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相比传统ZSM-5分子筛,多级孔ZSM-5分子筛具有空间位阻小、传质效率高、焦炭少等特点,近年来在分子筛领域应用广泛。多级孔分子筛通常可用后处理法和模板剂法制备,相比后处理法,模板剂法能更好地控制介孔的结构和孔道尺寸。概述了采用传统表面活性剂、两亲性的有机硅烷、双功能多季铵盐表面活性剂及高分子聚合物等软模板法合成多级孔ZSM-5分子筛的研究进展。分析不同软模板剂的特点和作用机理,阐述了合成后分子筛的结构特点及催化性能等。指出在今后的研究中,可以设计价格较低的新型功能化模板剂,优化合成过程,致力于在理解合成机理的前提下,寻找操作简单、绿色环保的合成路线,并将其推行到实际工业生产中。 相似文献
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多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其催化应用 总被引:1,自引:0,他引:1
多级孔道ZSM-5分子筛具有微孔沸石分子筛良好的择形催化性能和介孔材料优异的传质扩散性能,在催化领域显示出良好的应用前景。本文综述了近年来多级孔道ZSM-5分子筛的研究进展,重点介绍了多级孔道ZSM-5分子筛的不同合成方法,包括后处理法、硬模板法和软模板法等,同时介绍了不同方法得到的多级孔道ZSM-5分子筛在催化反应中的应用,分析表明多级孔道ZSM-5分子筛以其良好的扩散性能和适宜的酸性提高了反应转化率和目标产物选择性。最后对多级孔道ZSM-5分子筛的发展方向进行了展望,指出研发简单、经济和环保的新合成路线是多级孔道ZSM-5分子筛发展中的重大挑战,深入研究多级孔道分子筛中介孔的形成机理和开发具有多级孔道整体式催化剂以及负载型多级孔道ZSM-5分子筛是今后的研究重点。 相似文献
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以Al_2(SO_4)_3·18H_2O为铝源、硅溶胶为硅源、有机硅季铵盐为介孔模板剂,通过水热晶化方法成功制备了具有较大介孔孔容和较高外表面积的介孔ZSM-22沸石(ZSM-22-M)。利用XRD、N2吸附-脱附、SEM和NH3-TPD等手段对ZSM-22-M沸石进行表征。研究了ZSM-22-M和微孔ZSM-22沸石负载Pt催化剂(Pt/HZSM-22-M和Pt/HZSM-22)对正十二烷加氢异构化性能的影响,结果表明,Pt/HZSM-22-M具有非常优异的加氢异构化性能。Pt/HZSM-22-M上具有相互匹配的金属中心-酸中心数目,有利于提高其异构化选择性,同时其上丰富的介孔结构促进了反应分子的扩散。 相似文献
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多级孔道沸石用于甲醇制丙烯反应研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
综述了多级孔道沸石结构、性能及制备方法的最新研究进展。多级孔道沸石因为介孔的引入强化了分子在孔道内的扩散,提高了目标产物的收率和选择性,在催化反应领域具有非常大的应用潜力。针对ZSM-5和SAPO-34两种不同的分子筛体系,介绍了多级孔道沸石制备的后处理法与模板法,指出控制后处理脱硅脱铝的程度以及探寻合适且廉价的模板剂是发展多级孔道材料的关键技术。最后对多级孔道沸石在甲醇制丙烯反应中的应用前景作了展望,得出保证分子筛合理的微孔/介孔比例、分布及催化剂合适的强度,是该材料应用于甲醇制丙烯反应的关键。 相似文献
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ZSM-5分子筛作为应用最为广泛的催化剂之一,一直是研究关注的重点。由于其沿着b轴直通孔道相比于沿着a轴和c轴的Z形孔道具有更好的扩散性能,其长度的控制对改善分子筛的催化特性具有重要作用。综述了控制ZSM-5分子筛各向生长的主要方法,结构导向法和生长修饰法。对短b轴ZSM-5分子筛在MTP、MTH以及MTG等催化领域的应用进行了具体分析。并指出,特定季铵盐作为结构导向剂制备的片层分子筛,具有均匀良好的自柱撑结构和晶间介孔,由于结构导向剂制备难度较高,采用生长修饰剂部分取代季铵盐更加经济环保。特定生长修饰剂合成难度低且成本低廉,制备的分子筛具有分散或团聚片层结构,新工艺的开发以改善晶间介孔将使其具有更好的扩散性。对片层分子筛厚度和酸性的精准调控、合成机理以及各向长度对催化性能影响的深入研究,以保证高效制备兼顾转化率、选择性以及稳定性的分子筛对短b轴分子筛的发展具有重要意义。 相似文献
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采用双季铵盐模板剂溴代1,4-二氮甲基哌啶基-丁烷,通过动态水热晶化法成功制备了纳米级ZSM-12分子筛。采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、红外光谱分析及N2吸附-脱附技术等测试方法对所得颗粒进行了研究。所合成的颗粒呈长条形状,长约150 nm,宽约30 nm。所得的ZSM-12沸石结晶体结构完整,无明显骨架缺陷,富含微孔和介孔孔隙。介孔孔隙来源于ZSM-12纳米晶粒之间的堆积孔隙。在酸分布上,所得的HZSM-12分子筛的中强酸及B酸比例较多,使得该沸石在催化反应中具备优良的反应活性。 相似文献
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多级孔道ZSM-5分子筛因同时具有微孔和介孔结构,在催化领域显示出较好的应用前景。对高硅铝比下以3-氨丙基三乙氧基硅烷作为硅烷化试剂合成具有多级孔道的ZSM-5分子筛进行研究,并采用X射线衍射、N2吸附-脱附和扫描电镜等进行表征。结果表明,合成的多级孔道ZSM-5分子筛是由小晶粒聚集而成的椭球状团簇体,晶粒间会形成介孔;硅烷化试剂的添加量可以在一定程度上调控微介孔比例,介孔孔容随着3-氨丙基三乙氧基硅烷添加量的增加而增大,3-氨丙基三乙氧基硅烷添加量较高时,预晶化与否对多级孔道ZSM-5分子筛的孔结构、形貌和产率产生较大的影响;3-氨丙基三乙氧基硅烷与SiO2物质的量比为0.05∶1时,预晶化条件下合成的样品介孔孔容为0.154 cm3·g-1,明显高于未预晶化条件下合成的样品(0.084 cm3·g-1),产率为91.8%,高于未预晶化条件下合成的样品(65.3%)。 相似文献
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以四丙基氢氧化铵、四丙基溴化铵、正丁胺和季戊四醇为模板剂水热合成ZSM-5分子筛,采用XRF、XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR和27Al MAS NMR等进行了表征,研究了模板剂对ZSM-5分子筛性质及甲醛制三聚甲醛催化性能的影响。结果表明,通过改变模板剂可改变ZSM-5分子筛的酸中心分布、表面酸性质和粒径;较大空间的孔道交叉位置的酸性中心、小催化剂粒径和高表面B酸/L酸比值有利于提高三聚甲醛选择性。以四丙基氢氧化铵为模板剂合成的ZSM-5分子筛的颗粒尺寸为240nm×240nm×150nm,分布于直形孔道和S形孔道的孔道交叉处的Br?nsted酸中心较多,甲醛转化率和三聚甲醛的选择性分别为30.15%和88.35%。 相似文献
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通过改变微、介孔模板剂的摩尔比合成不同孔分布的多级孔ZSM-5分子筛,并采用等体积共浸渍法制备了多级孔ZSM-5分子筛负载Pt-Ni双金属催化剂,系统研究了分子筛载体中不同微、介孔分布对愈创木酚和二苯并呋喃二元混合物加氢脱氧制备环烷烃的影响。利用X射线晶体衍射(XRD)、氮气吸脱附(N2-BET)、场发射扫描电子显微镜(SEM)和场发射透射电子显微镜(TEM)对Pt-Ni催化剂的形貌和结构进行了表征。结果表明,不加入微孔模板剂时,合成的分子筛为无定形形貌,随着微孔模板剂摩尔分数的增加,分子筛的结晶度逐渐提高且介孔体积逐渐减小;当微、介孔模板剂摩尔比为15∶5时,Pt-Ni催化剂表现出最佳的联环己烷选择性。 相似文献
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系统地总结了介孔沸石的合成方法,包括对合成的沸石分子筛的后处理、硬模板法和软模板法;并就制备方法和产品结构的特点进行了评述。后处理法包括对沸石分子筛的脱铝处理、脱硅处理及热处理;硬模板主要包括碳纳米粒子、介孔碳黑、碳纳米管、碳纳米纤维、碳气凝胶、有序介孔碳、胶体复制碳、无机纳米粒子等;软模板主要包括高分子聚合物和有机硅烷模板剂。 相似文献
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《高校化学工程学报》2017,(5)
采用季铵盐表面活性剂辅助模板法合成了一系列多级孔Hβ(H-Hβ)分子筛,通过XRD、XRF、SEM、TEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD等表征方法对合成的H-Hβ分子筛物化性质进行分析,并在固定床反应器上对其催化苯胺缩合制二苯胺的性能进行了评价。结果表明,通过加入季铵盐表面活性剂,在合成的Hβ分子筛中成功引入了介孔,形成了微孔-介孔的复合孔道结构,增大了Hβ分子筛的孔容和孔径,有利于大分子的扩散。季铵盐表面活性剂碳链长度越长,合成的H-Hβ分子筛介孔孔容和孔径越大。相较于常规的Hβ分子筛(苯胺转化率为18.5%),H-Hβ分子筛可以显著提高苯胺转化率至31.0%~33.23%,二苯胺选择性都超过96%。另外,以十六烷基三甲基溴化铵为辅助试剂合成的H-Hβ分子筛随着硅铝比的减小,其酸量逐渐增多,苯胺转化率也逐渐提高,而选择性基本保持不变。 相似文献