Performance of natural uranium- and thorium-fueled fast breeder reactors (FBRs) for U fissile production

The performance of natural uranium and thorium-fueled fast breeder reactors (FBRs) for producing ²³³U fissile material, which does not exist in nature, is investigated. It is recognized that excess neutrons from FBRs with good neutron economic characteristics can be efficiently used for producing ²³³U. Two distinct metallic fuel pins, one with natural uranium and another with natural thorium, are loaded into a large sodium-cooled FBR. ²³³U and the associated-U isotopes are extracted from the thorium fuel pins. The FBR itself is self-sustained by plutonium produced in the uranium fuel pins. Under the equilibrium state, both uranium and thorium spent fuels are periodically discharged with a certain discharge rate and then separated. All discharged fission products are removed and all discharged actinides are returned to the FBRs except the discharged uranium utilized for fresh fuel of the other thorium-cycled reactors. ²³³U-production rate of the FBRs as a function of both the uranium–thorium fuel pins fraction in the core and the discharge fuel burnup is estimated. The result shows that larger fraction of uranium pins is better for the FBR criticality while larger fraction of thorium fuel pins and lower fuel burnup give higher ²³³U production rate.     

钍基柱状高温气冷堆不同启动燃料特性初步分析

钍是一种可转换材料,将其转换成²³³U能极大提高现有核燃料资源的储量。为实现对钍的合理利用,以模块式柱状高温气冷堆GT-MHR的燃料组件作为研究对象,选取低浓缩铀、武器级钚、核反应堆级钚等作为其启动燃料。利用栅格输运计算程序DRAGON对这3种启动燃料下的钍基柱状燃料组件的寿期初中子能谱、无限增殖系数、燃耗、转换比以及²³³U和²³²Th的含量等参数进行了分析。结果表明,在易裂变物质初装量约为9%时,与低浓缩铀和武器级钚相比,核反应堆级钚作为启动燃料时组件寿期初中子能谱较硬、转换比较高;其燃耗达90 GW•d/tHM;其无限增殖系数在寿期内的波动最小;燃耗为75 GW•d/tHM时组件中²³³U存余量与²³²Th消耗量之比达0.566。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比,根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

Nuclear and materials aspects of the thorium fuel cycle

This paper is an attempt to assess and review the materials aspects of the thorium fuel cycle. It starts with an examination of the nuclear aspects of the thorium fuel cycle, meant as an introduction for materials scientists and engineers who may not normally be familiar with the concepts and terms involved. After defining and describing the thorium and uranium fuel cycles, the reasons for the resurgence of interest in the thorium fuel cycle and the technical and economic considerations that support its early adoption are examined. The reactor physics and fissile economics aspects of the thorium and uranium cycles are then compared. The specific reactor types suitable for the adoption of the thorium cycle are briefly examined and described. Subsequent sections of the paper are devoted to a detailed discussion of the materials aspects of the thorium fuel cycle. Available information on fabrication, refabrication and irradiation performance of thorium-based fuels for light water reactors, heavy water reactors, high temperature gas-cooled reactors, molten salt breeder reactors and fast breeder reactors is critically reviewed and analysed. Materials problems related to cladding and structural materials are also discussed whenever these are unique to the thorium cycle.     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善.本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒234 U/235 U和234 U/...     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

钍基熔盐堆燃料循环与启动策略研究

研究了熔盐燃料在堆内外循环以及考虑特殊核素的添加、提取等在线处理过程的熔盐堆燃耗计算模型,在多功能组件计算程序SONG的基础上开发了相应的燃料循环计算功能并进行了初步验证。在此基础上,分别针对氧化铍慢化的热谱熔盐堆和无慢化的快谱熔盐堆进行计算,并根据堆芯反应性长期稳定的基本要求,分析了利用²³³U和工业Pu启动熔盐堆时配套的在线处理方案以及相应的易裂变核添加要求。通过对核素添加、提取以及燃料内核密度的平衡计算,分析了不同的在线处理方案与启动策略对钍-铀燃料循环效率的影响,并据此提出了初步的熔盐堆燃料循环技术路线。结果表明：压水堆乏燃料提取的工业Pu较²³³U更适宜用于钍铀燃料循环启动,因工业Pu启动的快谱熔盐堆的²³³U产率明显高于²³³U启动熔盐堆,而当有了足够的²³³U积累后,²³³U启动的热谱熔盐堆是更好的选择,因其燃料倍增时间更短且燃料初装量也小得多。     

树脂分离测定盐湖水中铀的含量及~(234)U/~(238)U活度比值

研究了一种测定盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的方法。采用Chelex-100螯合树脂将盐湖水中大量的可溶盐基体与铀分离,钠的消除率大于99.9%,铀的回收率为90.5%~106%,4次平行测定结果的相对标准偏差小于10%。经P350树脂进一步纯化后,由α能谱仪测定234 U/238 U活度比值,相对标准偏差小于5%(n=3)。研究结果表明,该基体消除法可以用于盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的测定。该技术已被应用于实际生产中。     

γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。     

通过测量模拟样品中236U与238U原子个数比估算燃耗的探索研究

自然界中²³⁶U与²³⁸U原子个数比约10^-14,不同反应堆类型及核燃料辐照情况辐照后的核材料中²³⁶U与²³⁸U原子个数比不同,一般为天然²³⁶U与²³⁸U原子个数比的10⁷～10¹¹倍。通过测量环境样品中的²³⁶U与²³⁸U原子个数比可探知取样点附近进行过的辐照活动、环境污染的来源及对应核燃料的燃耗。本研究使用配制的模拟样品,建立了多接收电感耦合等离子质谱（MC-ICP-MS）技术测定²³⁶U与²³⁸U原子个数比的方法以及估算核燃料燃耗的工作方案,并与其他燃耗计算方法比较,燃耗的相对偏差约10%。     

Denaturing of highly enriched uranium with U: Protection against uncontrolled proliferation

The paper is addressed to the problem how to impart nuclear materials the properties of inherent protective barriers, which are able to impede substantially or even make it practically impossible to extract and use highly enriched uranium fuel for non-energy production purposes. It is demonstrated that highly enriched uranium, doped with 1% ²³²U, acquires inherent proliferation resistance, at least, at the level of uranium enriched up to 20% ²³⁵U. This property is well supplemented with previous results (Shmelev, A.N., Kulikov, G.G., 1997. About neutron-physical features of the modified (denatured) fuel cycles. Communications of Higher Schools, Nuclear Power Engineering, No. 6, pp. 42–48.) demonstrating improvement of neutron-multiplying properties in such a fuel. Another important circumstance consists in the fact that application of uranium enrichment technologies for so denatured uranium fuel is substantially hampered.     

环境样品中铀同位素的ICP-MS测量方法研究

本文介绍了一种针对环境中水体、土壤及沉积物样品中铀同位素的ICP-MS测量方法。该方法通过萃取色谱法的应用对环境样品中的铀进行了分离纯化,实现了对环境中含量较少的²³⁴U、²³⁵U的同时、快速测量;所得²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U方法探测限对土壤及沉积物而言分别为0.7 mBq/g、0.002 mBq/g、0.04 mBq/g,在水体样品测量中相应分别为0.000 1 Bq/L、6×10^-7 Bq/L、1×10^-5 Bq/L。进一步利用该方法对IAEA-443、IAEA-447、NIST-4357三种参考物质进行了测量,测量结果与参考值一致,平均回收率分别达到84.2%、93.4%、90.6%,验证了方法的有效性和准确性。     

棒状氢化锆慢化钍基熔盐堆中子学性能优化

氢化锆(ZrH)由于具有耐高温、抗辐照和慢化能力强等优点,是反应堆常用的慢化剂。本工作研究具有钍铀转换能自持运行和较低次锕系核素（MA）产量的ZrH慢化熔盐堆的堆芯物理设计方案。采用MOC程序分析了不同燃料盐对于启堆和增殖性能的影响,为提高钍铀转换性能,对堆芯结构和慢化棒设计进行了优化与分析。结果表明：当熔盐体积比处于0.5~0.9时,ZrH慢化剂可将临界所需要的²³³U浓度降低至2%附近;采用含增殖层设计与FLi燃料盐装载的ZrH慢化熔盐堆,50 a平均钍铀转换比（CR）可达到1.028;移动式ZrH慢化棒堆芯设计可实现38 a的自持运行,且堆芯寿期末的MA产量比慢化棒不移动条件下采用FLi燃料盐和FLiBe燃料盐的MA产量分别减少约43%和8%,低于相同能量输出下石墨慢化熔盐堆的MA产量。     

使用均匀混合型燃料组件的压水堆钍-铀增殖循环研究

为提升压水堆燃料利用率,设计了一种包含适量²³²Th和²³³U的均匀混合型燃料组件。对该型燃料组件的核特性分析表明,其具备随燃耗增加k_inf下降更缓慢的特性,有利于堆芯获得更长的循环长度。以岭澳核电厂一号机组为例,对包含均匀混合型含钍燃料组件的堆芯进行了分析,结果表明,当前压水堆中采用均匀混合型含钍燃料组件是可行的,并且具备²³⁵U利用率高、堆芯循环长度长的优势。     

利用HPGe铀能谱143～1001 keV能区确定铀富集度的方法研究

在核保障领域,铀富集度是一项重要核查指标。本文提出了一种通过分析²³⁵U、²³⁸U和²²⁸Th （²³²U的衰变子体）的特征γ能峰拟合相对探测效率曲线确定铀富集度的方法,编写了铀富集度分析程序。用HPGe探测器对两种化学形态、富集度范围为1.8%~90.2%的铀样品进行了重复性测量。结果显示,富集度的测量分析值与标称值的相对偏差小于3%。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

用于医用核素钼-99的制备方法

⁹⁹Mo的衰变子体核素^99mTc是核医学中应用最为广泛的放射性同位素,其使用量约占所有放射性同位素的70%。基于对目前国内外⁹⁹Mo制备方法的文献调研,阐述了医用⁹⁹Mo的主要制备方法,包括反应堆生产⁹⁹Mo、加速器制备⁹⁹Mo和中子发生器制备⁹⁹Mo。从靶件形式与化学提取等方面重点分析了以高浓铀（HEU）或低浓铀（LEU）为靶材料,利用反应堆生产裂变⁹⁹Mo的方法。鉴于近年来使用加速器与中子发生器制备⁹⁹Mo的方法已取得了较大进展,本文亦对此进行了较详细的阐述,并对进一步的研究工作提出建议。     

Improvement of plutonium proliferation resistance by doping minor actinides

This paper focuses on improving the proliferation resistance of plutonium resulting from uranium-based fuel irradiation. Intrinsic properties of plutonium isotopes with even mass numbers (²³⁸Pu, ²⁴⁰Pu and ²⁴²Pu) — in terms of their intense decay heat and high spontaneous fission neutron rates — were used as a measure to improve the proliferation resistance of plutonium itself. The present study explores MA addition effect into LEU (5%²³⁵U) and HEU (20%²³⁵U) with regard to plutonium proliferation resistance characteristics. Consideration goes beyond critical condition to examine the potential of subcritical system in enhancing the plutonium proliferation properties. Results show that even the doping level of 1% of Np, TrPu or all MA elements into low enriched uranium improves the proliferation-resistant properties of plutonium. A potential for further improvement is achieved by higher doping of minor actinides into high enriched uranium irradiated in a subcritical mode.