势提出在能源发展过渡阶段我们在积极发展传统化石燃料的同时,也应抓住机会从长远角度考虑问题积极发展氢能等新型能源。     

Cu2O/CuO/Cu电极光电催化还原CO2

利用表面氧化法在铜基底上制备CuO纳米带(CuO NRs),通过电化学法将Cu_2O沉积到CuO NRs上,得到复合电极Cu_2O/CuO/Cu。借助X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对Cu_2O/CuO/Cu复合电极的结构进行了表征。通过线性扫描伏安法(LSV)、光电流-时间测试、电化学阻抗测试对Cu_2O/CuO/Cu复合电极光电催化CO_2性能进行了考察。借助变色酸分光光度法来测定CO_2光电还原产物。结果表明:氧化铜在铜基底上呈纳米带生长;复合电极Cu_2O/CuO/Cu对CO_2有较强的光响应性,表现出优异的光电催化性能;Cu_2O/CuO/Cu复合电极光电催化还原CO_2的主要产物是甲醇,在0.1 mol/L NaHCO_3溶液中光电催化6 h后,甲醇质量浓度为32.2mg/L。     

新型光催化还原CO2材料的研究进展

研究表明,光催化还原CO2生成CO,HCOOH,CH4等多种有机化合物能同时解决能源危机和环境污染等问题。因此,高效光催化剂的设计与合成对于光催化还原CO2至关重要。在光催化还原CO2制备燃料取得的研究成果基础上,对主催化剂结构设计、助催化剂开发和催化剂体系构建等方面进行了概述,并对光催化还原CO2材料未来的研究方向进行了展望。     

半导体复合材料光催化还原CO2的研究进展

光催化还原CO₂是实现碳循环的一种绿色的、环保的能源转化方式,该方法可以有效的将CO₂气体转化为可再生燃料,缓解能源危机和全球变暖问题。综述了半导体复合材料光催化还原CO₂为可再生碳氢燃料的研究进展,介绍了光催化还原CO₂的反应条件和光催化机理,并对已报道的不同类型半导体复合光催化材料进行分类,如“单一半导体型”、“金属/非金属掺杂半导体型”、“半导体复合型”和“碳材料–半导体复合型”。评述了各种半导体复合光催化材料的优缺点及其光催化性能的影响因素。在此基础上,进一步展望了半导体复合光催化材料催化还原CO₂的发展前景。     

电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成AgBi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO_2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO_2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO_2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO_3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

氢能储运关键技术及前景分析

可开发利用的化石能源储量有限并且正在被迅速消耗,导致全球能源危机日趋严峻,并且化石燃料的大量使用所产生的SO_2、CO等气体的排放将直接导致环境污染以及温室效应的加剧,对此,全球能源利用结构正逐步从化石燃料向无碳的新型能源时代的过渡。其中,氢能作为环保、高效、清洁的低碳二次能源被称为"最理想的新型能源"。介绍了各类氢能储存、运输等关键技术的工艺方法,对比分析了其各自工艺特点及工业应用情况,最后,归纳分析各类氢能储存、运输等技术的应用前景及其发展方向。     

离子液体中电化学还原CO_2研究评述与展望

近百年来,伴随着矿石燃料的大量消耗,CO_2的排放量剧增,引发了全球性的生态环境和社会问题。CO_2同时也是廉价且可再生的碳资源,可作为生产醇、醚、酸、酯等重要化工品的原料。在众多吸引力十足的CO_2利用路线中,作为清洁、可控的反应过程,电化学还原固定CO_2技术在温和条件下生产化学品方面具有独特的优势。离子液体以其特有的性质被广泛用于电化学还原CO_2过程,本文对目前国内外离子液体介质中电化学还原CO_2的研究现状进行了综述,介绍了离子液体介质中电化学还原CO_2的主要反应及基本原理;针对离子液体对CO_2高效活化和转化等关键科学问题进行深入探讨,提出新型功能化离子液体的应用将成为CO_2电化学还原领域的发展方向和热点。     

球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

TiO2基催化剂还原CO2研究进展

能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO₂过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO₂为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO₂成低价态含碳燃料(如CH₄、CH₃OH、HCHO、HCOOH、C₂H₅OH等)研究进展。在TiO₂光还原CO₂机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO₂反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO₂光还原的发展方向。