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CO在铂催化剂上选择氧化的反应机理和本征动力学研究(续) 总被引:1,自引:0,他引:1
用气相色谱脉冲技术研究了在负载型铂催化剂上CO选择氧化过程的反应机理,获知了CO氧化和H2氧化两个平行竞争反应各自的反应历程和CO氧化具有高选择性的原因,并推导出动力学方程。采用最小容积准则的序贯实验设计法安排了动力学实验点。应用Gauss-Newton法对加权非线性最小二乘形式的目标函数进行了参数优化。对模型的残差分析证实了机理研究得到的动力学方程是合适的。 相似文献
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低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程的机理研究 总被引:3,自引:3,他引:0
采用pulse calorimeter仪器,对低阶煤在干燥氧气下低温氧化过程进行了研究.实验结果表明,低阶煤在干燥氧气下的氧化反应热随着温度的上升而增加,并得到了与Arrhenius公式相同的动力学方程以及反应过程的活化能.提出了干燥氧气下低阶煤低温氧化过程的反应历程为:氧在煤粒表面吸附并生成氧自由基、氧自由基与煤发生氧化反应生成CO2(或CO)、CO2(或CO)由煤粒表面向本体扩散等三步过程.并通过计算和模拟,证明了该反应机理的正确性. 相似文献
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以H_2O_2为氧化剂,磷酸为助剂,采用初始浓度法研究了钨酸催化过氧化氢氧化1,2-环己二醇合成己二酸的氧化动力学,建立动力学模型,得到了反应动力学方程。实验结果表明,1,2-环己二醇的反应级数为0.98,H_2O_2的反应级数为0.30,反应的活化能为46.92 k J/mol,指前因子为9.48×10~4 L~(0.28)/(mol~(0.28)·min)。通过实验验证氧化动力学方程,计算值和实验值的平均相对误差为0.2%,两者基本吻合。 相似文献
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考察了KOH,NaOH,Na2CO3,NaOH和Na2CO3混合碱,三乙胺及阴离子交换树脂在乙醛缩合反应过程中的催化性能,以及反应体系的pH值和温度对反应的影响。结果表明,以Na2CO3为催化剂有利于维持反应体系pH稳定,当反应体系pH值为11~12,反应温度35℃时,反应转化率和选择性较高。在不同温度和pH值时进行动力学研究,得到pH值分别为10.4,11.0和11.4的动力学方程和相应的参数,其中pH值为11.4时,反应活化能最小。 相似文献
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制备了V-Mg-O催化剂,并测定了在该催化剂上进行丁烷氧化脱氢的反应动力学。应用BET和X射线衍射技术对催化剂进行了表征,在反应温度793-873K范围内,改变接触时间(W/F)和丁烷与氧气的分压进行了动力学实验。在所有的实验条件下,产物主要有脱氢产物(丁烯、丁二烯)、CO和CO2。提出了一个包括C4烯烃、COx生成反应的反应网络;从所测量的动力学数据中得到了合适的幂率型动力学方程。因为氧化脱氧反应的表观活化能比深度氧化反应的表观活化能大,在相同转化率时,C4烯烃选择性随着反应温度的提高而增加。 相似文献
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本文采用等温管式微分反应器,研究了常压下在NBC-1型铁系无铬催化剂上CO变换反应的本征动力学。运用参数估值序贯实验设计的原理优选实验点,用非线性最小二乘法进行幂函数型本征动力学方程的参数估值,获得本征动力学模型。并经F检验、相关指数检验及应用该数学模型进行某厂变换炉催化剂用量的计算,证明了实验数据及数学模型的准确性。 相似文献
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稠油低温氧化动力学实验与模型研究 总被引:1,自引:0,他引:1
注空气辅助蒸汽吞吐/蒸汽驱是稠油开发的一新工艺。针对典型稠油油样,进行了稠油-空气的低温氧化(LTO)动力学实验,研究了温度(100~150℃)和压力(8~17 MPa)对稠油-空气氧化特性的影响。基于Arrhenius方程,确定了反应的活化能、频率因子,并给出了反应焓,建立了稠油-空气低温氧化的动力学模型,为稠油油藏注空气数值模拟提供了理论基础。低温氧化实验结果表明,稠油具有很好的低温氧化活性,氧化反应速率与温度、氧气分压、原油的性质有关。在实验的温度范围内,氧化反应能有效消耗氧气,产生大量CO2。 相似文献
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本文研究了对含黄原酸盐制药废水进行催化氧化处理时的工艺及影响因素.并对其催化氧化过程的反应动力学进行研究.结果表明,催化氧化法(Fenton试剂)对处理含黄原酸盐的废水的效果良好,处理后的废水黄原酸盐的去除率达到99%以上.实验推导出的动力学方程反映了催化过氧化物工艺下黄原酸盐的降解,过氧化物催化氧化黄原酸钠符合一级反应动力学,并分析了考察因素对黄原酸钠去除率的影响,其中Fe2 和溶液的pH对其影响效小.双氧水用量最大.催化过氧化物法处理黄原酸钠的动力学方程为:-dc/dt=45.1789exp(-25781/RT)[H202]00.9858c 相似文献
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研究了反应烧结SiC材料在 110 0℃空气中的高温氧化行为。结果表明 :反应烧结SiC在110 0℃的氧化动力学曲线符合抛物线规律 ;材料的氧化受O2 和CO在玻璃态硅酸盐中的扩散所控制 ;材料中的杂质元素降低了SiO2 氧化膜的粘度 ,促进了O2 和CO在氧化膜中的扩散 相似文献
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采用“沿程积分拟合法”,在某小合成氨厂变换工段引出的支线上,利用绝热固定床反应器,对B112催化剂上一氧化碳变换反应进行了常压及加压工业过程的动力学研究。通过对不同操作条件下的床层轴向温度分布进行积分拟合,得到了适用于工业条件的过程动力学方程。一氧化碳变换反应CO+H2O=CO2+H2是石油化工和煤化工重要的化学反应。国内外学者以地许多种铁系催化剂上的该反应进行了动力学研究^[1-5],推荐了各自的本征或宏观动力学方程。本文采用“沿程积分拟合法”^[6]对国产B112催化剂上的一氧化碳变换反应进行工业过程动力学研究。按照该法的要求,实验中需采用与工业实际反应器(绝热固定床反应器)型式相同的小型反应器,在工业条件下,测定不同进口条件的反应器轴向温度分布及出口浓度,通过积分拟合获得工业过程动力学方程。 相似文献
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采用“沿程积分拟合法”,在某小合成氨厂变换工段引出的支线上,利用绝热固定床反应器,对B112催化剂上一氧化碳变换反应进行了常压及加压工业过程的动力学研究。通过对不同操作条件下的床层轴向温度分布进行积分拟合,得到了适用于工业条件的过程动力学方程。一氧化碳变换反应 CO+H_2~O(?)CO_2+H_2 是石油化工和煤化工重要的化学反应。国内外学者对许多种铁系催化剂上的该反应进行了动力学研究,推荐了各自的本征或宏观动力学方程。本文采用“沿程积分拟合法”对国产B112催化剂上的一氧化碳变换反应进行工业过程动力学研究。按照该法的要求,实验中需采用与工业实际反应器(绝热固定床反应器)型式相同的小型反应器,在工业条件下,测定不同进口条件的反应器轴向温度分布及出口浓度,通过积分拟合获得工业过程动力学方程。 相似文献
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纳米Ca O基吸附剂的吸附容量经历最初碳化和再生反应循环过程衰减后趋于稳定,研究了经过多次循环预处理后稳定的钙基吸附剂中纳米Ca O与CO2反应动力学。钙基CO2吸附剂预处理条件为碳化反应温度为600℃,再生反应温度为800℃循环42次。采用热重分析仪,在吸附温度550~630℃,CO2分压0.01~0.02 MPa条件下,测定预处理后得到的吸附剂中纳米Ca O与CO2的反应速率。通过优化气-固离子反应吸附模型的参数,拟合实验数据得到改进的反应动力学方程,求得反应活化能为77.7 k J?mol?1,约为新鲜吸附剂第一次吸附反应活化能的2.5倍。方程平均相对误差仅为6.4%。得到的改进动力学方程更真实反映吸附剂在稳定循环使用条件下的纳米Ca O与CO2反应动力学特性。 相似文献
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《化学反应工程与工艺》2018,(5)
为了提高均四甲苯氧化制均苯四甲酸二酐(PMDA)的收率,对均四甲苯气相氧化制PMDA反应体系的热力学和宏观动力学进行了研究。通过热力学分析得到氧化过程主副反应的反应焓变、反应吉布斯自由能与温度的关系式,提出了PDMA可能的平行-串联新反应网络,并建立了相应的均四甲苯氧化反应的幂函数宏观动力学方程。热力学和动力学的研究结果为工业生产PMDA合理确定均四甲苯与氧的配比、停留时间、反应温度等工艺参数提供了理论指导。 相似文献
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研究了气相沉积法制备的硅烷化含钛介孔分子筛(Ti/HMS)催化环己烯与异丙苯过氧化氢(CHP)的环氧化反应的宏观动力学.结果表明:环己烯与CHP的环氧化反应对催化剂的量表现为1级;对于环己烯和氧化剂CHP,随着浓度的增加,反应随之由1级向0级过渡,根据实验结果和反应机理,运用Rideal-Eley方法,提出了硅烷化Ti/HMS催化环己烯与CHP环氧化反应的动力学方程. 相似文献
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TiO2光催化氧化深度处理垃圾渗滤液的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
探讨了溶液起始浓度、PH值、光照时间和光照强度对TiO2光催化氧化深度处理垃圾渗滤液的影响,确定了TiO2光催化氧化处理垃圾渗滤液的适宜反应条件。比较了UV/TiO2/O3法、UV/TiO2法和UV/O3法对渗滤液的处理效果。从反应动力学方程可以看出反应是一级反应。 相似文献