不同载体负载的Pd催化剂上CO氧化性能比较

采用沉淀-沉积法制备了一系列不同载体负载的纳米Pd催化剂.以CO氧化为模型反应,考察了载体差异对催化剂CO催化氧化性能的影响.结果发现,载体对Pd催化剂的CO催化氧化性能影响较大,以分子筛为载体的Pd催化剂的活性明显优于金属氧化物担载的催化剂.同时,考察了反应温度、时间、空速及加湿条件等对催化剂CO氧化活性的影响,并利用XRD和XPS等测试手段对催化剂体相结构和表面状态进行了表征.结果表明:催化剂的活性随着反应温度的升高而增加,随着空速的增加而降低.XRD和XPS结果证实不同载体负载的催化剂其表面活性Pd物种的状态有较大差异,分子筛载体利于活性Pd物种向催化剂表面迁移,这种作用以及Pd物种的高分散与催化剂的活性直接相关.     

纳米CeO2及其复合催化剂的制备及对CO氧化的催化性能

以硝酸铈和氢氧化钠为原料,使用超声雾化工艺实现微区反应制备纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体;再以硝酸铈为铈源,氨水为沉淀剂,用凹凸棒石为载体合成凹凸棒石负载CeO2纳米复合材料.利用XRD、TEM、HRTEM和BET-N2等手段对所得产物的成分、物相结构和形貌进行表征,研究所制备的纳米CeO2及其复合催化剂对CO氧化的催化性能.结果表明:所制备的纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体呈球形,粒径均为4～5 nm,且单分散性好;所合成的CeO2/凹凸棒石纳米复合材料中,CeO2颗粒均匀包覆在凹凸棒石表面.催化实验结果表明:CeO2颗粒越小、比表面积越大,对CO氧化的催化活性就越高;凹凸棒石负载CeO2纳米复合催化剂具有很强的协同催化效应,可提高其催化活性;Cu(5%)-Ce-O催化剂对CO氧化具有最好的催化活性,表明铜的掺入有利于提高CeO2在CO催化氧化反应中的低温活性,降低起燃温度.     

催化碳烟氧化用PtCexZr1-xO2催化剂的制备及性能研究

采用水热晶化法一步制备了铈锆摩尔比不同的PtCe_xZr_(1-x)O_2系列催化剂,测定其比表面积、储氧量、氢气还原温度等物化性能参数,并进行结构表征,研究催化剂组成中铈锆摩尔比(n_(Ce)/n_(Zr))对催化剂结构和性能的影响。结果表明,当n_(Ce)/n_(Zr)=5:5时,制备得到的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂晶粒尺寸最小,储氧量较高,氢气还原温度低,微观结构为四方相和立方相2种晶型结构并存的固溶体。与传统贵金属浸渍负载方法制备的Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂相比较,水热晶化法一步制备的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂对碳烟的低温氧化具有更优的催化活性。     

Ru/Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂对丁二酸的催化湿式氧化研究

采用浸渍法制备了2个系列的Ru／Mn-Ce/TiO2及Ru/TiO2催化剂,并用XRD、TEM、BET等方法对催化剂进行表征。在T=270℃和Po2=1．5MPa条件下,在间歇式反应釜中对丁二酸进行降解实验。结果表明60min内丁二酸降解的总有机碳(TOC)去除率为80％～99．8％;在钌含量相同的情况下,Ru／Mn-Ce／TiO2催化剂的催化活性高于Ru/TiO2催化剂;Ru含量较低的情况下,Mn、Ce对提高催化活性有很大作用,但Ru含量增加时Mn、Ce的作用减弱;氢还原的温度对Ru/TiO2系列催化剂的催化氧化活性有明显影响,500℃还原钌所得催化剂对丁二酸的催化氧化活性优于350℃。     

载体粒度分布对负载型Pt-Pd/C催化剂性能的影响

负载型贵金属催化剂的载体选择及处理方法直接影响着催化剂的各项性能,包括活性、选择性、机械强度、使用寿命、过滤性等。研究了载体的粒度分布对负载型Pt-Pd／C催化剂性能的影响。结果表明,载体粒度分布合理,比表面适当,炭颗粒的孔洞结构恰当,贵金属才能最大限度地分散于载体的内、外表面,制备出活性、选择性俱佳,过滤性良好,强度合格使用寿命长的产品。     

金催化剂的性能及应用

Ａｕ曾被认为只有弱催化性，但近年的研究表明，在许多化学反应中Ａｕ催化剂有最高的催化活性性与选择性。本文综述了Ａｕ催化性能研究的新进展及其应用前景。     

La助剂对Pd-AL2O3催化C3H8氧化性能的研究

采用不同稀土La前驱体浸渍掺杂改性Pd/γ-Al2O3催化剂,利用多功能催化性能评价装置测试不同催化剂的C3H8催化氧化性能,并通过H2-TPR、XRD、XPS等手段对催化材料进行结构表征,结果表明：La能促进贵金属钯分散,增强钯与载体相互作用,稳定高活性Pd2+物种,从而提高了催化剂的C3H8催化氧化性能。在选用不同La前驱体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中,硝酸镧改性效果最佳,能更好地促进活性金属钯的分散和Pd2+高活性物种的稳定。相比Pd/γ-Al2O3,La改性催化剂均降低了C3H8和NO的反应转化温度。选用不同La前驱体对催化活性影响存在差异的主要原因是La前驱体添加而引起的金属-载体相互作用和活性贵金属钯的分散状态变化。     

La改性Pd基催化剂催化甲烷氧化的抗水热性能研究

甲烷是第二大温室气体,其年度增温潜能是CO2的26～28倍。天然气车排放尾气中的主要成分为未燃烧完全的甲烷和高浓度的水(高达20%),目前已有大量研究表明水会严重影响Pd活性组分的催化活性及氧化铝载体的催化稳定性,因此如何在高含水废气中处理这些甲烷一直是天然气车后处理催化剂的研究热点。本研究采用等体积浸渍法制备了改性载体(AlLa5、AlLa10和AlLa15),并用过量浸渍法将0.5%Pd负载到改性载体Al2O3-La和未改性载体γ-Al2O3上,同时考察了La的引入比例对催化剂催化甲烷氧化中的耐水热性能影响,用N2物理吸脱附、CO脉冲吸附、XPS和XRD等方法对所制备催化剂进行表征。结果表明,La的加入明显提高催化剂在催化甲烷氧化中的耐水热性能,其中Pd/AlLa5表现出最优异的耐水热稳定性。     

填充剂对低温渗铬涂层氧化性能的影响(英文)

分别采用Al_2O_3、Al_2O_3+CeO_2和CeO_2作为填充剂,于700℃在Ni基体上进行低温渗铬,制备3种渗铬涂层,并在850℃对其进行恒温和循环氧化性能对比研究,研究填充剂对渗铬涂层氧化性能的影响。结果表明:填充剂中CeO_2颗粒的加入有利于得到晶粒细小的渗铬涂层。以纯CeO_2作为填充剂制备的渗铬涂层,其抗氧化性能明显优于普通的以Al_2O_3作为填充剂制备的渗铬涂层,而以Al_2O_3+CeO_2作为填充剂制备的渗铬涂层表现出最佳的抗氧化性能。详细分析不同填充剂对渗铬涂层氧化性能的影响。     

催化剂对化学液相气化沉积制备炭/炭复合材料基体织构的影响

以二茂铁为催化剂、有机小分子碳氢化合物为液态碳源,采用化学液相气化沉积工艺制备出密度为1.67 g/cm3的大尺寸C/C复合材料.分析了不同催化剂含量对C/C复合材料基体织构的影响,加入催化剂后材料的组织结构趋向于生成光滑层和各向同性热解碳,并在碳基体中伴生有碳纳米线和多壁碳纳米管的生成.当催化剂含量(＜1%)较低、沉积温度较高时有碳纳米线出现,且随着催化剂含量增加,碳纳米线直径由50～100 nm减小到20 nm,长度逐渐增加;当催化剂含量大于1%时,此时出现多壁碳纳米管,直径在30～100 nm之间,项部并有碳包覆金属颗粒的生成.     

La、Ba的添加对Pd/Y2O3-ZrO2催化氧化CH4性能的影响

以浸渍法制备了1.0%Pd/Y2O3-ZrO2催化剂,考察了Pd负载过程中La和Ba的添加对Pd/Y-ZrO2催化氧化CH4性能的影响,用BET、XRD、CO脉冲、TEM和H2-TPR等方法对所制备的催化剂进行表征。结果表明,La和Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂氧化CH4的活性。催化剂中活性金属的分散度及体相PdO的还原性影响催化剂对CH4的氧化活性,La、Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂中活性金属Pd的分散性,使Pd在高温老化后更容易团聚,同时增强了PdO与载体的相互作用,使PdO不容易被还原。     

纳米Pd/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛生成乙醛酸的研究

利用化学还原法分别以PdCl2和Pd(OAc)2为前体制备了胶体Pd纳米粒子,然后采用胶体负载法获得2种Pd/C催化剂并应用于催化乙二醛氧化生成乙醛酸的反应。研究了催化反应条件如温度、乙二醛初始浓度以及在催化剂制备中Pd负载量、使用的前体对催化反应的影响,从而在最佳催化条件下得到乙醛酸产率为31.07%,选择性为67.06%的反应结果;利用XPS技术对Pd/C催化剂使用前后Pd的表面化学状态进行了表征,简要探讨了Pd/C催化剂的选择性和催化剂失活机理。     

储氧量及空燃比对钯催化剂选择氧化CH_4和CO的影响

制备了Pd/AlLaZrTiO_x(Pd/A),Pd/AlCeZrLaO_x(Pd/CZ)和Pd/(AlLaZrTiO_x+AlCeZrLaO_x)(Pd/CZA)3种催化剂,用热分析仪测试其储氧值(OSC),用红外光谱仪测试在过量空气系数(α)分别为0.8、1.0和1.4时3种催化剂对CH_4和CO的选择氧化性能。结果表明,催化剂的储氧性能和空燃比氛围均对CH4和CO的选择氧化性能有较大影响。储氧能力较差的Pd/A和Pd/CZA催化剂在α=1(理论空燃比)时有利于CH_4的催化燃烧,在α=1.4(富氧条件)时对CO的完全氧化有利;储氧能力较好的Pd/CZ催化剂对CH_4的催化燃烧和CO的完全氧化均在α=1左右时比较有利。贫氧条件下,Pd/CZ催化剂有利于CH_4的催化燃烧和CO的完全氧化;富氧条件下,Pd/CZA催化剂有利于CH_4的催化燃烧和CO的完全氧化;在理论空燃比附近,Pd/A催化剂对CH_4的催化燃烧较好,Pd/CZ催化剂对CO的完全氧化较好。